钙钛矿量子点与分子筛复合材料的制备与性能研究

发布时间：2020-07-21 09:48

【摘要】：CsPbX_3(X=Cl,Br,I)钙钛矿量子点(QDs)由于其优异的光学性质,如发光在整个可见光范围内可调、量子效率高和发光峰窄等特点,在光电领域具有巨大的潜在应用前景。然而,钙钛矿量子点的稳定性较差以及器件应用中不同种类量子点间的卤素离子会发生交换等缺点限制了它们的实际应用,如作为荧光材料在白光发光二极管(WLED)中的应用。针对以上问题,本论文拟用多孔分子筛复合量子点的方法改进钙钛矿量子点材料性能。为了克服此三元组分量子点中Cs~+/Pb~(2+)阳离子在与分子筛内阳离子进行交换合成时存在的强静电排斥作用,我们采用一种简便的两步合成法,即先在水溶液中把Cs~+交换进分子筛,然后在有机溶液中把PbX_2扩散进入分子筛。本方法使钙钛矿量子点在分子筛孔道内原位生成,获得钙钛矿量子点与分子筛的复合材料(CsPbX_3 Y)。实验结果表明,分子筛的复合提高了钙钛矿量子点的温度猝灭效应和光辐照下的稳定性。由蓝光LED芯片与绿光复合材料、红光量子点组装而成的WLED器件,能有效避免红/绿光量子点间的离子交换效应。此器件对应的CIE色坐标为(0.38,0.37),色域可覆盖NTSC标准的114%、Rec.2020标准的85%。针对含碘钙钛矿量子点在光照下极易分解的缺点,进一步通过Mn~(2+)掺杂CsPbCl_3复合分子筛材料作为红光量子点的替代材料。分别在高温、高湿度和长时间光照条件下,复合材料的稳定性相对于类似组分的纯量子点有非常显著的提高。以CsPb_(0.75)Mn_(0.25)Cl_3 Y作为光转换材料的LED器件工作10小时后,光效并没有明显衰减。由紫外芯片、CsPb(Cl_(0.5),Br_(0.5))_3 Y蓝光复合材料和CsPb_(0.75)Mn_(0.25)Cl_3 Y橙光复合材料组装而成的WLED,其CIE坐标为(0.34,0.36),相关色温(CCT)为5336 K,显色指数(CRI)可达81。本论文表明钙钛矿量子点与分子筛复合材料具有更优越的稳定性,在光转换LED照明以及背光显示等领域具有潜在的应用前景。
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TB383.1;TB33
【图文】：

立方相,晶体结构,钙钛矿

4-)，八面体间通过共顶点连成三维骨架结构，Cs离子填充在十二配位空隙中，如图1-1所示。在热注射合成法的冷却阶段，它经历两个相变，八面体分别在403K和361K倾斜而形成四方体和斜方体结构。由于尺寸减小有利于立方相的形成，钙钛矿纳米颗粒在室温下以立方相稳定存在。全无机钙钛矿量子点具有比有机无机杂化钙钛矿量子点更好的光、热稳定性

晶体结构,分子筛

讨论 Y 型分子筛。Y 型分子筛是铝硅酸盐的一种的晶体结构。如图 1-2 所示，Y 型分子筛中存在，入口处的孔径为 7.4 ；其二“方钠石笼”，也柱笼”，孔径要比上述两种笼形结构更小。同其它等相比，Y 型分子筛的孔道直径相对较大。前面以进行离子交换反应，这为其它离子进入分子筛供了一个简便的途径。发光材料领域有着很多的研究和探索，分子筛孔的发光环境，相关报道主要集中在分子筛中的稀光、Ⅱ-Ⅵ族量子点的发光、有机配合物分子发光以限制内部发光中心粒子的生长尺寸和形状，减，并提高发光中心的发光稳定性。此外，分子筛用潜力。

照片,分子筛,卤素,复合材料

图 3-1 (a) 两步合成 CsPbX3与分子筛复合材料示意图，包括分子筛的 Cs+离子交换和PbX2参与的热注射反应；(b) 不同卤素组分的 CsPbX3 Y 复合材料在可见光下的照片；(c) 不同卤素组分的 CsPbX3与分子筛复合材料在 365nm 紫外光激发下的照片Figure 3-1 (a) Schematic illustration of the two-step synthesis of CsPbX3 zeolite-Ycomposites, involving Cs+ion exchange followed by reaction with PbX2. (b) Photograph ofthe CsPbX3 zeolite-Y composites with various halide compositions (as indicated) undervisible illumination; (c) same, but under UV excitation at 365 nm.3.2.2 CsPbX3钙钛矿量子点的合成（1）制备油酸铯前驱体溶液将 0.2 g Cs2CO3加入 50 mL 三口瓶中，加入 10.0 mL 十八烯(ODE)、0.625 mL 油酸(OA)。在 120 oC 条件下抽真空约 0.5 h，而后通入氮气并升温至 150 oC 直到 CsCO与

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