Cr-Si-C-N薄膜结构及其在水环境中摩擦与腐蚀特性研究

发布时间：2018-10-08 16:00

【摘要】：本文运用非平衡磁控溅射系统,通过改变三甲基硅烷流量在316L不锈钢及单晶Si(100)片上制备了不同硅、碳含量的CrSiCN和CrSiC薄膜。系统地研究了硅元素对CrSiCN和CrSiC薄膜的成分、微观结构、力学性能、水环境下摩擦学性能以及海水中电化学性能的影响;揭示了薄膜在水环境中摩擦磨损机理以及在海水中抗腐蚀特性的变化趋势。1.通过改变三甲基硅烷流量制备了非晶CrSiC薄膜,其硅的含量从2.0at.%增加到7.4at.%。由于薄膜存在非晶结构和较高含量的sp3C-C键,其硬度在13.2~13.8GPa之间变化。CrSiC薄膜在去离子水中与SiC球对磨时,基于摩擦化学反应生成的水合硅胶层和石墨碳的润滑作用,其摩擦系数较低在0.2~0.3之间变化,而CrSiC/Si3N4和CrSiC/SUS440C两种对摩副的摩擦系数均在0.4上下波动;当与Al2O3球对磨时,摩擦系数随着硅含量的增加从0.47逐渐增加到0.72,由于氧化铝很难形成水合反应膜,薄膜出现了断裂和疲劳等失效形式。与四种对磨材料的摩擦系数可以排列为:μSiCμSUS440CμSi3N4μAl2O3。2.随着三甲基硅烷流量的增加(0~30sccm),CrSiCN薄膜中Si和C元素的含量分别从0at.%增加到9.8at.%和8.7at.%增加到33.4at.%。基于固溶强化效应和纳米复合结构nc-Cr(C,N)/(a-Si3N4,a-SiC)的形成使CrSiCN薄膜在硅含量为2.1at.%时,硬度增加到最大值21.3GPa。但是随着硅含量的增加(≥5.4at.%)导致a-Si3N4/a-Si C相增多,从而硬度降低到13GPa左右。低硅含量CrSiCN薄膜与陶瓷球对磨时,获得较低的摩擦系数和磨损率;但是在高硅含量时,薄膜由于硬度和抗裂纹扩展性的降低而表现出相对较差的抗磨性。当与SUS440C球对磨时,由于氧化反应生成的Fe2O3黏附在磨痕上导致较高的摩擦系数(μ=0.68~1.02),但随着硅含量的增加(5.4~9.8at.%),薄膜转移层的润滑作用使摩擦系数降低到0.40~0.53。通过探讨CrSiCN薄膜的磨损机理发现,在低硅含量时,由于摩擦化学反应在摩擦界面形成了水合硅胶层,有效的提高润滑膜黏度和承载力,从而表现出较低的摩擦系数(0.108~0.22)和磨损率(8.36×10-8~2.75×10-7mm3/Nm);但在高硅含量时以机械磨损为主,对应的摩擦系数及薄膜磨损率都有所增加。3.研究了速度、载荷和润滑介质对CrSi(3.5at.%)CN/SiC对摩副摩擦磨损机理的影响,发现其对应的润滑机理主要是边界润滑。摩擦系数随着滑行速度的增加而降低;在低载荷范围内(6N),磨损机理以摩擦化学磨损为主,由于摩擦化学反应生成的水合硅胶层和石墨碳起到润滑作用,从而有效降低了摩擦系数;在海水润滑下,由于海水具有腐蚀性,其磨损机理是摩擦与腐蚀的共同作用。但由于海水的高黏度和钙镁盐的润滑作用,使得CrSiCN/SiC对摩副在海水中的摩擦系数(0.027~0.119)稍低于在去离子中对应的摩擦系数(0.018~0.223)。此外,无论是去离子水还是海水的润滑,随着载荷的增加(6N~12N),磨痕上均出现局部剥落和疲劳失效。综合分析摩擦系数、磨损率以及磨损形貌,建立CrSiCN/SiC对摩副在不同润滑介质下的磨损机理图:(I)机械磨损;(II)摩擦化学磨损+局部机械磨损;(III)局部机械磨损+摩擦化学磨损;(IV)摩擦化学磨损。4.研究了Cr-Si-C-N薄膜与碳化硅球在海水中的摩擦学性能。发现在硅含量为7.0at.%时,CrSiCN薄膜获得了较低摩擦系数0.12,这表明薄膜内存在非晶氮化物相有助于提高薄膜的摩擦学性能。与去离子水润滑相比,获得了较低的磨损率,磨痕的犁沟现象得到改善,主要由于海水的高黏度和CaCO3和Mg(OH)2沉淀的润滑作用以及薄膜较好的抗腐蚀特性;但由于海水具有腐蚀性,磨痕上有明显的腐蚀痕迹。5.研究了Cr-Si-C-N薄膜在海水中的电化学性能,发现CrSiC薄膜的孔洞电阻值随着硅含量的提高而增加了2个数量级,其自腐蚀电流也相应的逐渐降低。发现CrSiCN阻抗模在低频范围(0.001~1Hz)高于CrCN薄膜;CrSiCN薄膜孔洞电阻比Cr CN薄膜增加了1~2个数量级,同时CrSiCN-25~30薄膜的孔隙率(4.9~8.7×10-3%)比CrCN薄膜降低了一个数量级,表明由于硅含量的提高,形成的a-Si3N4/a-SiC/a-C减少了晶粒间的孔隙缺陷,有效的阻碍电解液的侵蚀,从而使CrSiCN薄膜(2.1×103~1.7×104 k?·cm2)在海水中表现出高于Cr CN薄膜的极化电阻(2.0×103k?·cm2)。比较三种薄膜在海水中的电化学特性,CrSiC薄膜因其致密的非晶结构,有效阻止海水穿过薄膜腐蚀基体材料,表现出较高的极化电阻以及较低的自腐蚀电流,在海水中具有更优的抗腐蚀性。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：南京航空航天大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.2

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本文编号：2257369