聚吡咯修饰的金属氧族化合物的制备、碳转化及其类酶催化性质研究

发布时间：2018-01-05 06:28

本文关键词：聚吡咯修饰的金属氧族化合物的制备、碳转化及其类酶催化性质研究　出处：《吉林大学》2017年硕士论文　论文类型：学位论文

【摘要】：自1969年C.G.Overberger等人发现了类酶催化反应起,几十年来,人们合成了多种人工模拟酶。和天然酶相比,人工模拟酶具有易合成、易净化、使用温度范围广等优势,因此在生物传感器、化学工业、食品加工、环境科学、生物技术等领域有着广泛的应用需求。目前,人工模拟酶体系主要包括环糊精、环芳烃、卟啉、蛋白质、超分子材料、无机纳米材料等。其中,无机纳米材料由于具有可调控的催化活性、极高的环境稳定性以及较低的制备成本引起了人们的广泛关注。例如金属氧化物、金属硫化物、石墨化碳纳米材料等都展示出优异的类过氧化物酶催化活性。但是,无机纳米材料作为类酶反应催化剂的催化活性还有待进一步提高。最近人们发现通过优化金属氧化物或硫化物纳米粒子的形貌、尺寸、组成以及表面裸露晶面结构能够提高它们的类酶催化活性。尤其是将金属氧化物或者硫化物与其他材料复合制备成异质结构更能发挥出复合材料各组分之间的协同作用,从而显著地增强材料的类酶催化活性。因此,本论文主要利用静电纺丝技术结合高温煅烧和水热合成方法,制备了三种导电聚合物或者碳材料修饰的金属氧化物和金属硫化物基复合纳米材料,研究了它们的类过氧化物酶催化性质,并揭示了复合材料各组分之间的协同催化效应。我们利用这三种类酶催化反应,构筑了三种高灵敏的比色传感器,实现了对过氧化氢、抗坏血酸以及苯酚的精确检测。期待本论文的工作在环境检测、生物传感等领域提供重要的参考价值。本论文的研究成果主要包括以下三个部分:(1)通过静电纺丝技术结合高温煅烧和水热合成方法,制备了TiO_2/Fe_2O_3/PPy复合纳米纤维。该复合材料展示出优异的类酶催化活性,其催化活性远远高于单独的TiO_2和Fe_2O_3纳米纤维,也高于TiO_2/Fe_2O_3复合纳米纤维,说明TiO_2/Fe_2O_3/PPy复合纳米纤维中三种组分之间存在协同作用。我们利用该复合纳米纤维材料构筑了一种生物传感器,实现了对低浓度的过氧化氢的检测,检测线性范围为2-50μM,检测限达到2.4μM(S/N=3)。(2)通过静电纺丝技术结合水热合成和高温煅烧方法,制备了Fe_3O_4/氮掺杂碳(Fe_3O_4/N-C)复合纳米纤维。由于Fe_3O_4固有的类酶催化活性以及两种材料之间的协同作用,Fe_3O_4/N-C复合纳米纤维表现出优异的类酶催化活性。我们利用该复合纳米纤维材料构筑了一种生物传感器,实现了对低浓度过氧化氢和抗坏血酸的检测。其中,对过氧化氢的检测线性范围为0-50μM,检测限为0.58μM(S/N=3)。对抗坏血酸的检测线性范围为0-50μM,检测限为0.04μM(S/N=3)。(3)通过两步湿化学和水热合成方法,制备了rGO/Cu_8S_5/PPy复合纳米片材料。由于硫化铜固有的类酶催化活性以及复合材料中三种组分之间的协同作用,rGO/Cu_8S_5/PPy复合纳米片材料表现出优异的类酶催化活性。我们利用该复合纳米片材料构筑了一种生物传感器,实现了对低浓度过氧化氢和苯酚的检测。其中,对过氧化氢的检测线性范围为0-20μM,检测限为0.69μM(S/N=3)。对苯酚的检测线性范围为0-200μM,检测限为1.78μM(S/N=3)。
[Abstract]:In this paper , three kinds of composite nano - materials , such as metal oxides , metal sulfides and carbon nano - materials , have been prepared by combining high - temperature calcination and hydrothermal synthesis . ( 2 ) Fe _ 3O _ 4 / N - C composite nanofibers were prepared by electrostatic spinning combined with hydrothermal synthesis and high temperature calcination .

【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TB383.1;TQ342.94

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