光谱分辨的电化学发光免疫分析及钙钛矿的电化学发光性质研究
发布时间：2020-06-15 07:55
【摘要】：近年来,电化学发光(ECL)分析技术在生物传感和成像领域引起了广泛的关注和应用,因其不需要激发光源,实验设备简单,没有杂散光等的干扰,因此具有较高的选择性和灵敏度。纳米材料(nanocrystals)因具有独特的光、电、磁等性质,被广泛应用于生物分析领域,基于各种纳米材料的ECL生物传感器也相继出现。ECL传感器的构建以及新型发光材料的研发一直是近年来分析化学的研究热点,本论文发展了一种光谱分辨的ECL传感策略,可以对两种组分进行同时检测,另外,还研究了新型纳米材料钙钛矿的ECL性质,主要内容如下:1、以(NH4)2S208为阴极共反应剂,以CdSe和CdTe纳米材料为标记物,构建了光谱分辨的ECL传感器。利用CdSe和CdTe表面的羧基,将两种纳米材料分别标记到癌胚抗原和甲胎蛋白的二抗上。将两种一抗同时键合到对氨基苯甲酸修饰的玻碳电极上,通过抗原抗体间的特异性识别作用,形成夹心型免疫复合物,实现了对癌胚抗原和甲胎蛋白的定量检测,该传感策略具有很好的选择性和灵敏性,检测限分别为1pg/mL和10fg/mL。2、研究了有机金属钙钛矿CH3NH3PbBr3在水相中的氧化还原性质和电化学发光性质。研究发现CH3NH3PbBr3纳米材料在水相中可以发生电化学还原和氧化反应,分别生成带负电荷的自由基和带正电荷的自由基,自由基之间通过电荷转移产生ECL。研究发现较大的氧化还原电流不利于ECL的产生,在共反应剂型发光过程中,电荷的迁移率对ECL的强度有着非常重要的影响,阳极电流小发光强度大,而阴极电流大发光弱。CH3NH3PbBr3纳米材料的共反应剂型和湮灭型的ECL光谱与荧光光谱一致,最大发射峰为535 nm,半峰宽约25 nm,这使得CH3NH3PbBr3纳米材料有可能成为一种较好的ECL发光体。3、以三丙胺为阳极共反应剂,研究了有机金属钙钛矿CH3NH3PbBr3在聚甲基丙烯酸甲酯和羧基化碳纳米管存在下的发光性质。通过紫外、荧光等表征发现,聚甲基丙烯酸甲酯和羧基化碳纳米管的存在并不会影响CH3NH3PbBr3纳米材料的发光性质,CH3NH3PbBr3纳米材料仍然可以保持良好的荧光及ECL性质。由于聚甲基丙烯酸甲酯不溶于水,在一定程度上避免了水分子与CH3NH3PbBr3纳米材料的直接接触,使得CH3NH3PbBr3纳米材料在检测的时间内比较稳定,而碳纳米管具有良好的导电性,为CH3NH3PbBr3纳米材料在ECL分析领域的应用提供了新思路。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;O657
【图文】：
