煤焦油基碳膜的可控制备及其电性能研究

发布时间：2020-03-29 05:22

【摘要】：高导电碳膜具有广泛的应用前景,特别是用于电热器件、储能器件以及太阳能电池等领域。目前高导电碳膜的研究主要在石墨烯薄膜和石墨炔薄膜,但结构良好、性能优异的石墨烯和石墨炔薄膜所需的制备工艺复杂、条件苛刻、生产成本和设备成本较高,难以广泛的用于工业生产。因此寻求廉价的碳源与简单的方法制备高导电碳膜是十分必要的。本文采用高温煤焦油为碳源,石英玻璃片为反应基底,在不同工艺参数下成功制备了不同导电能力的碳膜材料,并探究了碳膜的制备工艺参数对碳膜结构和性能的影响,揭示了煤焦油基碳膜结构和其导电性能、电热性能间的关系。最后又采用芳烃化合物和杂原子化合物为碳源制备碳膜,探究了煤焦油中的不同组分对碳膜结构和性能的影响。通过对煤焦油基碳膜的性能表征发现,碳化时间、煤焦油添加量和碳化温度的变化均会影响碳膜的导电性能和电热性能,并可通过改变制备参数(如碳化时间、碳化温度以及煤焦油添加量等)来达到碳膜的可控制备。延长碳化时间可有效降低碳膜的电阻率和方块电阻,提高碳膜的电热性能,电阻率从1.34×10~(-3)Ohm·cm降低到6.96×10~-44 Ohm·cm,方块电阻从1312.7 Ohm/sq降低到793.0Ohm/sq,碳膜在30 V的最高发热温度能达到88.9 ~oC。提高煤焦油煤焦油添加量同样会改变碳膜的电阻率和方块电阻,其中碳膜电阻率随煤焦油添加量的提高而先增加再降低,最低为6.42×10~-44 Ohm·cm;碳膜的方块电阻和电热性能均随着煤焦油添加量的增加而降低,碳膜在30 V下的最高发热温度可达174 ~oC,而方块电阻从793.0 Ohm/sq降低至108.2 Ohm/sq。碳化温度是影响碳膜导电性能的最主要的因素之一,提高碳化温度可显著降低碳膜的电阻率和方块电阻并提高电热性能,电阻率从700 ~oC下的8.9×10~-22 Ohm·cm显著降低至1100 ~oC下的7.07×10~(-4)Ohm·cm,而方块电阻从1.07×10~5Ohm/sq降低至296.1 Ohm/sq,碳膜在30 V下的最高发热温度可达127 ~oC。通过对煤焦油基碳膜的结构表征发现,改变碳膜的制备参数,可影响碳膜的石墨化程度,改变碳膜中的载流子浓度和迁移率的大小。实验中所制备的碳膜的载流子浓度较大,均在10~(21)-10~(22)/cm~3范围内;而迁移率较小,一般小于1 cm~2/Vs。随着碳化时间的增加,碳膜中的载流子浓度逐渐增加,最高为4.6×10~(22)/cm~3,而载流子迁移率却随之降低,最低为0.17 cm~2/Vs。改变煤焦油添加量同样会改变碳膜的石墨化程度和载流子浓度及其迁移率的大小,但并没有呈现明确的变化规律。提高碳化温度可显著提高碳膜的石墨化程度,增强碳膜的导电性能,但其载流子浓度及其迁移率的变化同样没有明确的变化规律。通过对不同碳源制备的碳膜的性能和结构表征发现,碳源的种类对碳膜的导电性和电热性质有很大的影响。芳烃基碳膜的电阻率和方块电阻均低于煤焦油基碳膜,其中萘基碳膜的导电性能和电热性质最好,其电阻率和方块电阻分别为6.4×10~-44 Ohm·cm和43.4 Ohm/sq,碳膜在30 V下的最大发热温度超过300 ~oC;杂原子化合物基碳膜中,对羟基联苯基碳膜的电阻率略小于煤焦油基碳膜,而吡啶基和苯并噻吩基碳膜的电阻率均高于煤焦油基碳膜。杂原子的种类对碳膜的导电性能具有不同的影响,向甲苯中加入氧元素可降低碳膜的电阻率,而加入氮、硫元素则会提高碳膜的电阻率。不同结构的碳源会影响碳膜的石墨化程度,改变碳膜中载流子的浓度和迁移率。而杂原子的存在会增加碳膜的载流子浓度(均大于1×10~-44 Ohm·cm),但同时会降低碳膜的载流子迁移率(均小于1 cm~2/Vs)。
【图文】：

材料的种类与应用用特定的方法在衬底表面生长出薄层固态物质，当薄层固态物质的的长、宽尺寸时，一般将这样的薄层固态物质称为膜。薄膜材料通料厚度有着较高要求的行业，，如微电子行业等。这些行业不仅对材有着较高的要求外，还需要材料的厚度有着严苛的要求。碳膜材料中的一种，由于碳原子的独特的电子结构[1]，使其在成键时会发生化方式[2, 3]，这使得碳元素具有许多的同素异形体。同时，杂化方致了碳膜材料具有诸多优异的性能，使其可应用于诸多领域。碳具同素异形体，使得碳膜材料也多种多样，如石墨烯膜、石墨炔膜、膜等等。这里将详细介绍石墨烯膜、石墨炔膜和非晶态碳膜这三种、性能以及在不同领域的应用情况。墨烯膜烯的结构

煤焦油基碳膜的可控制备及其电性能研究图 1-1 所示[5]。石墨烯可通过卷曲的方式形成具有一定富勒烯；也可通过弯曲的方式形成具有中空结构的碳纳的范德华力和π-π相互作用而相互叠加形成石墨。中碳原子存在三个完全相同的 sp2杂化轨道，可与相邻“头碰头”的方式形成 C-C 键。剩下的 2pz轨道则可与肩并肩”的方式重叠形成大π共轭平面[6]，其能带结构如独特的电子结构以及杂化方式，导致其同时具有许多性能（石墨烯具有弹性、强度和一定的柔韧性）[8, 9]、30 Ohm/sq）[10]、光学性能（透光率高达 97.7%）[11, 12]、5000 W/mK）[13]、超高的载流子迁移率（2.5×105cm2/Vs
【学位授予单位】：安徽工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ127.11;TB383.2

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本文编号：2605513