含硫自燃模型化合物氧化特性研究

发布时间：2017-07-16 12:02

  本文关键词：含硫自燃模型化合物氧化特性研究

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【摘要】：煤炭含有含硫有机物,这些含硫有机物易于氧化,容易自燃,增加了煤的自燃倾向性,同时其燃烧后产生的有害气体对大气环境也造成了严重的污染。研究煤中含硫有机物质自燃的特性和机理对防治煤炭灾害降低损失具有极其重要的现实意义。煤中含硫有机物质的低温氧化是其自燃过程中的一个重要阶段。含硫煤聚合物的大分子由芳香环,含硫官能团和烷基侧链,联接桥键组成。在含硫煤和O2复合作用的过程中,含硫官能团、烷基侧链和联接桥键等活性基团首当其冲,这是含硫煤发生氧化自燃反应的导因。含硫煤分子中芳香环的化学性质非常稳定,很难与O2作用反应。因此可以利用含硫自燃模型化合物模拟相对比较复杂的含硫煤分子来研究含硫煤中有机含硫物质的自燃机理。本文在分析煤表面含硫有机活性基团的基础上,根据煤分子化学结构理论和煤自燃理论,确定了5种含硫自燃模型化合物。通过对所选的含硫自燃模型化合物进行程序升温氧化实验,根据它们的耗氧量、耗氧速率以及氧化产物的生成量和生成速率可以得知:活性基团巯基的活性最大。5种含硫自燃模型化合物中所含活性基团的活性顺序依次排列为:半胱氨酸苄硫醇甲基苯基硫醚二苯硫醚2-甲基噻吩。综合所选的5种含硫自燃模型化合物的氧化历程,研究分析表明:含硫自燃模型化合物的氧化反应过程是一个复杂的多步反应,部分含硫自燃模型化合物通过与O2吸附并发生一次至多次分解反应,在反应过程中会伴有CO、CO2、SO2气体产物的产生。通过对含硫自燃模型化合物进行低温氛围下的程序升温氧化研究,印证了含硫自燃模型化合物的氧化过程和氧化反应特性与煤炭中含硫活性基团的自燃过程是类似的过程,从而为系统地在化学层面上研究煤炭中含硫活性基团的自燃机理奠定了坚实的实验基础。
【关键词】：煤炭自燃 含硫有机物质 含硫自燃模型化合物 氧化反应过程
【学位授予单位】：中国矿业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TD752.2
【目录】：

• 致谢4-5
• 摘要5-6
• Abstract6-16
• 1 绪论16-27
• 1.1 选题背景16-18
• 1.2 煤炭自燃综述及国内外研究现状18-23
• 1.3 选题意义23-24
• 1.4 目前研究存在的问题24-25
• 1.5 研究目标与研究内容25
• 1.6 研究的技术路线25-27
• 2 煤的化学结构及含硫的有机活性基团27-36
• 2.1 化学结构模型27-31
• 2.2 煤分子结构及表面活性基团31-34
• 2.3 本章小结34-36
• 3 煤自燃模型化合物及模型化合物的选择36-42
• 3.1 模型化合物的概念及其应用36-37
• 3.2 含硫的煤自燃模型化合物37-40
• 3.3 所选含硫自燃模型化合物的基本性质40-41
• 3.4 本章小结41-42
• 4 含硫自燃模型化合物氧化实验研究42-49
• 4.1 含硫自燃模型化合物实验前的处理42-43
• 4.2 实验装置43-47
• 4.3 实验步骤47-48
• 4.4 本章小结48-49
• 5 含硫自燃模型化合物氧化产物研究49-62
• 5.1 引言49
• 5.2 氧化产物的气相色谱分析49
• 5.3 二苯硫醚氧化产物49-51
• 5.4 2-甲基噻吩氧化产物51-53
• 5.5 半胱氨酸氧化产物53-56
• 5.6 苄硫醇氧化产物56-59
• 5.7 甲基苯基硫醚氧化产物59-61
• 5.8 本章小结61-62
• 6 含硫自燃模型化合物反应历程62-69
• 6.1 引言62
• 6.2 二苯硫醚的低温氧化历程62-63
• 6.3 2-甲基噻吩的低温氧化历程63-64
• 6.4 半胱氨酸的低温氧化历程64-66
• 6.5 苄硫醇的低温氧化历程66-67
• 6.6 甲基苯基硫醚的低温氧化历程67-68
• 6.7 本章小结68-69
• 7 结论与展望69-72
• 7.1 全文总结69-70
• 7.2 本文创新点70
• 7.3 工作展望70-72
• 参考文献72-76
• 作者简历76-78
• 学位论文数据集78

【参考文献】

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1 张如意,于水军,阳虹,杨运良,樊小利;防老剂甲对煤炭自燃的阻化效果研究[J];煤矿安全;1999年09期

2 李增华;位爱竹;杨永良;;煤炭自燃自由基反应的电子自旋共振实验研究[J];中国矿业大学学报;2006年05期

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本文编号：548537