FeO x /MgF 2 和V 2 O 5 /MgF 2 催化剂上1,1,1,3,3-五氟丙烷气相催化脱HF反应研究

发布时间：2020-12-25 16:08

　　1,3,3,3-四氟丙烯（HFO-1234ze）具有臭氧消耗潜能值为零（ODP=0）全球变暖潜能值低（GWP=6）、寿命期气候性能值较短（LCCP=14）,具有毒性小、制冷量大、高能效、与其他材料相容性好、不易燃安全等优良的性能参数,能够很好的取代1,1,1,2-四氟乙烷（HFC-134a）制冷剂,是目前被广泛认可的第四代新型制冷剂。除此之外,HFO-1234ze在发泡、清洗以及气溶胶推进剂等方面也具有相当广泛的应用。以1,1,1,3,3-五氟丙烷（HFC-245fa）为原料通过催化脱HF反应制备HFO-1234ze具有很好的工业应用前景,但现有催化剂体系中存在反应过程中活性物种流失和表面积炭问题。因此,开发高性能催化剂体系并深入理解反应机理具有重要的学术和应用价值,也是本论文的研究目标和内容。本论文中,我们开展了负载型FeO_x/MgF₂和V₂O₅/MgF₂催化剂上HFC-245fa气相催化脱HF反应研究。通过各类表征手段对催化剂的性质进行了剖析,并探讨了催化剂结构与反应性能之... 

【文章来源】：浙江师范大学浙江省

【文章页数】：76 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 制冷剂替代品的发展
    1.3 HFOs制备方法
        1.3.1 加成法
        1.3.2 调聚氟化法
        1.3.3 氟氯交换法
        1.3.4 脱卤化氢法
        1.3.5 异构化法
        1.3.6 低碳增碳法
    1.4 气相法脱HX合成含氟烯烃（HFOs）的催化剂
        1.4.1 活性炭基催化剂
        1.4.2 铝基催化剂
        1.4.3 铬基催化剂
        1.4.4 镁基催化剂
    1.5 氟化镁载体表面酸性研究
    1.6 催化剂活性物种的探讨
    1.7 选题依据及研究内容
        1.7.1 选题依据
        1.7.2 研究内容
第二章 催化剂的制备评价及表征
    2.1 试剂、设备及催化剂的制备
        2.1.1 化学试剂
        2.1.2 实验设备
        2.1.3 催化剂的制备
    2.2 催化剂表征
        2.2.1 比表面积测试（BET）
        2.2.2 X-射线衍射（XRD）
        2.2.3 拉曼光谱分析（Raman）
        2.2.4 X射线电子能谱分析（XPS）
3-TPD）">        2.2.5 氨气程序升温脱附（NH₃-TPD）
        2.2.6 傅里叶变换红外（FTIR）
        2.2.7 吡啶吸附原位傅里叶变换红外（Pyridine-FTIR）
    2.3 催化剂的活性评价和反应动力学
x/MgF₂催化剂气相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脱HF反应">第三章 FeO_x/MgF₂催化剂气相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脱HF反应
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂制备
        3.2.2 催化剂的表征
        3.2.3 催化剂的活性评价
    3.3 结果与讨论
x/MgF₂催化剂的性能">        3.3.1 FeO_x/MgF₂催化剂的性能
x/MgF₂催化剂XRD表征">        3.3.2 FeO_x/MgF₂催化剂XRD表征
x/MgF₂催化剂NH₃-TPD表征">        3.3.3 FeO_x/MgF₂催化剂NH₃-TPD表征
x/MgF₂催化剂稳定性测试">        3.3.4 FeO_x/MgF₂催化剂稳定性测试
x/MgF₂催化剂Raman表征">        3.3.5 FeO_x/MgF₂催化剂Raman表征
    3.4 结论
2O₅/MgF₂催化剂:载体诱导产生新活性位">第四章 1,1,1,3,3-五氟丙烷气相脱氟化氢的V₂O₅/MgF₂催化剂:载体诱导产生新活性位
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂制备
        4.2.2 催化剂的表征
        4.2.3 催化剂的活性评价
    4.3 结果与讨论
x/MgF₂催化剂的催化性能">        4.3.1 MO_x/MgF₂催化剂的催化性能
2O₅/MgF₂催化剂XRD表征">        4.3.2 V₂O₅/MgF₂催化剂XRD表征
2O₅/MgF₂催化剂Raman表征">        4.3.3 V₂O₅/MgF₂催化剂Raman表征
2O₅/MgF₂催化剂FTIR表征">        4.3.4 V₂O₅/MgF₂催化剂FTIR表征
2O₅/MgF₂催化剂XPS表征">        4.3.5 V₂O₅/MgF₂催化剂XPS表征
2O₅/MgF₂催化剂NH₃-TPD和Pyridine-FTIR表征">        4.3.6 V₂O₅/MgF₂催化剂NH₃-TPD和Pyridine-FTIR表征
2O₅/MgF₂催化剂的催化活性">        4.3.7 V₂O₅/MgF₂催化剂的催化活性
2O₅/MgF₂催化剂的稳定性">        4.3.8 V₂O₅/MgF₂催化剂的稳定性
2O₅/MgF₂催化剂的Raman表征">        4.3.9 V₂O₅/MgF₂催化剂的Raman表征
2O₅/MgF₂催化剂的活性、选择性与温度的关系">        4.3.10 V₂O₅/MgF₂催化剂的活性、选择性与温度的关系
2O₅/MgF₂催化剂的动力学研究">        4.3.11 V₂O₅/MgF₂催化剂的动力学研究
2O₅/MgF₂催化剂的反应模型图">        4.3.12 V₂O₅/MgF₂催化剂的反应模型图
    4.4 结论
参考文献
攻读学位期间取得的研究成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
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[7]Cr-Zn-Al催化剂气相氟化法合成HFC-134a[J]. 董洪涛,陈纪忠.  精细化工. 2006(02)
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[9]合成HFC─134a的CrF3/AlF3催化剂研究[J]. 吕剑,李媛,王军.  有机氟工业. 1997(03)



本文编号：2937981