氯化消毒过程中溴代和碘代消毒副产物的生成规律与机制
发布时间：2021-08-21 16:53
在海水入侵和咸潮倒灌等特殊地质地区的原水中存在溴离子和碘离子,消毒剂与溴离子和碘离子以及NOM共同作用下会产生溴代和碘代消毒副产物（Bromide or iodide disinfection by-products,Br/I-DBPs）,而Br/I-DBPs相较于氯代消毒副产物（Chloride disinfection by products）具有更强细胞毒性和基因毒性。本文采用NaClO和NH2Cl对木质素配水进行消毒处理,检测消毒后可吸附有机卤素（Absorbable organic halogens,AOX）及三卤甲烷（Trihalomethanes,THMs）的生成,以探究Br/I-DBPs的生成情况。首先对AOX的离子色谱检测方法进行了优化。比较了纯水、H2O2、Na2SO3、Na2S四种吸收液,发现Na2S吸收液的吸收效果最好;Na2S浓度为200mg/L,燃烧时间为12min时,可吸附有机溴（A...
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：86 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
次氯酸钠消毒时I-DBPs生成机理Fig.1-3FormationmechanismofI-DBPsduringsodiumhypochloritedisinfection
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文-11-图1-3次氯酸钠消毒时I-DBPs生成机理Fig.1-3FormationmechanismofI-DBPsduringsodiumhypochloritedisinfection（2）氯胺消毒NH2Cl消毒过程中，次碘酸也是I-DBPs的重要含碘中间产物，氯胺首先将I-氧化为HOI，生成的HOI进一步与NOM反应生成I-DBPs。与次氯酸钠消毒不同是，氯胺进一步氧化HOI的速率是十分缓慢的，该反应的速率要低于2×10-3M-1s-1，HOI能在水中停留较长时间，因此氯胺消毒相较于次氯酸钠消毒能够产生大量I-BDPs[25]。-422HOIOHIHClN++→+++ClNHH++（1-17）OIN→+DBPsIOMH（1-18）图1-4氯胺消毒时I-DBPs生成机理Fig.1-4FormationmechanismofI-DBPsduringChloraminedisinfectionBichsel等人[26]对CHI3生成机理进行探究，发现CHI3的前体物质也是甲基羰基化合物，但是甲基羰基化合物并不能直接在HOI的作用下生成CHI3，RCOCH3在烯醇化之后才能被HOI作用生成CHI3。1.2.3溴代和碘代消毒副产物的种类及毒性1.2.3.1溴代消毒副产物的种类及毒性在溴代消毒副产物中，Br-THMs和Br-HAAs在水中存在的浓度最高，并且表现出比Cl-THMs和Cl-HAAs更高的毒性，溴仿和二氯一溴甲烷的致癌风险分别为0.1×10-6、0.350×10-6，同等条件下，氯仿和的致癌风险分别为0.056×10-6。二氯一溴甲烷是四种典型三卤甲烷中致癌能力最强的物质，低剂量下就能够导致啮齿动物多种器官发生肿瘤，如肝细胞腺瘤、肾脏肿瘤、肝脏肿瘤等[27]。卤乙酸相较于三卤甲烷更难挥发，因此具有更高的健康风险，Andrews等人[28]利用小鼠和大鼠对氯乙酸、溴乙酸、溴氯乙酸进行毒性试验，发现这三种卤乙酸均会导致小鼠和大鼠胚
