PEI改性荧光碳点的制备与分析应用

发布时间：2020-05-29 01:48

【摘要】：碳点是近几年发展起来的一种荧光纳米材料。与传统的有机荧光染料相比,碳点因为具有荧光强度高、光稳定性好、耐光漂白、发射波长和激发波长可调控等优点,在分析检测、生物传感和生物成像等领域具有很好的应用前景。本论文的主要研究内容包括以下两个方面:1、先将超支化聚乙烯亚胺(PEI)与乙酸酐在一定条件下反应,制备了酰胺改性PEI。然后,采用水热合成法,以柠檬酸为碳源,与改性PEI在一定温度下水热合成碳点。通过优化反应条件,采用0.3 g改性PEI、0.3 g柠檬酸和5 mL蒸馏水,180℃下加热2 h,得到了荧光量子产率高达43%的PEI改性荧光碳点。此外,还考察了溶液pH、离子强度、紫外曝光等因素对碳点荧光稳定性的影响。利用紫外可见光谱法、荧光光谱法和红外光谱法和透射电镜对荧光碳点进行了表征。2、基于荧光碳点-金属离子-硫醇之间的相互作用,设计了一种“关-开”模式荧光探针。首先,由于Fe~(3+)或Hg~(2+)与PEI改性荧光碳点表面的官能团如-NH_2和-COOH存在络合作用,在荧光碳点溶液中加入金属离子Fe~(3+)或Hg~(2+)会使其荧光发生猝灭,此过程为“关”。然后,在溶液中继续加入半胱氨酸(Cys)或还原型谷胱甘肽(GSH)等小分子生物硫醇,由于硫醇与金属离子有更强的作用力,使金属离子与荧光碳点的作用力减弱,碳点的荧光得到了恢复,此过程为“开”。实验中发现L-Cys和GSH两种硫醇能选择性地恢复PCCDs-Hg~(2+)猝灭体系的荧光,且荧光恢复强度与硫醇含量之间存在函数关系,从而实现了L-Cys和GSH的定量测定。在25μM~140μM浓度范围内,L-Cys的浓度与荧光强度的线性关系为y=0.837 lgx+4.009(R~2=0.99)。在20μm~140μm浓度范围内,GSH的浓度与荧光强度的线性关系为y=0.770 lgx+3.686(R~2=0.99)。测定实际样品洋葱汁中GSH浓度时,加标回收率为96.0%~103.7%,RSD为2.7%~3.4%。
【图文】：

金属离子,荧光响应,红色,黑色

5（a）N-GQDs 对金属离子的荧光响应（b）在相同浓度的其他金属离子 N-GQ入 Fe3+加入到之前（黑色）和之后（红色）的相对应荧光强度;（c）SN-GQD ;（d）在相同浓度的其他金属离子 SN-GQDs 溶液中加入 Hg2+到之前（黑色）和（红色）的相应相对荧光强度[63]1-5 (a) Thefluorescenceresponseof N-GQDs; (b) Thecorresponding relative fluoresities before (black) and after (red) theFe3+was added to the N-GQDs solution in thcondition; (c) Thefluorescenceresponseof SN-GQDs; (d) Thecorresponding relativuorescenceintensities before(black) and after (red) theHg2+was added to the SN-GQsolution inthe samecondition[63]Liu X J 等人[64]通过在罗丹明 B 掺杂的二氧化硅纳米颗粒表面涂覆 CD计了一个简单而有效的比例型荧光探针，是用于检测 Cu2+双发射纳米 N-(β-乙氨)-γ-丙氨二甲氧基硅烷（AEAPMS）作为主要原料合成荧光表面的残留乙二胺基团和甲氧基硅烷基团可作为 Cu2+识别位点和硅团。获得的纳米传感器在单一激发波长下可显示罗丹明 B（红色）和 C两个特征荧光发射。与 Cu2+结合后，，只有 CDs 的荧光猝灭，就形成了

结构式

不溶于苯。市售品通常为 20%-50% 浓度的伯、仲、叔胺基团，具有很高的化学反应性比例不同，PEI 性能不同。因此 PEI 独特的结构其拥有特殊的应用。很多碳点的合成都是借助 P等人[74]通过一步微波辅助热解法用甘油和支化 P点（CD-PEI），其中碳纳米颗粒的形成和表面钝氮化合物在系统中起到两个关键作用：钝化表面聚 DNA。该 CD-PEI 是水溶性的并且依靠激发CD-PEI 的 DNA 凝聚能力和细胞毒性可能通过 PEI 在碳点形成过程中受到某种程度的破坏。在EI 通过控制 PEI，使 COS-7 细胞和 HepG2 细胞可比性的基因表达。有趣的是，CD-PEI 内化到出可调谐的荧光发射，这预示 CD-PEI 在基因递
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;O613.71

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