基于相变材料的超材料对光吸收及手性效应的调控

发布时间：2020-09-03 19:37

　　人工电磁超材料是通过人工功能基元的设计和空间序构的排列来构筑的新材料,它展现出许多新奇的、超常的力、热、光、声、电、磁等物理特性,因此长期成为国际热门研究领域。人工电磁超材料在二十几年前起就被广泛关注,受益于纳米加工技术、电磁模拟手段以及表征手段的迅猛发展,该学科近年来又获得了新的发展动力。相变材料,尤其是VO_2和Ge_2Sb_2Te_5(GST),作为未来电子FLASH存储器的最佳代表,已被广泛应用于商业光盘和可重写光学数据存储等领域。相变材料是典型的智能型材料,在热驱动下,可实现相变,并伴随光、电、磁等性质的改变。正是由于这种特殊性质,相变材料在光电器件等领域有着十分广泛的应用前景。但是目前由于在光电器件集成方面不成熟,加工及测试还存在一些难题,所以仍然需要展开更加深入的研究,以促进基于相变材料的有源光电器件进一步发展。在本论文中,我们研究了若干基于相变材料的人工电磁超材料的光学器件,包括超宽谱高效光吸收体,超快可调制光热器件以及新型3D手性超材料三个方面。论文主要内容如下:一、我们用数值模拟的方法设计并证明了一种新型的基于相变材料GST的超宽谱、偏振不敏感的超材料完美吸收体。该结构的创新之处在于引入了高损耗的GST方形谐振单元作为超材料的顶部共振因子,同时由于GST的高色散属性还被引入到超材料中作为共振微腔。研究表明,在垂直光照下,由于GST方形谐振单元激发的偶极子和四极子共振以及GST微腔激发的微腔共振,使得该结构在可见及近红外波段产生了三个高效的光吸收峰,并在整个研究波段内器件的平均光吸收效率达到了92.92%。此外,吸收峰的强度和位置强烈地依赖于结构参数。利用热传输模块进行模拟,发现在入射光强度仅为1.11×10~8 W/m~2下,该结构中的GST区域只需0.37 ns即可由室温达到相变温度433 K,且GST相变后,该设计器件仍能实现平均值为86.2%的高效光吸收性能。该结构为设计高效的光学器件提供了一种可行的途径,可被广泛应用于生物学,光存储及热光伏等领域。二、表面等离子体纳米结构与功能有源型材料结合的异质结构,可实现纳米器件的功能切换,因此在纳米集成电路中有巨大的应用潜力。二氧化钒(VO_2)是一种典型的相变材料,在半导体和金属两态之间,VO_2具有可逆性切换的光学/电学性质,并在红外波段内存在巨大的折射率对比度。我们利用Au表面等离子纳米天线阵列与VO_2结合的异质超材料结构,实现了可切换的光吸收效应。与等效平直对比器件相比,该设计结构表现出显著的电场增强特性,并且展示了偏振不敏感及广角高吸收的特性,这主要归因于该结构激发了强烈的电磁场共振及其耦合。同时,利用VO_2的相变特性,该设计结构还实现了光吸收效率从99.9%向10%跳跃式的切换。有趣的是,通过调节Au纳米天线阵列单元的大小以及VO_2的金属化水平,该设计器件还可连续调节共振的强度和位置。利用热传输模块的模拟表明,该器件在强度仅为1.9×10~6 W/m~2的脉冲下,只需0.26 ns即可导致VO_2区域由半导体态过渡到金属态。与等效平直对比器件相比,该设计结构可有效地降低VO_2相变所需的时间以及所需入射脉冲的光功率。因此,该器件有望被应用于超快光开关,高能光电器件等领域。三、与自然界的手性媒质相比,人工设计的手性超材料在手性效应方面可提高几个数量级。我们提出了一种易于制备的3D手性超材料,其结构单元是由可产生超常透射的空气孔和不对称的竖直臂组成。通过理论计算和实验测量发现,在特定线偏振光入射下,该手性超材料可同时支持五重Fano共振态,并且该手性超材料由于结构的不对称性导致对入射的左旋和右旋圆偏振光响应不同,因此呈现出巨大的圆二向色性(CD),CD对比度高达160%。更有趣的是,该手性超材料结构单元中的“梁”可作为连续操纵光学手性的翻转标尺,实现旋向选择性增强和CD符号的切换。这些特性使该手性超材料有望被应用到手性光学系统中,如超灵敏生物传感,极化成像,量子信息处理等。四、我们介绍了利用相变材料GST实现高效圆转换二向色性和调控手性超材料圆二向色性方面的两个设计工作。这两个设计结构单元均由错位的两矩形孔和竖直GST平板组成。不同的是,第一个设计的两错位空气孔没有交叠,我们称之为NICMM,第二个设计的两错位空气孔存在交叠,我们称之为ICMM。针对第一个方案,在GST相变前,NICMM在线偏振光下能实现Fano共振,且对不同的圆偏振光透射响应不同,因此产生了巨大的圆二向色性,约为0.8;然而GST相变后,NICMM的圆二向色性大幅降低,仅为0.3,不符合CD调控的实际需要。但对透射光圆偏振态的分析发现,右旋圆偏振光入射下,该结构能够高效地将右旋圆偏振光转变为左旋圆偏振光透射出去,转换率高达93.6%;且在波段2405至2530 nm内,右旋圆偏振转换效率(T_(rl))值远远超过单层平面手性超材料圆转换二向色性的理论极值0.25,并在2435 nm波长处达到最大值0.53,这充分表明NICMM结构能够有效地提高圆转换二向色性效应,因此有望被应用于圆偏振转换器等领域。针对第二个方案,在GST相变前,ICMM在线偏振光下同样能实现Fano共振,且对不同的圆偏振光透射响应不同,可产生巨大的圆二向色性,约为0.8;不同的是在GST相变后,ICMM的CD谱仅仅发生了红移,仍维持了巨大的圆二向色性(~0.8),并且CD谱的半高全宽也得到了拓宽。也就是说GST相变后,ICMM的圆二向色性得到了进一步的改善,因此有望被应用于手性调控及检测等领域。
【学位单位】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TB34
【部分图文】：