吸附效果受静电引力的影响，为排除静电力干扰，可以将水样进行酸化，因此在样品进行富集前，可在其中滴入1-2滴浓硝酸使样品酸化至pH小于2。吸附结束后，活性炭中含有一定量的无机卤化物，为排除无机卤化物的干扰，可用60mL硝酸钠洗涤液对活性炭小柱进行洗涤，洗涤速率为2.5mL/min，最后用50mL超纯水以50mL/min流速清洗管路。洗涤结束后可用定性滤纸去活性炭小柱上的除残留液滴，并尽快进行燃烧分析，若无法立刻进行燃烧分析可将活性炭小柱密封保存，避免空气中的杂质被未吸附饱和的活性炭小柱吸附。（2）热解与气体收集图2-2AOX的热解与吸收过程示意图Fig.2-2SchematicdiagramofthepyrolysisandabsorptionprocessofAOX利用MultiX2500总有机卤素分析仪对活性炭小柱进行燃烧。由于部分有机不易燃烧气化，因此燃烧炉的炉温需达到950℃左右，在高温下，有机卤化物迅速热解产生卤化氢气体（HX），HX在流量为100mL/min的载气的带动下进入传输管路并被玻板吸收瓶中的吸收液吸收。吸收瓶使用后用稀硝酸浸泡1h去除瓶壁上的杂质，再用超纯水反复清洗三遍。值得注意的是，由于活性炭小柱中含有水分，高温下气化成水蒸气，水蒸气会在传输管线上液化成小水滴并吸收卤化氢气体，导致回
【参考文献】：
期刊论文
[1]Zebrafish embryo toxicity of 15 chlorinated, brominated, and iodinated disinfection by-products[J]. David Hanigan,Lisa Truong,Michael Simonich,Robert Tanguay,Paul Westerhoff. Journal of Environmental Sciences. 2017(08)
[2]The impact of iodinated X-ray contrast agents on formation and toxicity of disinfection by-products in drinking water[J]. Clara H.Jeong,Edward J.Machek,Morteza Shakeri,Stephen E.Duirk,Thomas A.Ternes,Susan D.Richardson,Elizabeth D.Wagner,Michael J.Plewa. Journal of Environmental Sciences. 2017(08)
[3]碘代消毒副产物在净水工艺中的生成机制与控制措施[J]. 付顺,孙越. 环境化学. 2016(06)
[4]斯德哥尔摩公约新增持久性有机污染物的一些研究进展[J]. 王亚韡,蔡亚岐,江桂斌. 中国科学:化学. 2010(02)
[5]AOX漂白废水对黑鲷鱼卵及仔鱼的毒性效应[J]. 蒋玫,沈新强,晁敏,王云龙,袁骐,陈莲芳. 环境科学研究. 2006(02)
博士论文
[1]水中溴酸盐的急性生物毒性及致毒机理[D]. 王执伟.哈尔滨工业大学 2016
本文编号：3355983
【文章来源】：哈尔滨工业大学黑龙江省 211工程院校 985工程院校
【文章页数】：86 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
次氯酸钠消毒时I-DBPs生成机理Fig.1-3FormationmechanismofI-DBPsduringsodiumhypochloritedisinfection
哈尔滨工业大学工程硕士学位论文-11-图1-3次氯酸钠消毒时I-DBPs生成机理Fig.1-3FormationmechanismofI-DBPsduringsodiumhypochloritedisinfection（2）氯胺消毒NH2Cl消毒过程中，次碘酸也是I-DBPs的重要含碘中间产物，氯胺首先将I-氧化为HOI，生成的HOI进一步与NOM反应生成I-DBPs。与次氯酸钠消毒不同是，氯胺进一步氧化HOI的速率是十分缓慢的，该反应的速率要低于2×10-3M-1s-1，HOI能在水中停留较长时间，因此氯胺消毒相较于次氯酸钠消毒能够产生大量I-BDPs[25]。-422HOIOHIHClN++→+++ClNHH++（1-17）OIN→+DBPsIOMH（1-18）图1-4氯胺消毒时I-DBPs生成机理Fig.1-4FormationmechanismofI-DBPsduringChloraminedisinfectionBichsel等人[26]对CHI3生成机理进行探究，发现CHI3的前体物质也是甲基羰基化合物，但是甲基羰基化合物并不能直接在HOI的作用下生成CHI3，RCOCH3在烯醇化之后才能被HOI作用生成CHI3。