ＥＣＬ发光体，实现了对环境污染物五氯苯酚的检测。逡逑最近，Ｈｕａｎｇ等［７４］报道了全无机型钙钛矿ＣｓＰｂＢｒ３在有机相中的ＥＣＬ现象，逡逑如图１－１所示，在不同的氧化还原电位下，ＣｓＰｂＢｒ３可以被注入空穴或电子，通逡逑过湮灭型和共反应剂型均可产生ＥＣＬ信号，且ＣｓＰｂＢｒ３的ＥＣＬ光谱单色性好，逡逑为ＥＣＬ发光体的研究提供了新方向。逡逑２00邋１＾逦ｐ逦ｆ２逡逑０．９逦０．９逡逑。一一Ｉ＂■逦逦逦°逡逑＾邋逦逦邋＾－１．２８邋逦逦逦邋＾逡逑＾２００邋Ｂ逦１，２５逦Ｅ逦１．２５逦２逦＞逡逑？＾５逦－邋：邋：邋：邋：逦：？；：！：：逦：邋：邋；邋ｉ邋Ｉ邋ｊ邋．；邋：邋；邋Ｉ邋：邋＊邋：邋；邋｜邋Ｉ邋｜邋：邋：逡逑Ｉ。煃０１逡逑二邋逦逦逦逦邋一－Ｌ２８邋逦逦邋１…邋￡逡逑Ｕ邋Ｃ逦１，５邋ｊ逦—＇Ｆ逦．．．．．．．．．邋１，５邋．．．．．逦逦邋２逡逑４００邋ｉ邋ｕ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋ｉ！邋Ｍ邋Ｉ邋■邋｜邋Ｍ邋；邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋ｉ邋Ｍ邋！邋Ｍ逡逑0邋ｌ邋ｈ邋Ｎ邋Ｍ邋Ｕ邋Ｌ邋ＬＩ邋Ｌｕ＾邋；邋ｖ．邋Ｉ，；邋ｌ；邋Ｍ邋ｋｌ邋Ｌ邋ｋｌ邋Ｌ邋Ｍ邋：逡逑０逦５逦１０逦１５逦０逦５逦１０逦１５逦２０逡逑Ｔｉｍｅ邋（ｓ）逡逑图１－１．氧化过程起始的裸玻碳电极（黑线）和ＣｓＰｂＢｒ３ＮＣｓ｜ＧＣＥ邋（红线）的ＥＣＬ暂态行为，逡逑实验条件：０．１０邋ＭＴＢＡＰＦ６无氧二氯甲烷，阶跃电位（Ａ）邋＋０．９至－１．０邋Ｖ，邋（Ｂ）＋１．２５至－１．０逡逑Ｖ
多巴胺水平的异常与某些神经疾病有关，对多巴胺的检测也显得十分重要。Ｊｕ［７７］逡逑等基于硼酸对二醇的特异性识别作用，以及Ｎ－羟基琥珀酰亚胺酯与胺基的识别逡逑作用，建立了邋“电化学发光”平台，用于高灵敏地检测多巴胺（如图１－３）。用逡逑其它材料作为发光体检测多巴胺的ＥＣＬ传感也有报道［７８－８０］。Ｚｈａｏ等［８１］报道逡逑了铜纳米簇的ＥＣＬ现象，并根据多巴胺对铜纳米簇ＥＣＬ的淬灭效应，构建了传逡逑感平台，实现了对多巴胺的超灵敏检测。逡逑在免疫测定领域，以ＥＣＬ发光作为标记物标记抗原或抗体，并通过检测反逡逑应前后ＥＣＬ信号的变化来定量检测特定物质。Ｗｅｉ等［８２］合成了具有针状形貌的逡逑纳米材料Ａｇ２Ｓｅ＠ＣｄＳｅ，在共反应剂Ｋ２Ｓ２０８存在下具有良好的ＥＣＬ性能，实现逡逑了对ＣＡ７２－４进行了定量检测。近年来，也发展了对癌胚抗原［２７，邋３０，邋８３］、各种逡逑糖蛋白［８４－８５］、甲胎蛋白［２６，邋８６－８７］等的传感策略，对癌症前期诊断技术的发展逡逑起到了重要的推动作用。逡逑５逡逑
本文编号：2714124
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;O657
【图文】：
