核壳结构复合材料的制备及其重金属离子吸附性能

发布时间：2020-06-13 17:27

【摘要】：Cr(VI)对生物体有着极强的毒性,且随着工业活动的增长,因Cr(VI)引起的污染问题日益严重。核壳结构吸附材料因其独特的结构所带来的优良的物理和化学性质而在污水中重金属的吸附研究中受到广泛的关注。本论文从新的制备方法、空心核壳结构设计和实际应用等方面着手制备出了三种具有优异性能的核壳结构重金属吸附材料。主要研究结果如下:(1)采用简单的共缩聚法合成了三种含N量不同的硅烷偶联剂改性的SiO_2@Fe_3O_4的核壳结构吸附剂(Fe_3O_4@SiO_2-1N、Fe_3O_4@SiO_2-2N、Fe_3O_4@SiO_2-3N)。采用XRD、SEM、FT-IR、N_2吸附-脱附等手段,对比研究了含不同N数量的硅烷偶联剂作为改性剂时,样品在形貌、表面官能团量及N密度方面的变化。对Cr(VI)的吸附实验结果显示,吸附进行60 min时即可达到平衡;各吸附剂的最大吸附量随着N含量的增加呈现出Fe_3O_4@SiO_2-1N(79.74 mg/g)Fe_3O_4@SiO_2-2N(63.05 mg/g)Fe_3O_4@SiO_2-3N(55.37 mg/g)的趋势。通过Zeta电位和元素分析结果表明,改性后吸附剂表面带电荷量和含N密度变化较大,改性后吸附剂与Cr(VI)之间的作用力主要为静电吸引。由于空间位阻效应的存在,当吸附剂表面的活性位点密度过高时反而不利于吸附。(2)以空心的碳球为内部核,SiO_2为壳层,CTAB作为改性试剂,制备了具有空心的核壳结构的吸附剂F-C@SiO_2。通过Cr(VI)的吸附实验结果表明,空腔结构的存在赋予了F-C@SiO_2明显优于C和SiO_2的吸附性能,CTAB的改性进一步提高了材料的吸附性能,使其吸附容量达到202.02 mg/g。共存阴离子干扰实验表明,阴离子对吸附效果影响程度呈现出HPO_4~(2-)SO_4~(2-)NO_3~-Cl~-的趋势;当Cr(VI)与混合阳离子Cu(II)、Ni(II)、Zn(II)、Cd(II)共存时,F-C@SiO_2对Cr(VI)表现出了良好的选择性吸附性能;吸附实验循环进行5次后,F-C@SiO_2对Cr(VI)的吸附量仍能达到首次的74.82%,采用FT-IR和XPS对吸附机理进行研究,结果表明吸附过程不仅有静电作用,还发生了给电子基团对Cr(VI)的还原并吸附的过程。(3)采用一步水热法制备出具有不规则核壳结构的氨基改性的磁性碳材料,当以葡萄糖为碳源时所得材料具有最大的饱和吸附量,其中MP-N的最大吸附吸附量为205.94 mg/g。模拟混合阳离子实验表明,MP-N对Cr(VI)具有较好的选择性,且循环吸附5次后吸附量仍可达到首次的90%以上。当吸附剂的添加量为7 g/L时,MP-N对实际污水(Cr含量为417.15 mg/L)的去除率达到99%以上;通过动态吸附的穿透曲线可以看出,动态吸附进行的前42 h,MP-N吸附柱均能使流出液中Cr(VI)含量达到国家排放标准0.5 mg/L以下。因此,本文制备的氨基功能化的磁性碳材对处理含Cr(VI)污水具有一定的应用价值。
【图文】：

武汉理工大学硕士学位论文够穿透细胞膜并与细胞内的物质发生反应[7]，具有明显的致癌畸作用，其毒性是 Cr(III)的 100 倍以上。由于含氧阴离子的结VI)容易通过磷酸根的特异性阴离子通道进入到细胞内[8]，从而题、溶血、急性肾功能衰竭、免疫系统衰弱、遗传物质改变，严重健康问题[9]。因此，寻找一种有效的 Cr(VI)治理方法，减入食物链的机会，，减轻 Cr(VI)对环境和人类健康的危害，是当能部门高度重视的问题。

武汉理工大学硕士学位论文法，具有操作过程简单，成本低廉的特点；其通常被用于处理含高浓度重子的污水，但当金属离子浓度低时，它是无效的，且易产生大量难以处理。离子交换法是目前被广泛使用的一种污水处理方法，但它的再生必须采的化学试剂，造成二次污染；另外，树脂价格昂贵，不能大规模的使用在重金属污水处理过程。膜分离技术可以高效的去除重金属离子，但其成本艺复杂和渗透通量低等问题限制了其应用。电化学去除方法具有去除重子快速且易于控制的特点，但其涉及较高的初始成本和昂贵的电力供应[10]附法是从含低浓度重金属的污水中去除重金属的公认方法，且其能适用的酸碱性环境，具有成本低廉，操作简单，吸附容量大，无二次污染等特而被认为是一种高效的去除 Cr(VI)的方法[2]。
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB33;O647.3

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