碳点基复合纳米材料的制备及其在分析检测中的应用

发布时间：2020-04-14 14:18

【摘要】：碳点(CDs)是荧光性能优良的碳纳米材料,以水溶,低毒,生物相容性,发光稳定,表面基团丰富,易功能化等优点著称,也为其在分析传感,生物成像,药物传递,光电催化,光伏器件等多个领域的发展奠定基础。目前,碳点在传感器方面的应用受到众多研究者的关注,开发新的检测模式,探索检测机理是研究的难点和热点。我们通过简单、高效和绿色的合成方法制备了高荧光的碳点,探讨其发光机理,并借助碳点独特的化学物理性质与其他材料结合,设计多功能碳点基复合纳米材料,建立新型的化学传感器,用于小分子物质的检测。本文首先对碳点的结构、性质及其在分析检测中的应用做了简要的介绍,并从以下几个方面开展研究工作。以芦荟为碳源,采用水热法合成了荧光碳点,通过溶剂热法将碳点与Fe_3O_4材料复合制得Fe_3O_4/CDs的复合纳米材料。该复合物具有优异的类过氧化物酶活性,即在H_2O_2存在下,能高效催化3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)显色。基于谷胱甘肽(GSH)能够有效的抑制该催化反应的进行,建立了灵敏快速检测GSH的方法,在0.1~20μM的范围内,吸光度差值与GSH的浓度呈现良好的线性,检出限为58 nM,并将此方法成功应用于市售药物和成人尿液等实际样品中GSH的检测。以尿素为N源,FeCl_3·6H_2O为Cl源,通过水热法对以芦荟为碳源制得的碳点进行掺杂改性,得到N,Cl共掺杂的荧光碳点(N,Cl-FCDs)。该碳点基复合纳米材料具有高荧光性能,量子产率高达60.52%,强的耐酸碱性和耐盐性。基于N,Cl-FCDs与柠檬黄存在荧光共振能量转移(FRET)的机制,设计构建了快速、简便、灵敏检测柠檬黄的传感方法。在0.1~30μM的范围内,荧光猝灭程度与柠檬黄的浓度呈现良好的线性关系,检出限为48 nM。将该方法用于实际饮品鲜橙多和冰糖雪梨的测定,回收率和精密度结果良好。以新鲜竹叶为碳源,采用一步煅烧法合成了含N,S的碳点(N,S-CDs)。通过TEM、XPS、FT-IR、UV-vis和FL表征,初步探讨了其荧光发光机理。经过荧光性能的分析,发现该碳点发光稳定,具有良好的抗光漂白性,抗酸碱性和耐盐性。基于硝基苯酚类化合物对N,S-CDs荧光的猝灭性质,深入研究了N,S-CDs与不同硝基苯酚化合物之间的相互作用。结果表明,邻硝基苯酚(2-NP)和间硝基苯酚(3-NP)对N,S-CDs荧光的猝灭是基于荧光共振能量转移(FRET)机制;2,4-二硝基苯酚(2,4-DNP)对N,S-CDs荧光的猝灭是基于FRET和分子内电荷转移(ICT)机制;对硝基苯酚(4-NP)和2,4,6-三硝基苯酚(2,4,6-TNP)对N,S-CDs荧光的猝灭是基于FRET,ICT机制和Qg滤效应(IFT)三者的协同作用。在1~50μM的范围内,4-NP,2,4-DNP,2,4,6-TNP的检出限分别为0.32μM,0.33μM和0.25μM,表明有望将N,S-CDs开发为相应硝基苯酚类化合物检测的荧光探针。
【学位授予单位】：西华师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O657.3;TB383.1

【参考文献】