基于第一性原理方法设计具有独特光学和磁学性质的低维纳米材料

发布时间：2020-05-27 08:04

【摘要】：随着纳米技术的发展以及器件的微型化,低维纳米材料的研究日渐重要。核壳纳米异质结构作为零维纳米材料因其自身的量子尺寸效应、表/界面效应以及量子限域效应等,会产生许多不同于原始材料的优异的光、电、磁、催化等物理化学性质。研究表明贵金属纳米粒子与其他半导体材料相结合,有助于开发出多功能的新材料,特别是在光电领域,已经成为纳米材料研究领域的热点之一。此外,随着石墨烯的成功制备以及自旋电子学的发展,二维磁性纳米材料已成为发展下一代电子器件的理想材料,尤其是二维本征铁磁半导体,因其同时具有铁磁性、半导体性质以及超薄的结构特征,将硅基半导体技术融入其中,能够推动芯片技术发展,使得芯片汇集计算、存储、通信和信息处理等多种功能,同时加快数据传输速度,降低能量耗损,且存储的数据非易失,有望推动信息技术发生革命性的变化。本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法预测了零维金属-金属氧化物半导体核壳异质结构和二维磁性半导体纳米材料的结构性质,光学、磁学及电子性质。主要研究内容及结果如下:(1)本文设计了一系列零维的Agn@(ZnO)42(n=6-18)核壳异质纳米结构,研究结果表明Ag13@(ZnO)42为相对最稳定的核壳异质纳米构型。其电子特性及光学性质表明Ag团簇作为核内嵌在ZnO外壳中时,可以大大提高ZnO对可见光的吸收。同时费米能级附近的Ag非占据态还可以捕获从ZnO表面因光激发跃迁来的电子,延缓光生电子-空穴对的再复合,进一步提高ZnO的光催化效率。因此Ag13@(ZnO)42核壳异质结构有望在光电子器件和光催化领域得到广泛应用。(2)核壳纳米材料的性能与其结构的多样性密切相关。本工作构建了一个与之前结构不同的核壳模型,Ag12@(ZnO)30核壳纳米结构,研究结果表明Ag12@(ZnO)30核壳纳米结构是一个磁性材料,磁性主要来源于Ag内核和ZnO外壳界面处的部分O原子。与纯的ZnO体材料相比,其在可见光区域具有很强的吸收峰。因此Ag12@(ZnO)30核壳异质界面结构可以产生微弱的磁性,并提高ZnO对可见光的吸收,为其在光电领域的应用奠定基础。(3)二维的CrSiTe3是本征的铁磁半自旋半导体,已被实验工作通过机械剥离的方法获得。本论文构建了 15种带有本征缺陷的CrSiTe3结构,利用第一性原理计算了体系的缺陷形成能,研究结果表明CrSi或SiCr本征反位缺陷在单层CrSiTe3中更容易产生。电子结构性质表明这两种缺陷使单层CrSiTe3变成了双极磁性半导体(BMS),且其BMS性质不受双轴拉伸应变和外电场的影响。这两个缺陷体系在室温下也能够稳定存在。因此缺陷工程是获取双极磁性半导体的一种有效手段,同时这也为自旋电子器件的发展奠定了基础。(4)为了寻找本征的双极磁性半导体,本工作利用第一性原理计算预测了单层GdI2的结构稳定性和电子性质。研究结果表明单层GdI2可以通过机械剥离的方法获得,其具有良好的晶格和热动力学稳定性。有趣的是,它是一个间接带隙的本征双极磁性半导体,在体系中引入不同类型的载流子可以使其产生不同自旋方向的导电性通道。单层的GdI2还是很好的铁谷材料,具有约130 meV的自发谷劈裂。且谷劈裂和双极磁性半导体特性几乎不受应变的影响。综上所述,单层的GdI2在自旋电子器件和谷电子器件领域均具有潜在的应用价值,这将有利于量子信息工程的发展。
【图文】：

度上进行设计和剪裁，内核和外壳材料之间又存在相互耦合作用，因而具有逡逑许多不同于原始材料的独特的光、电、磁、催化等物理化学性质，在生物医逡逑疗、能源环境以及信息存储等领域具有很大的应用价值［１７＿１９］，如图１－１所示。逡逑－２０－逡逑

