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钯复合膜的制备及性能研究

发布时间:2023-02-20 21:35
  钯膜由于具有较高的氢气渗透性及优异的选择性、热稳定性和化学稳定性,使其在氢气分离领域具有广阔的应用前景。钯膜反应器在涉氢领域具有广泛的应用,特别在H2-O2反应体系下催化苯一步羟基化制备苯酚,取得了较好的研究成果,但存在原料利用率低、苯酚产率需进一步提高等问题。同时,钯膜也存在易磨损、氢脆、在载体内表面难以制备致密钯膜等问题,限制了钯膜的应用与推广。为解决上述问题,本论文首先采用化学镀法在氧化铝陶瓷管的外表面制备了钯膜;通过改进的真空流动化学镀法在氧化铝中空纤维膜的内表面制备了钯膜;进而与钛硅分子筛催化剂(TSH)相结合,制备了Pd-TSH复合膜;采用共沉积化学镀法在铅笔涂覆修饰后的氧化铝中空纤维外表面上制备了Pd-Ag合金膜。通过SEM、EDX、气体渗透和苯制苯酚反应等对制备的钯膜进行了表征与性能测试。主要结论如下:1、采用化学镀法直接在氧化铝陶瓷管的外表面上制备了钯膜。研究结果表明,钯膜表面平整、钯颗粒连接紧密,没有明显的缺陷,钯膜厚度约为7μm。773K、膜两侧压力差0.15 MPa时,氢气渗透通量为0.11 mol·m-2<...

【文章页数】:73 页

【学位级别】:硕士

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摘要
Abstract
引言
第一章 文献综述
    1.1 氢能的应用及研究现状
        1.1.1 氢气的生产制备方法
        1.1.2 氢气的分离提纯技术
    1.2 钯膜研究现状
        1.2.1 钯膜透氢机理
        1.2.2 钯膜制备方法
        1.2.3 钯膜载体的选择
        1.2.4 钯膜的应用
    1.3 苯酚制备
        1.3.1 异丙苯法制备苯酚
        1.3.2 甲苯-苯甲酸反应法制备苯酚
        1.3.3 苯直接羟基化法制备苯酚
        1.3.4 钯复合膜反应器催化苯一步羟基化制备苯酚
    1.4 论文研究思路和研究内容
第二章 Pd/Al2O3复合膜的制备及性能研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 本章所用试剂和仪器
        2.2.2 Pd/Al2O3复合膜的制备
        2.2.3 Pd/Al2O3复合膜的表征与气体渗透性能测试
        2.2.4 Pd/Al2O3复合膜催化苯一步羟基化制备苯酚
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 载体的渗透性能与Pd/Al2O3复合膜的微观形貌表征
        2.3.2 Pd/Al2O3复合膜的气体渗透性能
        2.3.3 氢气流量对苯制苯酚反应的影响
        2.3.4 苯流量对苯制苯酚反应的影响
        2.3.5 氧气流量及氢氧比对苯制苯酚反应的影响
    2.4 本章小结
第三章 氧化铝中空纤维膜内表面钯复合膜的制备及性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 本章所用试剂和仪器
        3.2.2 氧化铝中空纤维膜的制备
        3.2.3 真空流动化学镀法在氧化铝中空纤维膜内表面制备钯膜
        3.2.4 TSH分子筛的制备
        3.2.5 Pd-TSH复合膜的制备
        3.2.6 氧化铝中空纤维膜的表征与气体渗透性能测试
        3.2.7 Pd/Al2O3中空纤维复合膜的微观表征
        3.2.8 TSH分子筛的表征
        3.2.9 Pd-TSH复合膜的表征与性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 氧化铝中空纤维膜的微观形貌与气体渗透性能
        3.3.2 不同化学镀工艺流程对制备钯膜的影响
        3.3.3 Pd/Al2O3中空纤维复合膜的微观形貌表征
        3.3.4 Pd-TSH复合膜的表征与性能测试
    3.4 本章小结
第四章 Pd-Ag/Al2O3 中空纤维复合膜的制备与性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 本章实验所用试剂和仪器
        4.2.2 Pd-Ag/Al2O3 中空纤维复合膜的制备
        4.2.3 Pd-Ag/Al2O3 中空纤维复合膜的表征及气体渗透性能测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 氧化铝中空纤维膜的微观形貌表征及气体渗透性能
        4.3.2 铅笔涂覆修饰对氧化铝中空纤维膜载体的影响
        4.3.3 Pd-Ag/Al2O3 中空纤维复合膜的微观表征与元素分析
        4.3.4 Pd-Ag/Al2O3 中空纤维复合膜的气体渗透性能
    4.4 本章小结
第五章 结论
参考文献
在读期间公开发表的论文
致谢



本文编号:3747356

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