AuFON-Au@AgNPs复合SERS基底的可控制备及其生化传感研究

发布时间：2018-05-19 03:21

本文选题：复合SERS基底 + 表面增强拉曼散射　；参考：《国防科学技术大学》2015年博士论文

【摘要】：近年来,重大传染疾病、环境污染、食品药品安全等问题日渐凸显,严重威胁人类的生命安全和身体健康,造成了极大的社会恐慌和难以估算的经济损失。及时有效的生化检测,可以为后续处理提供可靠的支撑,挽救人民的生命和财产安全,维持社会稳定,减少人员和经济的损失。此外,在军事领域也对现场实时生化检测技术具有强烈需求,如生化反恐,战场生态环境监测,大型密闭装备的病原微生物检测等。现有生化现场检测技术存在检测灵敏度低、检测时间长、设备体积大等缺点。表面增强拉曼散射(Surface-enhanced Raman scattering,SERS)技术是一种新兴的光谱检测技术,能够表征物质的本征谱,检测灵敏度高,适用于现场实时生化检测。目前,制约SERS技术广泛应用的瓶颈是高性能SERS基底的可控制备。本文提出将金属纳米结构阵列与金属纳米颗粒溶胶相复合,制备得到AuFON-Au@AgNPs复合SERS基底,重点解决复合SERS基底的结构设计、电磁学仿真、结构加工、性能表征、结构优化及生化传感应用等关键问题。论文的主要研究内容如下:1、建立了复合SERS基底的优化设计方法,基于时域有限差分算法分析了SERS基底的电磁场增强特性,探索了复合SERS基底的性能增强机理。针对生化传感对高性能SERS基底的需求以及现有SERS基底的优缺点,提出将AuFON结构与Au@AgNPs溶胶相结合,制备AuFON-Au@AgNPs复合SERS基底,设计了复合SERS基底的结构;利用时域有限差分算法,分析了AuFON结构、Au@AgNPs溶胶和复合SERS基底的电磁场增强特性,研究了结构尺寸参数对SERS基底电磁场增强特性的影响。研究表明,在Au@AgNPs溶胶与AuFON结构接触位置产生了新的SERS热点,提高了SERS热点的密度,并且由于电磁场的耦合提高了SERS热点的强度。2、建立了复合SERS基底的可控制备工艺方法,分别利用纳米球光刻技术制备了AuFON结构,利用化学合成的方法制备Au@AgNPs溶胶,并利用多聚物完成了两者的共价键结合,实现了复合SERS基底的可控制备。根据复合SERS基底的设计思路,研究了纳米球光刻技术和金属溶胶合成工艺,引进了限域自组装,旋转蒸镀、芯片化基底裁剪等制备工艺,讨论了AuFON结构和Au@AgNPs溶胶的形貌控制方法,分析了Au@AgNPs溶胶的消光光谱特性,讨论了复合SERS基底的结合方案,表征了复合SERS基底的材质、形貌和消光光谱特性,实现了复合SERS基底的可控制备,提高了复合SERS基底的加工精度,简化了复合SERS基底的加工工艺流程。3、建立了复合SERS基底的SERS性能测试方法,优化了复合SERS基底的结构参数,表征了复合SERS基底的SERS性能。针对复合SERS基底在生化检测中参数优化问题,以罗丹明6G和对氨基苯硫酚为拉曼标记分子进行了SERS光谱测试,分别对AuFON结构和Au@AgNPs溶胶的结构参数进行了优化,优选刻蚀2min的AuFON结构和粒径为50nm的Au@AgNPs溶胶结合成为复合SERS基底。研究了复合SERS基底的灵敏度,计算了复合SERS基底的增强因子(约为2.25×107)。复合SERS基底的增强因子分别是AuFON结构和Au@AgNPs溶胶增强因子的100倍和50倍。此外,还对复合SERS基底的均一性、可重复性和稳定性进行了研究。4、建立了基于复合SERS基底的生化检测方案,分别利用SERS技术实现了对食品安全相关的化学小分子及病原微生物的检测,验证了复合SERS基底在生化传感中应用的实用性。部分化学分子和病原微生物具有本征的SERS光谱,基于复合SERS基底实现了对生物和化学待检测物的高灵敏度、特异性检测。建立了化学小分子在基底上的吸附模型,以百草枯、福美双和三聚氰胺为例,验证了复合SERS基底在食品安全快速检测领域应用的实用性,检测灵敏度分别达到10nM,50nM和10nM,并且SERS信号强度与样品浓度之间具有良好的线性关系。以大肠杆菌和枯草杆菌为例,验证了复合SERS基底在病原微生物快速检测领域的应用能力。为进一步解读SERS光谱信息,利用主成分分析法分析了两种细菌的光谱,实现了对两种细菌光谱的有效区分和辨别。
[Abstract]:Surface Enhanced Raman Scattering ( SERS ) technology is an emerging spectrum detection technology , which can provide reliable support for the subsequent treatment , improve the density of SERS substrate , and use the method of chemical synthesis to prepare AuFON - Au @ Ag2O composite SERS substrate . The method of surface enhanced Raman scattering ( SERS ) is used to prepare AuFON - Au @ Ag2O composite SERS substrate .
【学位授予单位】：国防科学技术大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TB33;O657.37

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