多孔莫来石纤维陶瓷膜制备及其除尘/催化耦合功能
发布时间：2021-11-25 15:41
近年来,我国的大气环境污染形势仍然十分严峻,以PM2.5为特征的雾霾天气对环境和人类健康造成极大危害。挥发性有机化合物（VOCs）和细颗粒物（PMs）作为重要的大气污染源,其控制和治理迫在眉睫。在现有的治理方法中,催化氧化是降解VOCs切实可行的处理技术;膜过滤技术则是高效的PMs捕集净化技术。然而,在复合污染条件下,大气具有更强的PM2.5生成趋势,开展集除尘与催化一体化的处理模式对工业源复杂烟气多污染控制显得至关重要,也是目前大气污染治理技术的重要发展方向。多孔陶瓷膜是一种新型的无机分离膜材料,具有耐高温、耐酸碱腐蚀、机械强度高、耐热冲击性良好、可再生、环境友好等优点,在大气污染治理领域具有广泛的应用前景,已成为高温气体净化领域中实现气固分离的关键部件。此外,多孔陶瓷膜可提供丰富的孔道和大比表面积,具有优良的催化剂负载条件。通过对陶瓷膜负载催化剂活性组分,可组装成陶瓷基整体式催化剂,不仅可以过滤细颗粒物,还可以用来催化降解VOCs,可实现陶瓷膜的除尘和催化功能耦合。传统颗粒堆积成型的多孔陶瓷膜,因孔隙率较低、压降大、尺寸难调、自重大而其结构需进一步优化。本课题采用莫来石纤维作基体材...
【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)北京市
【文章页数】：157 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．２非对称多孔陶瓷膜过滤管的结构??
?多孔莫来石纤维陶瓷膜制备及其除尘／催化耦合功能???言，非对称多孔陶瓷膜的过滤是集表面过滤和深层过滤相结合的一种过滤方式，??如图１．３所示。对于陶瓷纤维过滤膜而言，因陶瓷纤维的致密化的三维网状结构，??气体在材料内部的流通路径是弯曲的，其实际流通路径比膜厚度要长许多倍。当??含尘气体通过过滤材料时，直径大于过滤膜孔径的大颗粒会被直接截留在陶瓷膜??过滤层表面；细颗粒物即小于陶瓷膜孔径的小颗粒，在气体的连续＾０１的作用下??透过膜表面进入内部，但也会被纤维陶瓷膜内部弯曲的孔道吸附拦截，达到过滤??净化效果。纤维陶瓷膜的直接过滤一般以表面过滤和深层过滤相结合。对于陶瓷??纤维非对称过滤膜而言，由于其过滤层孔径较小，与过滤气体中的粉尘大小相接??近，因此其过滤机理主要以表面过滤为主［５８］。??麝—／Ｖ??．?＊?＊??－＊?ｓ?？??４?＇／?＊?奢，?Ｆｅｅｄ??Ｉ?＊?＊?＊?＊?＊?＊?■?Ｐａｒｔｉｃｌｅ?ｂｕｉｌｄ－ｕｐ??７?／?？，?雪?ｏｎ?ｍｅｍｂｒａｎｅ??＾?Ａ?ｉ?Ｍ?＾?＊?▼?ｓｕｒｆａｃｅ??Ｕｎｔｅｒｃｅｐｆｉｏｎ?ｇ??２．ｉｎｅｒｔｉａｌ?ｉｍｐａｃｔｉｏｎ??３．?Ｂｉｘｍｎｉａｎ?ｄｉｉｆｕｓｉｏｎ?Ｐａｒｔｉｃｌｅ－ｆｒｓｏ?ｐｅｒｍｅａｔｅ??图１．３多孔陶瓷膜过滤机理示意图??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?ｃｅｒａｍｉｃ?ｍｅｍｂｒａｎｅ??陶瓷膜的过滤性能一般可以通过过滤精度和过滤阻力来表示。影响陶瓷膜过??滤精度的主要因素是过滤膜的孔径大小及分布。对于同
供更高的反应温度或更低的??体积空速来提高ＶＯＣｓ的催化氧化效率ｔ１４１」４气多孔陶瓷膜载体可以避免上述催??化活性相分散不均匀的问题，且增加气流中的湍流和径向混合现象，从而可以有??效减少蜂窝式催化剂中的层流和传质问题，对ＶＯＣｓ的高效催化氧化具有更好的??应用前景。Ｌｕｏ等人［１４（）］通过浸渍法对堇青石蜂窝陶瓷涂覆了?Ｃｅ０２－Ｙ２０３?（ＣＹ）??的涂层，并将其用作载体来制备Ｐｄ基整体式催化剂，用于甲苯完全氧化。结果??表明，ＣＹ涂层具有良好的附着力和更高的抗振动性和耐热性（图１．４），并可以??将Ｐｄ很好地固定在堇青石蜂窝骨架上。在５００?°Ｃ煅烧的Ｐｄ７ＣＹ催化剂，在２１０?°Ｃ??下获得９９％的甲苯转化率，且性能在３０ｈ的反应时间内保持了稳定。??＿＿??图１．４?５００°Ｃ下煅烧所得样品的ＳＥＭ图（ａ）堇青石基底；（ｂ）?ＣＹ／堇青石??Ｆｉｇｕｒｅ?１．４?ＳＥＭ?ｏｆ?ＣＹ?