多孔有机聚合材料的设计、合成与性质研究
本文选题:多孔有机聚合物 切入点:离子液体 出处:《吉林大学》2017年硕士论文
【摘要】:多孔骨架材料因其丰富的结构种类、较高的比表面积以及广泛的功能用途,已经发展成为21世纪最重要的研究领域之一。近几十年来,随着对材料性能要求的提高,传统的无机多孔骨架材料不能完全满足日益发展的能源以及环境需求,由无机单元和有机配体通过配位键连接的金属-有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,简称MOFs)以及由轻元素(C,H,O,N,B等)组成的有机单元通过刚性共价键构筑的多孔有机聚合材料(Porous Organic Polymers,简称POPs)自报道以来,得到了快速的发展,它们在气体吸附与分离、光电传感、催化材料、质子传导等领域应用广泛。本论文从结构设计、材料合成与表征、性质应用三个角度出发,利用不同的合成策略开展了一系列基于POPs材料的制备研究。主要研究内容及成果如下:1.以对二氯苄(p-DCX)和N-甲基咪唑(N-MI)为原料,以无水Fe Cl_3为催化剂,1,2-二氯乙烷(DCE)为溶剂,利用付-克反应(Friedel-Crafts Alkylation)合成了一系列新型离子液体功能化POPs材料。CO_2吸附测试结果表明,引入较高N-MI浓度的样品POPs-B20(Qst=17.35 k J/mol)具有比样品POPs-B10(Qst=13.87 k J/mol)更高的Qst,且均高于未离子液体(Ionic Liquids,即ILs)功能化样品POPs-B0的CO_2吸附热(Qst=7.84 k J/mol);此外,这种材料还可以重复高效的催化邻苯二胺(o-PDA)与含有不同取代基的芳香醛(R=Br、Cl、CN、NO_2)制备相应的苯并咪唑衍生物(Yield=87-91%)。2.以(MePhSiO)_4为原料,甲缩醛(FDA)为外交联剂,以无水Fe Cl_3为催化剂,1,2-二氯乙烷(DCE)为溶剂,利用付-克反应(Friedel-Crafts Alkylation)一步“编织”合成了HCPs材料,元素分析以及固体NMR测试结果表明,原料(MePhSiO)_4中连接Si原子与苯环的Si-C键在聚合的过程中发生断裂,分离出来的苯环与FDA继续完成交联反应;我们详细研究了外交联剂FDA与原料(MePhSiO)_4之间的投放比例(6:1、8:1、10:1以及12:1)对这种材料比表面积(BET=642-877 m2/g)以及CO_2吸附量(37.2-44.8 cm3/g)的影响。
[Abstract]:Porous organic polymers ( Qst = 17.35 kJ / mol ) , which are composed of light elements ( C , H , O , N , B , etc . ) , are used widely in the fields of gas adsorption and separation , photoelectric sensing , catalytic materials and proton conduction . The effect of external crosslinking agent on the specific surface area ( BET = 642 - 877 m2 / g ) and CO _ 2 adsorption capacity ( 37.2 - 44.8 cm3 / g ) was investigated in detail .
【学位授予单位】:吉林大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:O631;TB383.4
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,本文编号:1699186
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