低维材料激发态动力学性质的第一性原理研究

发布时间：2020-07-21 10:58

【摘要】：不同粒子与准粒子(电子、声子、磁振子、等离激元等)的相互作用在理解、调控复杂量子体系的性质中起着关键作用。以石墨烯和过渡金属硫族化合物为代表的二维材料,在光电子器件、光伏器件等中展现出广泛的应用前景。二维材料的激发态动力学过程(例如光激发的界面电荷传输与光激发诱导的相结构转变过程)已经成为凝聚态物理和材料科学领域的研究热点。本论文中,我们主要研究低维材料光激发诱导的动力学过程。应用密度泛函理论和含时密度泛函理论,我们对二维材料异质结、电荷密度波材料和硼烯进行了系统地研究。本论文主要内容概括如下:1.我们研究了二维异质结界面处的光激发载流子的动力学传输过程。运用第一性原理方法,我们探究了MoS_2/WS_2,MoS_2/WSe_2和Au_(55)/MoS_2等过渡金属硫族化合物组成的二维异质结材料中光激发载流子的界面电荷传输,能量传输过程。我们发现二维异质结界面的堆叠方式能够有效调控激发态电荷传输过程。我们揭示了MoS_2/WSe_2异质结界面层间耦合主导的热电子弛豫机制,建立了过渡金属硫化物异质结中层间相互作用与界面电荷传输动力学之间的微观图像。我们还探究了金属纳米颗粒与MoS_2界面处表面等离激元型热电子激发的电荷传输过程,并揭示了两种电荷传输机制共存且都快于热电子弛豫过程的物理图像。上述工作对理解实验中观测到的超快光激发过程有重要参考意义。2.我们探究了1T-TaS_2电荷密度波材料在不同激光强度下电子体系与晶格体系对激光的动力学响应。1T-TaS_2是一种广泛研究的电荷密度波材料,它有着奇特的光学响应。基于含时密度泛函理论,我们发现电荷密度波材料中电子-电子关联、电子-声子耦合作用对激光诱导的电荷密度波相转变过程起着重要作用,并观测到光激发诱导产生的晶格集体振荡模式。我们的模拟证明“热电子模型”在描述上述过程中存在缺陷。上述研究对理解电荷密度波材料的形成机制和激发诱导的结构变化具有促进作用。3.硼烯是研究低维金属性质的良好平台。最近的实验工作报道了Ag(111)衬底上制备的几种二维硼烯结构。进一步,我们探索了不同硼烯的电子输运性质,发现硼烯的本征电阻率与原子结构,温度和载流子掺杂等因素密切相关。硼烯的本征电阻率与温度的依赖关系可以较好地由Bloch Grüneisen模型来描述,并呈现出统一的标度率。这些工作为未来硼烯的电子器件研究提供了新的思路。我们对新型低维纳米材料中激发态性质进行了探索。这些工作为未来低维材料以及范德华异质结材料在新型纳米电子器件、光伏转换、光催化等应用提供了重要的理论参考。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TB34
【图文】：

图 1.1 石墨烯与其他碳纳米材料的关系[20]。Figure 1.1 Graphene and other carbon based materials[20].如图 1.1 所示，石墨烯与其他碳纳米材料有着紧密的关系。通过垂直方烯，我们可以形成石墨。沿不同二维边界卷曲，石墨烯纳米带（Nanori成不同的一维碳纳米管（Cabonnanotube）[20]。石墨烯的电子结构也很石墨烯是一种半金属或零带隙的半导体。在费米能级处，能量与动量系（费米速度高达~106m/s），这导致载流子（电子和空穴）有效质量石墨烯适合用在超薄的电子元器件，透明触控板，新型薄膜太阳能电器中[2, 21-25]。Graphenefamily2DchalcogenldesGrapheneMoS2, WS2, MoSe2, WSe2hBN‘white graphene’Semiconductingdichalcogenides:MoTe2, WTe2,BCNFluorographeneMetallic dichalcogenides:NbSe2, NbS2, TaS2, TiS2, NiSe2and so onLayered semiconductors:Graphene oxidePERSPEC

第 1 章 引言石墨烯在实验室中被成功分离出来，二维材料已经成长为一个.2）。其中包含石墨烯衍生物、二维硫族化合物、二维氧化物等的成员有类石墨烯结构六方氮化硼（h-BN，Hexagonalboronn（Silicene）[31-35]、锗烯（Germanene）[36-39]、锡烯（Stanelack phosphorus）[41, 42]和单层过渡金属硫族化合物（Transenide monolayers, TMDs）[26, 43-57]等。

随着黑磷层数逐渐减少，黑磷的禁带宽度会逐渐增大，而单约为 1.0 eV。材料有着丰富多彩的性质，这给未来纳米电子器件的应用提供了多工作者还是在努力地寻找其他的二维材料，试图揭示其不同的物及未来的应用潜力。烯二维材料的种类已经非常繁多，但是单元素构成的二维材料的种类，仅包括石墨烯、硅烯、锗烯、锡烯、黑磷等[58]。硼元素，在元与碳元素近邻。很多理论工作预测硼元素也能组成稳定的二维构烯中的碳原子之间能够通过 sp2杂化方式形成稳定的平面结构。硼核外电子数量少一个，导致其成键方式更加复杂多样。理论工作者多稳定的硼元素组成的二维层状同素异形体[58-73]。

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本文编号：2764320