氧化石墨烯基膜的制备及性能研究

发布时间：2017-10-16 13:42

  本文关键词：氧化石墨烯基膜的制备及性能研究

  更多相关文章： 氧化石墨烯 交联 层间距 染料分离 废水处理

【摘要】：石墨烯是一种具有单层原子厚度的二维蜂窝状晶格结构的碳材料,其优异的机械性能、超大的比表面积及超薄的分子厚度,具备了高性能分离材料的潜质。氧化石墨烯作为石墨烯重要的衍生物,表面带有大量的含氧官能团,不仅具有良好的亲水性,同时具有易化学改性的优势。氧化石墨烯基膜独特的纳米孔道,使其在脱盐、渗透汽化、废水处理等领域具有广阔的应用前景。目前,氧化石墨烯基膜在水溶液中易剥离溶解,使膜结构坍塌。因此,提高氧化石墨烯基膜的稳定性是实现其应用的重要保障。本论文采用不同化学交联的方法制备了氧化石墨烯基膜,并考察其对不同体系的分离效果。具体内容主要包括以下三个方面：(1)乙二胺(EDA)交联的氧化石墨烯层状薄膜：利用氧化石墨烯表面丰富的环氧基团和乙二胺分子在不同的条件下进行反应,生成不同还原程度的氨化石墨烯。通过真空抽滤的方法,氨化石墨烯片层沉积为均匀的氨化石墨烯薄膜。通过调控氨化石墨烯膜的成膜条件,制备了可在错流下运行的氨化石墨烯薄膜并将其用于染料橙黄G的分离。在实验条件0.4 MPa,25℃时,水通量达到：127.4L/(m2·h),截留率达到84%,取得了较好的分离性能。(2)多壁碳纳米管(MWCNTs)交联的氧化石墨烯层状薄膜：水溶液中,氧化石墨烯基膜水通道的孔径较小,片层上的含氧官能团和水分子间的氢键作用进一步阻碍了水分子的传递。为了调控氧化石墨烯基膜的水扩散通量和提高膜的应用稳定性,利用酸化的多壁碳纳米管交联改性的氧化石墨烯,制备了化学性能稳定的多壁碳纳米管交联的氧化石墨烯杂化膜。该杂化膜被用于低浓度放射性废水Sr(NO3)2的处理,在实验条件0.4MPa,25℃时,水通量达到210.7 L/(m2·h),是商业纳滤膜水通量的4倍左右。对于EDTA络合的Sr(NO3)2,截留率达到93.4%。此外,该杂化膜能够从非放射性离子Na+中分离出少量放射性离子Sr2+,具有处理低浓度放射性废水的应用潜质。(3)改性单壁碳纳米管(Modified SWCNTs)交联的氧化石墨烯层状薄膜：单壁碳纳米管在强酸的作用下,生成了规整的棒状碳颗粒,将Modified SWCNTs和GO-EDA反应,真空抽滤法制备了交联的氧化石墨烯杂化薄膜。由于GO-EDA和改性SWCNTs之间强烈的化学键,该杂化膜可以在错流的条件下稳定运行。将该膜应用于含Sr2+的放射性废水处理,在实验条件0.4MPa,25℃时,水通量增大到390.6 L/(m2·h),是传统商业纳滤膜的8倍；加入EDTA络合试剂,对Sr2+的截留达到86.3%。此外,通过在不同压力和不同pH值条件下进行膜性能的测试,进一步探索了氧化石墨烯基膜的分离机理。本研究通过选用不同的交联剂,设计和制备了不同结构类型的氧化石墨烯基膜,并将其应用于染料的分离和放射性废水的处理。结果表明,交联剂不仅调节了氧化石墨烯的结构,而且提高了氧化石墨烯基膜的稳定性,研究结果对促进氧化石墨烯基膜的实际应用有积极的意义。
【关键词】：氧化石墨烯 交联 层间距 染料分离 废水处理
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ127.11;TB383.2
【目录】：