ｗａｓｈｃｏａｔ／ｓｕｂｓｔｒａｔｅ?ａｎｄ?ｓｕｂｓｔｒａｔｅ?ｃａｌｃｉｎｅｄ?ａｔ?５００?°Ｃ：?（ａ）?ｓｕｂｓｔｒａｔｅ??ａｎｄ?（ｂ）?ＣＹ?ｗ?ａｓｈｃｏａｔ／ｓｕｂｓｔｒａｔｅ??２８??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Lanthanum-doped Cu-Mn composite oxide catalysts for catalytic oxidation of toluene[J]. Jing Pan,Wentao Du,Yongjun Liu,Yan Cheng,Shandong Yuan. Journal of Rare Earths. 2019(06)
[2]Effects of cerium incorporation on the catalytic oxidation of benzene over flame-made perovskite La1-xCexMnO3 catalysts[J]. Gang Liu,Jiaqi Li,Kun Yang,Wenxiang Tang,Haidi Liu,Jun Yang,Renliang Yue,Yunfa Chen. Particuology. 2015(02)
[3]Large-scale synthesis of hierarchical MnO2 for benzene catalytic oxidation[J]. Dongyan Li,Genli Shen,Wenxiang Tang,Haidi Liu,Yunfa Chen. Particuology. 2014(03)
[4]Catalytic oxidation of benzene over Ce-Mn oxides synthesized by flame spray pyrolysis[J]. Gang Liu,Renliang Yue,Yi Jia,Yong Ni,Jie Yang,Haidi Liu,Zhen Wang,Xiaofeng Wu,Yunfa Chen. Particuology. 2013(04)
[5]关于大气污染控制技术的几点思考[J]. 陈运法,朱廷钰,程杰,陈进生,马金珠,刘海弟. 中国科学院院刊. 2013(03)
[6]多孔陶瓷膜制备技术研究进展[J]. 范益群,漆虹,徐南平. 化工学报. 2013(01)
[7]Effect of loading content of copper oxides on performance of Mn-Cu mixed oxide catalysts for catalytic combustion of benzene[J]. 曹红岩,李小双,陈耀强,龚茂初,王健礼. Journal of Rare Earths. 2012(09)
[8]In-situ synthesis of monolithic Cu-Mn-Ce/cordierite catalysts towards VOCs combustion[J]. 卢晗锋,周瑛,黄海凤,张波,陈银飞. Journal of Rare Earths. 2011(09)
[9]添加钾长石对镁掺杂钛酸铝陶瓷烧结及热膨胀行为和抗弯强度的影响[J]. 徐刚,何万波,张影,赵衍刚,柴伟,王一旭,张培,韩高荣. 硅酸盐学报. 2011(02)
[10]煤矿粉尘与现有除尘技术及优化[J]. 王会琼. 中国科技信息. 2010(24)
博士论文
[1]负载型钌催化剂对VOCs的催化氧化研究[D]. 王健.中国科学院研究生院(过程工程研究所) 2016
[2]高温烟气净化用孔梯度陶瓷纤维膜的设计、制备及特性[D]. 王耀明.武汉理工大学 2007
硕士论文
[1]多孔陶瓷膜材料的研制及在气固分离中的应用研究[D]. 任祥军.中国科学技术大学 2005
本文编号：3518441
【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院过程工程研究所)北京市
【文章页数】：157 页
【学位级别】：博士
【部分图文】：
图１．２非对称多孔陶瓷膜过滤管的结构??
