高催化性能纳米铜的制备及其在降解环境污染物中的应用

发布时间：2020-06-14 04:18

【摘要】：近年来,随着科技的迅猛发展以及人们对生活水平要求的不断提高。能源与环境问题成为人们关注的焦点,而水环境对生产活动和生活起着不可忽视的作用。然而污水的排放以及其它污染问题日益突出,这不仅影响到人的健康与经济发展也违背了人与自然和谐发展的理念。目前水污染处理的方法虽然有很多,但有些方法由于成本高、周期长等问题在一定程度上限制了它们的广泛应用。本文基于水污染以及处理的现实问题做以下研究工作:(1)铜纳米粒子(Cu NPs)采用简便且周期较短的方法合成,并且探究了合成过程中加入氨水和苯酚对产物的影响。用X射线衍射仪、场发射扫描电镜以及透射电子显微镜研究发现加入氨水和苯酚后形成的是粒径约为32 nm的且表面粗糙的铜纳米粒子而不含氨水和苯酚合成的是氧化亚铜粒子且表面光滑。因此,在合成的过程中氨水和苯酚的加入阻止了铜纳米粒子被进一步氧化成亚铜粒子并且使形成的铜纳米粒子的粒径小、表面粗糙。研究了Cu NPs作为催化剂降解环境中的有机污染物,其中包括对硝基苯酚(4-NP)、罗丹明B(RhB)、亚甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)的催化降解研究并得出Cu NPs在相同条件下,对四种环境污染物的催化降解快慢的顺序为MBMO4-NPRhB。紫外可见分光光度计被用来记录不同有机染料的降解过程以及在不同温度下的催化降解情况,最后计算不同温度下的催化降解速率及反应速率常数探索温度对催化降解的影响。(2)运用简便非煅烧的方法合成分散性较好且具有抗氧化性的CuCl纳米粒子(CuCl NPs)并将其应用在有机污染物和染料的催化降解。通过简洁温和的水热合成法制备了有抗氧化性的CuCl NPs。为进一步探索合成氯化亚铜的催化降解性能,在硼氢化钠存在下,合成的CuCl NPs作为催化剂用于催化降解对硝基苯酚污染物和罗丹明B染料。本章中,场发射扫描电子显微镜,透射电子显微镜等光学仪器被运用来描述制备CuCl NPs的特征,并且证明催化降解对硝基苯酚和罗丹明B的反应过程都遵循准一级动力学方程式。根据准一级动力学公式可知,在292 K温度下,对硝基苯酚和罗丹明B催化降解过程的准一级动力学常数分别为0.44 min~(-1)和1.00 min~(-1)。另外,合成的CuCl NPs对同时包含有对硝基苯酚污染物和罗丹明B有机染料溶液的催化降解情况也被探究。经过以上测试得出,正如我们所期待的那样,合成的CuCl NPs具有催化降解绩效高并且循环使用五次后的CuCl NPs仍具有很好的催化性能,CuCl NPs可能的循环机理被描述。CuCl NPs的这些性能使它在环境保护或者其他领域拥有很大的应用前景。(3)复合催化剂的优点及催化性能有单一催化剂不能达到的效果。因此被许多研究者所热衷。本章通过一系列探索运用简洁的水溶液中还原的合成方法,成功制备出具有不同形貌的铜-氧化亚铜(Cu/Cu_2O)复合物。随后,将合成的复合物Cu/Cu_2O运用在处理水中有机污染物的催化降解,其中包括硝基酚类和偶氮类有机染料。通过对它们最大吸收波长处吸光度的降低来评估合成复合材料的催化降解能力,对于各种有机污染物的催化降解来说菱形的Cu/Cu_2O比正方体Cu/Cu_2O的催化性能好,且随着温度的降低菱形的Cu/Cu_2O的催化性能优势更显著。最后,本章中制备的两种不同形貌的Cu/Cu_2O复合物粒子对催化降解有机污染物的催化活性与Cu NPs进行对比并得出Cu/Cu_2O复合物比单一的Cu NPs的催化性能高。(4)锰/镍修饰的氯化亚铜被合成,并通过X射线衍射仪、X射线光电子能谱和EDS能谱分析进行确定。随后将锰和镍分别和同时修饰的氯化亚铜作为催化剂,催化有机污染物(4-NP和RhB)的降解并与未修饰的氯化亚铜作比较。结果显示,在相同条件下对4-NP的催化降解活性顺序为Ni/Mn-CuClMn-CuClCuClNi-CuCl,对RhB的催化降解活性顺序为Ni-CuClMn-CuClNi/Mn-CuClCuCl,这可能是由于污染物本身结构导致的。 【学位授予单位】：河南师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TB383.1

【图文】：

析氧反应,机理,催化剂,光催化剂

图 1-1 析氧反应所需催化剂的机理图。所周知，由于二氧化碳（CO2）在大气中积累将会吸收热量，与此同时，度也会随之升高。近年来，化石燃料的过度消耗导致了大量的温室气体被放到大气中导致的全球环境危机引起了广泛的关注。通过各种方法将半导催化剂，然后将合成的光催化剂把二氧化碳合成有价值的化石燃料，例如H，CH2O，和 CH3OH。这种方法不仅解决了温室效应而且有效的缓解了能ang Low 等人就将 TiO2以及表面修饰后的 TiO2作为光催化剂催化 CO2还原。[4]光催化剂材料也可用于处理废水。吸附处理废水的方法由来已久，由、易操作以及获得原材料广等优点而被广泛采用。然而，采用吸附处理后很好的达到商业水平并且单一的吸附不能处理所有的污染物。[5]近些年来出现在一定程度上弥补了吸附方法的缺陷。光催化降解有毒的有机污染物各类有毒废水中，用光催化剂材料降解染料的机理有两种常见的解释，其电子空穴对产生的自由电子氧化，这些电子空穴对是在光催化剂的表面产

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近年来，化石燃料的过度消耗导致了大量的温室中导致的全球环境危机引起了广泛的关注。通过各种方法然后将合成的光催化剂把二氧化碳合成有价值的化石燃料和 CH3OH。这种方法不仅解决了温室效应而且有效的缓解人就将 TiO2以及表面修饰后的 TiO2作为光催化剂催化 CO化剂材料也可用于处理废水。吸附处理废水的方法由来已以及获得原材料广等优点而被广泛采用。然而，采用吸附到商业水平并且单一的吸附不能处理所有的污染物。[5]近定程度上弥补了吸附方法的缺陷。光催化降解有毒的有机废水中，用光催化剂材料降解染料的机理有两种常见的解对产生的自由电子氧化，这些电子空穴对是在光催化剂的吸附在光催化剂表面，然后与激发的电子对或者羟基自由载在石墨烯上作为光催化剂降解 MB/MO 的机理图。

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