基于有机电化学晶体管的肿瘤细胞传感研究

发布时间：2017-06-23 21:02

  本文关键词：基于有机电化学晶体管的肿瘤细胞传感研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：有机电化学晶体管(OECTs)是近三十年发展起来的一种有机薄膜晶体管。自从1984年Wrighton等首次对OECTs进行报道后,OECTs的研究及其应用获得了广泛关注,尤其是在生物传感方面,如将其应用于葡萄糖传感器、尿素传感器、DNA传感器等。本文制备了基于聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)有机聚合物半导体和丝网印刷碳浆电极的OECTs;以玻碳、丝网印刷碳电极或其修饰电极作为OECTs门电极,展开肿瘤细胞的传感研究。主要工作如下:1.利用3-氨基苯硼酸(3-ABA)电聚合反应将硼酸基团固定在门电极(玻碳电极)表面。一定的p H条件下,硼酸基团与唾液酸(SA)上的邻二羟基的相互反应具有选择性,此种作用改变了门电极界面与电解质溶液界面的电位差,导致OECTs的通道电流(IDS)改变,以此实现对SA的检测。同理,用此方法可以检测细胞膜表面富含SA基团的肿瘤细胞(以HeLa细胞为实验模板)。实验结果表明:该方法对游离SA的检测线性范围为0.1 mM~2 mM,R2=0.9938,检测下限为8μM;对HeLa细胞的检测线性范围为5×104~5×105 cells mL-1,R2=0.9951。2.N-Formyl-Met-Leu-Phe(fMLP)是一种强效嗜中性粒细胞趋化肽,它可以诱导吞噬细胞代谢爆发,呼吸速率增加,从而产生过氧化氢。基于多壁碳纳米管(MWCNTs)的大比表面积和铂纳米粒子(Pt NPs)对过氧化氢的高效催化作用,我们制备了Pt NPs/MWCNTs/GC电极,并将其用作OECTs的门电极。fMLP诱导细胞(实验以MCF7细胞为模板)产生的过氧化氢在门电极催化氧化产生法拉第电流,改变门电极界面与电介液界面的电位差,对OECTs的IDS进行调节,产生响应电流(|ΔIDS|)。有机电化学晶体管的归一化电流(NCR=|ΔIDS/I0|)与过氧化氢浓度的对数之间存在线性关系,线性范围为0.2μM~0.1 mM,R2=0.9955,检测下限达到0.1μM。该方法对MCF7细胞和HUVEC细胞(细胞浓度均为1×104 cells mL-1)的NCR响应值分别为0.075和0.032。3.用玻碳电极、金电极、铂电极等圆盘作为门电极的OECTs的结构所占空间较大,不利于实际应用。所以,我们利用丝网印刷技术制备了碳浆门电极,有效地减小了OECTs的空间结构,使OECTs更适合实际应用。实验结果表明:裸的碳浆门电极的输出性能(Output performance)和传输性能(Transfer performance)都不能满足使用要求,所以,我们在裸的碳浆门电极上修饰上MWCNTs和Pt NPs纳米粒子。发现修饰后的碳浆门电极的输出性能和传输性能得到很大的改善,并且可以实现对过氧化氢的检测,线性范围为0.5μM~0.1 mM,R2=0.9757;检测下限为0.2μM。对MCF7细胞(细胞浓度都为2×104cells mL-1)的NCR响应值为0.030。
【关键词】：有机电化学晶体管 表面修饰 生物传感器 唾液酸 肿瘤细胞
【学位授予单位】：湖南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TN321.4;R730.4
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 绪论11-21
• 1.1. 有机电化学晶体管11-15
• 1.1.1. 有机电化学晶体管的发展11-13
• 1.1.2. 有机电化学晶体管的工作原理13-14
• 1.1.3. 丝网印刷有机电化学晶体管14-15
• 1.2. 纳米材料修饰电极15-18
• 1.2.1. 纳米材料简介15
• 1.2.2. 碳纳米管修饰电极15-16
• 1.2.3. 贵金属纳米材料修饰电极16-17
• 1.2.4. 纳米复合材料修饰电极17-18
• 1.3. 有机硼酸类化合物18-19
• 1.3.1. 有机硼酸类化合物概述18
• 1.3.2. 有机硼酸类化合物修饰电极18-19
• 1.4. 本文构思19-21
• 第二章 基于有机电化学晶体管的唾液酸检测及癌细胞非侵入性识别研究21-36
• 2.1. 引言21-22
• 2.2. 实验部分22-25
• 2.2.1. 仪器与试剂22-23
• 2.2.2. OECTs器件的制备及表征23-24
• 2.2.3. 门电极的修饰24
• 2.2.4. 电化学方法和OECTs装置对SA和Hela细胞的检测24-25
• 2.3. 结果与讨论25-34
• 2.3.1. OECTs器件性能测试和门电极的修饰与表征25-27
• 2.3.2. OECTs对游离SA和HeLa细胞的识别27-31
• 2.3.3. pH、电聚合圈数及门电极优化31-32
• 2.3.4. 基于OECTs的SA传感性能分析32-34
• 2.4. 小结34-36
• 第三章 基于纳米铂/多壁碳纳米管/玻碳修饰电极的有机电化学晶体管检测肿瘤细胞研究36-46
• 3.1. 引言36-37
• 3.2. 实验部分37-38
• 3.2.1. 仪器与试剂37
• 3.2.2. OECTs器件的制备及表征37-38
• 3.2.3. WMCNTs的纯化及酸处理和门电极的修饰38
• 3.2.4. OECTs I_(DS)-t检测及即时安培检测38
• 3.3. 结果与讨论38-45
• 3.3.1. 门电极的修饰38-39
• 3.3.2. OECTs对H_2O_2及MCF7细胞的识别39-41
• 3.3.3. 电极修饰过程及检测条件的优化41-44
• 3.3.4. 传感性能分析44-45
• 3.4. 小结45-46
• 第四章 丝网印刷有机电化学晶体管门电极的表面修饰及其肿瘤细胞传感研究46-58
• 4.1. 引言46
• 4.2. 实验部分46-48
• 4.2.1. 仪器与试剂46-47
• 4.2.2. OECTs器件的制备及表征47
• 4.2.3. 丝网印刷碳浆门电极的修饰及表征47-48
• 4.2.4. 修饰电极作为门电极对H_2O_2及细胞的检测48
• 4.3. 结果与讨论48-57
• 4.3.1. 不同门电极对OECTs的I_(DS)-V_(DS)表征48-51
• 4.3.2. Pt NPs/MWCNTs/CP电极的CV和EIS表征51-53
• 4.3.3. Pt NPs/MWCNTs/CP电极作为门电极时OECTs的传输和输出特性表征53-55
• 4.3.4. Pt NPs/MWCNTs/CP电极作为门电极对H_2O_2或细胞的检测55-57
• 4.4. 小结57-58
• 结论及展望58-60
• 参考文献60-74
• 致谢74-75
• 硕士期间发表的相关论文75

  本文关键词：基于有机电化学晶体管的肿瘤细胞传感研究，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：476263