?多孔莫来石纤维陶瓷膜制备及其除尘／催化耦合功能???言，非对称多孔陶瓷膜的过滤是集表面过滤和深层过滤相结合的一种过滤方式，??如图１．３所示。对于陶瓷纤维过滤膜而言，因陶瓷纤维的致密化的三维网状结构，??气体在材料内部的流通路径是弯曲的，其实际流通路径比膜厚度要长许多倍。当??含尘气体通过过滤材料时，直径大于过滤膜孔径的大颗粒会被直接截留在陶瓷膜??过滤层表面；细颗粒物即小于陶瓷膜孔径的小颗粒，在气体的连续＾０１的作用下??透过膜表面进入内部，但也会被纤维陶瓷膜内部弯曲的孔道吸附拦截，达到过滤??净化效果。纤维陶瓷膜的直接过滤一般以表面过滤和深层过滤相结合。对于陶瓷??纤维非对称过滤膜而言，由于其过滤层孔径较小，与过滤气体中的粉尘大小相接??近，因此其过滤机理主要以表面过滤为主［５８］。??麝—／Ｖ??．?＊?＊??－＊?ｓ?？??４?＇／?＊?奢，?Ｆｅｅｄ??Ｉ?＊?＊?＊?＊?＊?＊?■?Ｐａｒｔｉｃｌｅ?ｂｕｉｌｄ－ｕｐ??７?／?？，?雪?ｏｎ?ｍｅｍｂｒａｎｅ??＾?Ａ?ｉ?Ｍ?＾?＊?▼?ｓｕｒｆａｃｅ??Ｕｎｔｅｒｃｅｐｆｉｏｎ?ｇ??２．ｉｎｅｒｔｉａｌ?ｉｍｐａｃｔｉｏｎ??３．?Ｂｉｘｍｎｉａｎ?ｄｉｉｆｕｓｉｏｎ?Ｐａｒｔｉｃｌｅ－ｆｒｓｏ?ｐｅｒｍｅａｔｅ??图１．３多孔陶瓷膜过滤机理示意图??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｆｉｌｔｒａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?ｃｅｒａｍｉｃ?ｍｅｍｂｒａｎｅ??陶瓷膜的过滤性能一般可以通过过滤精度和过滤阻力来表示。影响陶瓷膜过??滤精度的主要因素是过滤膜的孔径大小及分布。对于同
供更高的反应温度或更低的??体积空速来提高ＶＯＣｓ的催化氧化效率ｔ１４１」４气多孔陶瓷膜载体可以避免上述催??化活性相分散不均匀的问题，且增加气流中的湍流和径向混合现象，从而可以有??效减少蜂窝式催化剂中的层流和传质问题，对ＶＯＣｓ的高效催化氧化具有更好的??应用前景。Ｌｕｏ等人［１４（）］通过浸渍法对堇青石蜂窝陶瓷涂覆了?Ｃｅ０２－Ｙ２０３?（ＣＹ）??的涂层，并将其用作载体来制备Ｐｄ基整体式催化剂，用于甲苯完全氧化。结果??表明，ＣＹ涂层具有良好的附着力和更高的抗振动性和耐热性（图１．４），并可以??将Ｐｄ很好地固定在堇青石蜂窝骨架上。在５００?°Ｃ煅烧的Ｐｄ７ＣＹ催化剂，在２１０?°Ｃ??下获得９９％的甲苯转化率，且性能在３０ｈ的反应时间内保持了稳定。??＿＿??图１．４?５００°Ｃ下煅烧所得样品的ＳＥＭ图（ａ）堇青石基底；（ｂ）?ＣＹ／堇青石??Ｆｉｇｕｒｅ?１．４?ＳＥＭ?ｏｆ?ＣＹ?ｗａｓｈｃｏａｔ／ｓｕｂｓｔｒａｔｅ?ａｎｄ?ｓｕｂｓｔｒａｔｅ?ｃａｌｃｉｎｅｄ?ａｔ?５００?°Ｃ：?（ａ）?ｓｕｂｓｔｒａｔｅ??ａｎｄ?（ｂ）?ＣＹ?ｗ?ａｓｈｃｏａｔ／ｓｕｂｓｔｒａｔｅ??２８??