• 致谢4-5
• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 绪论13-30
• 1.1 引言13-14
• 1.2 氧化石墨烯14-18
• 1.2.1 氧化石墨烯的制备14-15
• 1.2.2 氧化石墨烯的结构15-16
• 1.2.3 氧化石墨烯的化学性质16-18
• 1.3 氧化石墨烯基膜的制备18-20
• 1.3.1 真空过滤法18-19
• 1.3.2 浸涂法19
• 1.3.3 旋涂法19-20
• 1.3.4 喷涂法20
• 1.3.5 层层自主装法20
• 1.4 氧化石墨烯基膜在水处理领域的应用20-28
• 1.4.1 氧化石墨烯膜21-24
• 1.4.2 改性氧化石墨烯膜24-27
• 1.4.3 含氧化石墨烯杂化膜27-28
• 1.5 课题的提出28-30
• 第2章 乙二胺交联氧化石墨烯层状薄膜的制备及染料分离研究30-45
• 2.1 前言30
• 2.2 实验内容30-34
• 2.2.1 实验材料30-31
• 2.2.2 PAN超滤膜的改性31
• 2.2.3 GO-EDA层状薄膜的制备31
• 2.2.4 结构与性质表征31-32
• 2.2.4.1 扫描电镜分析(SEM)31-32
• 2.2.4.2 X射线光电子能谱分析(XPS)32
• 2.2.4.3 广角X射线衍射(XRD)32
• 2.2.4.4 傅里叶红外分析(FTIR)32
• 2.2.5 膜性能测试32-34
• 2.3 结果和讨论34-44
• 2.3.1 PAN膜的改性34
• 2.3.2 GO-EDA层状薄膜的表征34-38
• 2.3.2.1 颜色变化34-36
• 2.3.2.2 XPS分析36-38
• 2.3.2.3 FTIR分析38
• 2.3.3 GO-EDA层状薄膜结构的表征38-40
• 2.3.3.1 SEM38-39
• 2.3.3.2 XRD39-40
• 2.3.4 GO-EDA层状薄膜性能的优化40-44
• 2.3.4.1 铸膜液质量41
• 2.3.4.2 后处理温度41-42
• 2.3.4.3 后处理时间42-43
• 2.3.4.4 抽滤时间43-44
• 2.4 本章小结44-45
• 第3章 多壁纳米管交联氧化石墨烯膜的制备及分离放射性离子研究45-65
• 3.1 前言45-46
• 3.2 实验内容46-50
• 3.2.1 实验材料46
• 3.2.2 MWCNTs的改性46-47
• 3.2.3 MWCNTs-interlinked GO膜的制备47
• 3.2.4 放射性废水浓缩的测试47-48
• 3.2.5 放射性废水分离的测试48-49
• 3.2.6 稳定性实验49
• 3.2.7 MWCNTs-interlinked GO膜的表征49-50
• 3.2.7.1 扫描电镜(SEM)分析49
• 3.2.7.2 X射线光电子能谱分析(XPS)49
• 3.2.7.3 广角X射线衍射(XRD)49
• 3.2.7.4 傅里叶红外分析(FTIR)49
• 3.2.7.5 离子色谱分析49
• 3.2.7.6 Zeta电位49-50
• 3.3 结果和讨论50-64
• 3.3.1 MWCNTs-COOH的表征50-53
• 3.3.1.1 分散性对比50
• 3.3.1.2 SEM50-51
• 3.3.1.3 FITR51-52
• 3.3.1.4 XPS52-53
• 3.3.2 MWCNTs-interlinked GO膜的表征53-64
• 3.3.2.1 Zeta电位53
• 3.3.2.2 XPS53-56
• 3.3.2.3 SEM56-57
• 3.3.2.4 XRD57
• 3.3.2.5 膜的稳定性57-59
• 3.3.2.6 膜性能的测试59-64
• 3.4 本章小结64-65
• 第4章 改性单壁纳米管交联氧化石墨烯膜的制备及分离放射性离子研究65-77
• 4.1 前言65
• 4.2 实验内容65-66
• 4.2.1 实验材料65
• 4.2.2 改性单壁纳米管的制备65
• 4.2.3 改性单壁纳米管交联氧化石墨烯膜的制备65-66
• 4.2.4 放射性废水浓缩的测试66
• 4.2.5 Modified SWCNTs-interlinked GO膜的表征66
• 4.2.5.1 扫描电镜(SEM)分析66
• 4.2.5.2 X射线光电子能谱分析(XPS)66
• 4.2.5.3 广角X射线衍射(XRD)66
• 4.2.5.4 傅里叶红外分析(FTIR)66
• 4.2.5.5 离子色谱分析66
• 4.3 结果和讨论66-76
• 4.3.1 改性单壁纳米管结构的表征66-69
• 4.3.1.1 分散性对比66-67
• 4.3.1.2 SEM67-68
• 4.3.1.3 FTIR68-69
• 4.3.2 Modified SWCNTs-interlinked GO膜的表征69-74
• 4.3.2.1 XPS69-71
• 4.3.2.2 SEM71-72
• 4.3.2.3 膜性能的测试72-74
• 4.3.3 石墨烯基分离机理的探究74-76
• 4.3.3.1 膜性能与操作压力的关系74-75
• 4.3.3.2 膜性能与pH的关系75-76
• 4.4 本章小结76-77
• 第5章 结论和展望77-79
• 5.1 全文主要结论77-78
• 5.2 主要创新点78
• 5.3 不足与展望78-79
• 参考文献79-85
• 作者简介85

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 杨大川,曹建平,张均赋,贺紫云;聚丙烯腈碱性条件下水解的研究[J];北京化工学院学报(自然科学版);1990年01期

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 陈小乙;石墨烯的功能化改性及应用研究[D];复旦大学;2012年

中国硕士学位论文全文数据库 前1条

1 施国忠;碳纳米管填充聚酰胺反渗透膜的设计与制备[D];浙江大学;2011年

，

本文编号：1043002