示意图,自然材料,材料结构,单元

1.1 人工电磁超材料简介人工电磁超材料 (Metamaterials)，又称超介质、特异材料等，指的是将深波长尺度的人工功能基元按照一定的宏观序周期性排列所形成的复合材料/介[1, 2]。通过对人工功能基元的周期性有序排列，超材料可以形成自然界中的材料所不具备的新奇的、超常的力、热、光、声、电、磁等物理特性，并且这种超常特性不依赖于构建材料的固有属性，仅由人工功能基元及其宏观排序共同决定根据等效介质理论，由于人工超材料结构单元的尺寸远小于入射波长，因此我们可将人工超材料近似看作均匀媒质，人工功能基元相当于自然界中材料的分子或原子[3, 4]，如图 1.1 所示。与自然界中材料相比，人工超材料最大的不同在于其等效介电常数和磁导率 μ可根据需要被设计为任意值，并且人工功能基元可自主构建，因此，超材料的宏观性质更加灵活可调，大大增强了对电磁场的的操控性。

示意图,正负号,材料,示意图

基于相变材料的超材料对光吸收及手性效应的调控一般来说，我们可以用宏观电磁参数：介电常数和磁导率 μ来描述电磁波与物质相互作用的各种电磁响应。根据电磁响应可以将材料划分为四个象限，如图 1.2 所示，其中是横坐标，μ是纵坐标[5]。其中第一象限 > 0，μ> 0，表示的是自然界中常规的介电材料，电磁波在其中可正常传播，并且电场矢量、磁场矢量和波矢完全遵循右手定则，因此又称右手材料。第二象限 < 0，μ> 0，以及第四象限 > 0，μ< 0 分别表示电等离子体和磁等离子体媒介，此时电磁波为倏逝波，由于损耗的存在导致传播距离非常有限。而第三象限没有自然材料与之对应。

示意图,谐振环,单元结构,示意图

磁响应的材料时，金属圆环表面会激发表面电流，出现电感作用；而激开口处，会形成电容。电感和电容共同作用产生共振，中，两圆环形成的表面电流共同作用会产生磁偶极矩，同可以使两环中产生的的电偶极矩相互抵消，从而使得该结。此外，由于该结构单元的尺寸为亚波长量级，因此产生构的有效磁导率。自该成果发现以来，科学家们通过进一产生更多新奇的特性。2000 年，加利福尼亚大学的 D.把开口谐振环和金属棒结构组合起来，首次在理论上同时磁导率[8]。2001 年，D. R. Smith 团队首次通过实验观察存在[9]。近十多年来，左手材料理论发展地更加完善，具能的左手材料被不断提出并验证[10-14]，同时负折射现象也段推广到了光学波段[15, 16]。

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