【参考文献】：
期刊论文
[1]Lanthanum-doped Cu-Mn composite oxide catalysts for catalytic oxidation of toluene[J]. Jing Pan,Wentao Du,Yongjun Liu,Yan Cheng,Shandong Yuan. Journal of Rare Earths. 2019(06)
[2]Effects of cerium incorporation on the catalytic oxidation of benzene over flame-made perovskite La1-xCexMnO3 catalysts[J]. Gang Liu,Jiaqi Li,Kun Yang,Wenxiang Tang,Haidi Liu,Jun Yang,Renliang Yue,Yunfa Chen. Particuology. 2015(02)
[3]Large-scale synthesis of hierarchical MnO2 for benzene catalytic oxidation[J]. Dongyan Li,Genli Shen,Wenxiang Tang,Haidi Liu,Yunfa Chen. Particuology. 2014(03)
[4]Catalytic oxidation of benzene over Ce-Mn oxides synthesized by flame spray pyrolysis[J]. Gang Liu,Renliang Yue,Yi Jia,Yong Ni,Jie Yang,Haidi Liu,Zhen Wang,Xiaofeng Wu,Yunfa Chen. Particuology. 2013(04)
[5]关于大气污染控制技术的几点思考[J]. 陈运法,朱廷钰,程杰,陈进生,马金珠,刘海弟. 中国科学院院刊. 2013(03)
[6]多孔陶瓷膜制备技术研究进展[J]. 范益群,漆虹,徐南平. 化工学报. 2013(01)
[7]Effect of loading content of copper oxides on performance of Mn-Cu mixed oxide catalysts for catalytic combustion of benzene[J]. 曹红岩,李小双,陈耀强,龚茂初,王健礼. Journal of Rare Earths. 2012(09)
[8]In-situ synthesis of monolithic Cu-Mn-Ce/cordierite catalysts towards VOCs combustion[J]. 卢晗锋,周瑛,黄海凤,张波,陈银飞. Journal of Rare Earths. 2011(09)
[9]添加钾长石对镁掺杂钛酸铝陶瓷烧结及热膨胀行为和抗弯强度的影响[J]. 徐刚,何万波,张影,赵衍刚,柴伟,王一旭,张培,韩高荣. 硅酸盐学报. 2011(02)
[10]煤矿粉尘与现有除尘技术及优化[J]. 王会琼. 中国科技信息. 2010(24)
博士论文
[1]负载型钌催化剂对VOCs的催化氧化研究[D]. 王健.中国科学院研究生院(过程工程研究所) 2016
[2]高温烟气净化用孔梯度陶瓷纤维膜的设计、制备及特性[D]. 王耀明.武汉理工大学 2007
硕士论文
[1]多孔陶瓷膜材料的研制及在气固分离中的应用研究[D]. 任祥军.中国科学技术大学 2005
本文编号：3518441
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