再者Ａｇ与ＺｎＯ复合的纳米材料，还可以延缓光生电子－空穴对的再复合。因逡逑此Ａｇ与ＺｎＯ复合将有望提高ＺｎＯ纳米材料对可见光的吸收，，进一步增强其逡逑在光电子器件和光催化领域的应用，如图１－２所示。逡逑ＲｅｄｕＣｔｉ0ｎＶ邋＿邋Ｗ逡逑图１－２在光催化反应过程中，光照射在金属－金属l#化物半导体核壳结构表面时光生电逡逑子－空穴对的分离示意图，图片来源于１２７１逡逑目前众多国内外研究小组已经合成了多种类型的Ａｇ／ＺｎＯ复合纳米材料逡逑并研宄了其相关性能。如Ｍａｎｕｅｌ邋Ｍａｃｉａｓ－Ｍｏｎｔｅｒｏ等人合成了一种用Ａｇ纳米逡逑粒子修饰ＺｎＯ空心纳米棒的新型纳米复合结构，并讨论了其生长机制与润湿逡逑性。研究结果表明Ａｇ＠ＺｎＯ纳米棒引起了显著的表面等离子体效应和各向异逡逑性［２８，２９］］；邋Ｓｏｕｒａｖ邋Ｄａｓ等人研究了已合成的Ａｇ＠ＺｎＯ核壳纳米结构的光催化逡逑性能，其实验结果表明Ａｇ＠ＺｎＯ核壳纳米结构有超强的光催化能力［３（）］；邋Ｙａｎ逡逑Ｚｈａｏ等人使用脉冲激光器首次在液相中合成了邋Ａｇ＠ＺｎＯ核壳纳米结构，并逡逑发现通过改变ＺｎＯ壳层的厚度可以很好的调节体系的表面等离子体效应［３１］；逡逑Ｍａｔｉ＇ａｓ邋Ｅ．邋Ａｇｕｉｒｒｅ研究小组明确阐释了邋Ａｇ＠ＺｎＯ核壳结构，ＺｎＯ覆盖层可以逡逑－２２－逡逑
【学位授予单位】：北京科技大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB383.1

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 李彦菊;高飞;;纳米材料研究进展[J];甘肃石油和化工;2011年04期

2 闫宏芹;;浅述纳米材料的生产现状及其在化工生产中的应用[J];中国粉体工业;2008年05期

3 王策;;有机纳米材料成为研究焦点[J];国际学术动态;2003年02期

4 ;我国正式实施七项纳米材料国家标准[J];中国粉体工业;2008年02期

5 孙镇镇;;我国纳米材料发展问题与前景展望[J];中国粉体工业;2016年05期

6 ;法国对纳米材料实施申报制度[J];中国粉体工业;2013年02期

7 ;新型二维纳米材料可能带来电子工业革命[J];中国粉体工业;2013年01期

8 郭建民;;纳米材料在化工生产中的应用[J];常州轻工职业技术学院学报;2005年03期

9 ;国际标准化组织发布纳米材料分类新标准[J];中国粉体工业;2010年05期

10 舒茜;;纳米材料的性质及制备[J];广东化工;2018年23期

相关会议论文 前10条

1 张立德;;纳米材料和产业面临的新转折和新挑战[A];中国稀土产业发展工程科技论坛专家报告集[C];2005年

2 李钟号;;离子液体调控纳米材料的合成及其电催化性能研究[A];中国化学会第十六届胶体与界面化学会议论文摘要集——第二分会：功能微纳米材料[C];2017年

3 常丽君;;未来纳米材料设计:进化与计算的结合[A];《科学与现代化》2015年第1期（总第062期）[C];2015年

4 谭志强;刘景富;阴永光;江桂斌;;中空纤维流场流分离技术在典型纳米材料环境行为研究中的应用[A];中国化学会第十一届全国生物医药色谱及相关技术学术交流会（食品与环境分析分会）论文摘要集[C];2016年

5 王伟智;卢雅静;徐雅飞;刘倩;汪欣欣;;花状结构硫化镉纳米材料:液相制备与光催化性能[A];中国化学会第30届学术年会摘要集-第四十二分会：能源纳米材料物理化学[C];2016年

6 黄义;史艳梅;张z龇

本文编号：2683223