1.2.3溴代和碘代消毒副产物的种类及毒性1.2.3.1溴代消毒副产物的种类及毒性在溴代消毒副产物中，Br-THMs和Br-HAAs在水中存在的浓度最高，并且表现出比Cl-THMs和Cl-HAAs更高的毒性，溴仿和二氯一溴甲烷的致癌风险分别为0.1×10-6、0.350×10-6，同等条件下，氯仿和的致癌风险分别为0.056×10-6。二氯一溴甲烷是四种典型三卤甲烷中致癌能力最强的物质，低剂量下就能够导致啮齿动物多种器官发生肿瘤，如肝细胞腺瘤、肾脏肿瘤、肝脏肿瘤等[27]。卤乙酸相较于三卤甲烷更难挥发，因此具有更高的健康风险，Andrews等人[28]利用小鼠和大鼠对氯乙酸、溴乙酸、溴氯乙酸进行毒性试验，发现这三种卤乙酸均会导致小鼠和大鼠胚
吸附效果受静电引力的影响，为排除静电力干扰，可以将水样进行酸化，因此在样品进行富集前，可在其中滴入1-2滴浓硝酸使样品酸化至pH小于2。吸附结束后，活性炭中含有一定量的无机卤化物，为排除无机卤化物的干扰，可用60mL硝酸钠洗涤液对活性炭小柱进行洗涤，洗涤速率为2.5mL/min，最后用50mL超纯水以50mL/min流速清洗管路。洗涤结束后可用定性滤纸去活性炭小柱上的除残留液滴，并尽快进行燃烧分析，若无法立刻进行燃烧分析可将活性炭小柱密封保存，避免空气中的杂质被未吸附饱和的活性炭小柱吸附。（2）热解与气体收集图2-2AOX的热解与吸收过程示意图Fig.2-2SchematicdiagramofthepyrolysisandabsorptionprocessofAOX利用MultiX2500总有机卤素分析仪对活性炭小柱进行燃烧。由于部分有机不易燃烧气化，因此燃烧炉的炉温需达到950℃左右，在高温下，有机卤化物迅速热解产生卤化氢气体（HX），HX在流量为100mL/min的载气的带动下进入传输管路并被玻板吸收瓶中的吸收液吸收。吸收瓶使用后用稀硝酸浸泡1h去除瓶壁上的杂质，再用超纯水反复清洗三遍。值得注意的是，由于活性炭小柱中含有水分，高温下气化成水蒸气，水蒸气会在传输管线上液化成小水滴并吸收卤化氢气体，导致回
【参考文献】：
期刊论文
[1]Zebrafish embryo toxicity of 15 chlorinated, brominated, and iodinated disinfection by-products[J]. David Hanigan,Lisa Truong,Michael Simonich,Robert Tanguay,Paul Westerhoff. Journal of Environmental Sciences. 2017(08)
[2]The impact of iodinated X-ray contrast agents on formation and toxicity of disinfection by-products in drinking water[J]. Clara H.Jeong,Edward J.Machek,Morteza Shakeri,Stephen E.Duirk,Thomas A.Ternes,Susan D.Richardson,Elizabeth D.Wagner,Michael J.Plewa. Journal of Environmental Sciences. 2017(08)
[3]碘代消毒副产物在净水工艺中的生成机制与控制措施[J]. 付顺,孙越. 环境化学. 2016(06)
[4]斯德哥尔摩公约新增持久性有机污染物的一些研究进展[J]. 王亚韡,蔡亚岐,江桂斌. 中国科学:化学. 2010(02)
[5]AOX漂白废水对黑鲷鱼卵及仔鱼的毒性效应[J]. 蒋玫,沈新强,晁敏,王云龙,袁骐,陈莲芳. 环境科学研究. 2006(02)
博士论文
[1]水中溴酸盐的急性生物毒性及致毒机理[D]. 王执伟.哈尔滨工业大学 2016
本文编号：3355983
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