稀土掺杂二氧化硅杂化膜的制备及脱盐性能研究

发布时间：2020-07-17 17:11

【摘要】：随着经济的快速发展和工业污染等造成的世界性淡水资源的短缺问题引起了广泛关注。以反渗透技术为代表的膜脱盐工艺,已成为最常见的海水淡化技术。与反渗透相比,渗透汽化脱盐技术具有独特优势,成为海水淡化和高盐废水处理的最有潜力技术之一。但是,目前室温下高水通量和高盐截留率(≥99.9%)的渗透汽化膜材料报道较少。二氧化硅膜的孔径一般为0.30~0.50 nm左右,具有微孔孔径可设计、可调控性和优异的稳定性,适用于膜脱盐过程。基于海水淡化应用领域,本文开发了La/Gd和La/Y共掺杂的SiO_2杂化膜,系统研究了SiO_2杂化膜的制备、表征和脱盐性能。具体研究内容如下:(1)以1,2-二(三乙氧基硅基)乙烷(BTESE)为硅烷前驱体,掺入稀土La和Gd,以硝酸为催化剂,通过溶胶—凝胶法成功地制备出La/Gd-SiO_2杂化膜。通过优化得到膜的最佳制备条件为:溶胶配比为BTESE:(La+Gd):HNO_3:H_2O=1:0.075:0.1:60(摩尔比,La:Gd比为25:75),膜的煅烧温度为300 ~oC,多孔支撑体的孔径为100 nm。对于纯H_2O,0.3 wt%和3.5 wt%NaCl溶液,在60 ~oC时优化制备La_(25)Gd_(75)-SiO_2膜的水通量分别为16.6,14.3和10.2 kg·m~(-2)·h~(-1),NaCl截留率近乎100%。稀土掺杂有利于提高膜的水热稳定性,该膜表现出良好的温度循环稳定性,在不同盐溶液中实现水分子和盐离子的精准筛分。(2)以BTESE,La(NO_3)_3·6H_2O,Y(NO_3)_3·6H_2O和HNO_3为溶胶前驱体,采用溶胶—凝胶法制备了La/Y共掺杂的微孔SiO_2膜。通过各种表征结果证实,在溶胶凝胶过程中La/Y被掺杂到SiO_2骨架中,形成了水热稳定的Si-O-RE(RE=La或Y)键,明显影响了膜的表面形貌、微观结构和亲水性从而提高膜的脱盐性能。对于3.5 wt%NaCl溶液,优化制备的La_(25)Y_(75)-SiO_2膜(La:Y=25:75,摩尔比)即使在室温25°C时也表现出高的水通量10.3 kg·m~(-2)·h~(-1)和近乎100%的截留率。与其他条件制备的膜相比,该膜的水接触角最低(亲水性最强),膜孔最小(微观结构最精细),水渗透过程中的表观活化能最低(传质阻力最小)。此外,在长达200 h的模拟海水淡化测试中,该膜表现出优异的稳定性;且在25-60~oC连续测试中该膜展示了良好的水热稳定性。稀土掺杂SiO_2杂化膜将在海水淡化和高盐废水处理中具有潜在的应用前景。
【学位授予单位】：江西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：P747;TB383.2
【图文】：

海水反渗透脱盐装置工艺流程示意图

反渗透（a）和渗透汽化（b）脱盐工艺示意图

PV操作模式示意图

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本文编号：2759706