BiOCl修饰电极的电控离子交换特性

发布时间：2020-05-22 04:26

【摘要】：电控离子交换技术(ESIX)是一种新型的环境友好型的离子分离技术,对于溶液中低浓度的离子也能够达到良好的分离效果。在离子处理过程中,对膜电极施加一定的氧化还原电位从而来精确地控制离子的置入和释放,进而能有效地避免二次化学污染。ESIX的关键在于开发针对目标离子的电活性材料。电活性材料既可以传导电子又可以传导离子,目前常用的电活性材料主要分为有机导电高分子聚合物(如:聚苯胺、聚吡咯、聚乙撑二氧噻吩等)、无机过渡金属材料(例如:双金属氢氧化物、铁氰化物等)以及有机-无机复合材料。本文针对铯离子,应用暴露(101)晶面的氯氧铋实现了对铯离子的电控去除,并进一步结合电化学石英晶体微天平探究了暴露(001)晶面的氯氧铋的电控离子交换特性。铯离子作为一种放射性污染物,由于半衰期长、易扩散等特点对环境和人体有极大的危害。氯氧铋作为一种无机电活性材料,由于其具有独特的层状结构、半导体特性以及优异的光催化特性而被广泛应用在环境保护和能源再生方面。由于放射性的137Cs具有很大的危害性,因此本文采用无放射性的氯化铯模拟废水中的铯。针对模拟废水中的铯,本文通过水热法合成了以(101)暴露晶面为主的氯氧铋(BOC-1),并通过简单的涂覆法制备了电活性膜。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱仪(XPS)对氯氧铋和氯氧铋涂覆的电活性膜进行了表征,并通过吸附实验对氯氧铋涂覆的电活性膜分离去除铯离子的能力进行了考察。研究表明,对于BOC-1/PVDF电活性膜,随着吸附电压从0 V增大到-0.7 V,Cs~+的吸附速率和吸附量提高。对比试验表明在制备电活性膜的过程中加入导电炭黑有利于增强铯离子的吸附效果。对于不同初始浓度的铯离子模拟废水,BOC-1/SP/PVDF电活性膜对于铯离子的吸附均符合准二级动力学。BOC-1/SP/PVDF电活性膜在Li~+/Cs~+和Na~+/Cs~+的二元混合溶液中对铯离子具有有效的选择性,同时在稳定性实验中发现该电活性膜在初始阶段对电压比较敏感。实验中对比了不同暴露晶面的氯氧铋制备的电活性膜对铯离子的吸附效果,并针对效果较好的氯氧铋研究了溶液pH值对其铯离子吸附效果的影响。为了进一步研究以(001)暴露晶面为主的氯氧铋(BOC-2)的电活性和电控离子交换特性,对BOC-2涂覆的铂电极分别在酸性、碱性、中性盐溶液中进行循环伏安测试来研究其电活性,并结合SEM和XRD表征探究了在中性盐溶液中氧化还原电压对电极材料的影响。通过循环伏安法(CV)结合电化学石英晶体微天平技术(EQCM),在不同的金属离子溶液中对BOC-2修饰的晶片电极的电控离子交换行为进行了检测。结果表明,在加电的条件下BOC-2材料在中性条件下较稳定,且对碱金属离子中的Li~+和Na~+有单一的阳离子交换特性,交换量分别为25 mg/g和40 mg/g,对重金属离子中的Cu~(2+)有单一的阳离子交换特性,交换量为50 mg/g。
【图文】：

属阳离子的废液中，，之后通过外部电路对膜电极材料施加一定的负电压使电极材料被原带负电荷，此时为了维持膜电极的电中性，溶液中的金属离子会选择性的置入膜内，膜电极材料的吸附达到饱和后将膜电极取出浸入特定的再生溶液中，同时对膜电极施一定的正电位使膜电极材料处于氧化状态带正电荷，此时材料中吸附的阳离子就会在斥力下置出，这样既可以去除废液中的目标离子又可以实现富集回收，同时电极材料得到再生。ESIX 技术作为是一种环境友好型的水处理技术具有如下优点：首先是操条件比较温和，通常在常温常压条件下即可进行，其次，它的离子吸附过程主要是由极电势推动的所以不受化学平衡的限制，可以通过调节电极膜的电位实现离子的释放此可以有效的避免了在传统方法中由于再生过程带来的二次化学污染，最后，ESIX对极低浓度的废水有良好的分离效果，为解决低浓度废水处理问题提供了有效的方。开发针对目标离子具有选择性的电活性离子交换材料(Electroactive ion exchangeaterials，EIXMs)材料是目前 ESIX 的研究重点[21]。

太原理工大学硕士研究生学位论文子集团(n 是整数)，使得氯氧铋倾向于形成层叠状结构[39-40]。如图 1-2(b, c)所示，以单个Bi 原子为中心，它在一侧与四个 O 原子相连形成一个正方锥，而在另一侧与四个 Cl 原子相连形成另一个正方锥结构，即 Bi 与周围的 O 和 Cl 形成反四方柱配位，构成方向相反、上下不对称的锥形几何结构，且两个正方锥正好错开 45°，形成以 Bi 原子为中心的不对称十面体结构。BiOCl 这种独特的开放结构为相应的原子轨道发生极化创造了足够的空间，使得在双 Cl 离子层与[Bi2O2]2+层之间容易产生诱导偶极矩从而在[001]方向上建立起内部电场，在光照条件下激发的电子-空穴就会在内电场的作用下实现快速和有效的分离；于此同时，层与层之间的范德华力容易被破坏进而导致原子的有序丢失，从而在 BiOCl 中形成超结构[40-42]。根据密度泛函理论 DFT(Density Function theory)对BiOCl 的能带以及电子结构进行量化计算，结果显示 BiOCl 属于间接带隙半导体，禁带宽度约为 3.22 eV，它的价带由 Bi6p、O2p 和 Cl3p 轨道组成了，而导带则由 Bi6p 组成[43]。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ028.8

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