ＥＣＬ发光体，实现了对环境污染物五氯苯酚的检测。逡逑最近，Ｈｕａｎｇ等［７４］报道了全无机型钙钛矿ＣｓＰｂＢｒ３在有机相中的ＥＣＬ现象，逡逑如图１－１所示，在不同的氧化还原电位下，ＣｓＰｂＢｒ３可以被注入空穴或电子，通逡逑过湮灭型和共反应剂型均可产生ＥＣＬ信号，且ＣｓＰｂＢｒ３的ＥＣＬ光谱单色性好，逡逑为ＥＣＬ发光体的研究提供了新方向。逡逑２00邋１＾逦ｐ逦ｆ２逡逑０．９逦０．９逡逑。一一Ｉ＂■逦逦逦°逡逑＾邋逦逦邋＾－１．２８邋逦逦逦邋＾逡逑＾２００邋Ｂ逦１，２５逦Ｅ逦１．２５逦２逦＞逡逑？＾５逦－邋：邋：邋：邋：逦：？；：！：：逦：邋：邋；邋ｉ邋Ｉ邋ｊ邋．；邋：邋；邋Ｉ邋：邋＊邋：邋；邋｜邋Ｉ邋｜邋：邋：逡逑Ｉ。煃０１逡逑二邋逦逦逦逦邋一－Ｌ２８邋逦逦邋１…邋￡逡逑Ｕ邋Ｃ逦１，５邋ｊ逦—＇Ｆ逦．．．．．．．．．邋１，５邋．．．．．逦逦邋２逡逑４００邋ｉ邋ｕ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋ｉ！邋Ｍ邋Ｉ邋■邋｜邋Ｍ邋；邋Ｍ邋Ｍ邋Ｍ邋ｉ邋Ｍ邋！邋Ｍ逡逑0邋ｌ邋ｈ邋Ｎ邋Ｍ邋Ｕ邋Ｌ邋ＬＩ邋Ｌｕ＾邋；邋ｖ．邋Ｉ，；邋ｌ；邋Ｍ邋ｋｌ邋Ｌ邋ｋｌ邋Ｌ邋Ｍ邋：逡逑０逦５逦１０逦１５逦０逦５逦１０逦１５逦２０逡逑Ｔｉｍｅ邋（ｓ）逡逑图１－１．氧化过程起始的裸玻碳电极（黑线）和ＣｓＰｂＢｒ３ＮＣｓ｜ＧＣＥ邋（红线）的ＥＣＬ暂态行为，逡逑实验条件：０．１０邋ＭＴＢＡＰＦ６无氧二氯甲烷，阶跃电位（Ａ）邋＋０．９至－１．０邋Ｖ，邋（Ｂ）＋１．２５至－１．０逡逑Ｖ
多巴胺水平的异常与某些神经疾病有关，对多巴胺的检测也显得十分重要。Ｊｕ［７７］逡逑等基于硼酸对二醇的特异性识别作用，以及Ｎ－羟基琥珀酰亚胺酯与胺基的识别逡逑作用，建立了邋“电化学发光”平台，用于高灵敏地检测多巴胺（如图１－３）。用逡逑其它材料作为发光体检测多巴胺的ＥＣＬ传感也有报道［７８－８０］。Ｚｈａｏ等［８１］报道逡逑了铜纳米簇的ＥＣＬ现象，并根据多巴胺对铜纳米簇ＥＣＬ的淬灭效应，构建了传逡逑感平台，实现了对多巴胺的超灵敏检测。逡逑在免疫测定领域，以ＥＣＬ发光作为标记物标记抗原或抗体，并通过检测反逡逑应前后ＥＣＬ信号的变化来定量检测特定物质。Ｗｅｉ等［８２］合成了具有针状形貌的逡逑纳米材料Ａｇ２Ｓｅ＠ＣｄＳｅ，在共反应剂Ｋ２Ｓ２０８存在下具有良好的ＥＣＬ性能，实现逡逑了对ＣＡ７２－４进行了定量检测。近年来，也发展了对癌胚抗原［２７，邋３０，邋８３］、各种逡逑糖蛋白［８４－８５］、甲胎蛋白［２６，邋８６－８７］等的传感策略，对癌症前期诊断技术的发展逡逑起到了重要的推动作用。逡逑５逡逑
【参考文献】
相关期刊论文 前1条
1 熊志刚;李建平;唐丽;陈志强;;磁性纳米粒子固定葡萄糖氧化酶修饰电极电致化学发光葡萄糖传感器[J];分析化学;2010年06期
本文编号：2714124
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