新型光电化学适配体传感器的构建及其应用研究
发布时间：2020-09-10 19:32
光电化学适配体传感器(PEC aptasensor)是将光电化学高灵敏性检测与适配体特异性识别相结合的一种光电化学生物传感平台。在光照的条件下,光电材料产生的光生电子经过转移传递到电极上,从而转变为电信号,而适配体作为特异性识别元件,与目标物进行特异性结合。由于光电化学传感器的背景信号低,灵敏度高,设备操作简单,成本较低,适配体具有高特异性和生物相容性,所以光电化学适配体传感器在实现目标物的高效特异检测方面具有广阔的发展前景,目前已经应用于生物分析、食品检测、环境保护等领域。本文基于二氧化钛(TiO_2)、硫化镉量子点(CdS QDs)、硫化锌(ZnS)以及二硫化钨(WS_2)等纳米材料并通过不同的适配体固定方法研制了两种不同类型的光电化学适配体传感器:1.以一维二氧化钛纳米棒为基底,利用掺杂三价铕离子的硫化镉量子点的敏化作用,构建了光电化学氯霉素适配体传感器。通过简单的水热法在FTO导电玻璃上生长了一维二氧化钛纳米棒阵列(TiO_2 NRAs),其具有高稳定性,大的比表面积,无毒性以及成本低廉等优点。掺杂三价铕离子的硫化镉量子点(CdS:Eu~(3+)QDs)通过简单的水热法制备,经EDC/NHS将其羧基化,通过TiO_2和羧基之间的强相互作用将其修饰在TiO_2 NRAs表面。能级结构上,TiO_2 NRAs与能带间隙更小的CdS:Eu~(3+)QDs组合形成瀑布型的能带梯度,有效地提高了光电转换效率,减少了电子与空穴的复合。并且Eu~(3+)的掺杂进一步增大了电子的传递和利用率,从而增大了光电流信号。适配体通过典型的酰胺作用固定到电极上,在最佳条件下,该新型光电化学适配体传感器实现了对氯霉素的定向检测,检测下限达到了0.36 pM,并具有较宽的线性范围1.0 pM-3.0 nM。同时该传感器具有良好的特异性及稳定性,此新型光电化学适配体传感器用于实际样品的检测,得到了令人满意的效果,为光电化学适配体传感器的构建提供了一种快速、简单、方便的策略。2.基于WS_2/CdS/ZnS纳米复合材料,研制了新型光电化学适配体传感器并成功实现对硫酸卡那霉素的高灵敏检测。通过电泳沉积的方法将小片径WS_2沉积在ITO导电玻璃电极上,通过简单离子吸附的方法(SILAR)将CdS装配在WS_2层的表面,然后用SILAR法将ZnS包覆在CdS纳米粒子的表面。能级方面,CdS纳米粒子与WS_2形成瀑布型梯度结构,有效地抑制了光生电子与空穴的分离,增大了光电转换效率。ZnS壳作为一层钝化层,能有效地抑制CdS纳米粒子表面缺陷的形成,进一步抑制电子与空穴的复合。通过Zn-S键的结合将卡那霉素适配体固定到材料的表面。在较高的电位下,卡那霉素被适配体捕获后被直接氧化。在最佳条件下,该新型光电化学适配体传感器对卡那霉素的检测下限达到0.05pM,线性范围跨度大,为0.1pM-5nM,显示了较高的灵敏度、选择性和稳定性,用于牛奶和鱼肉实际样品的检测均得到了令人满意的结果,此光电化学适配体生物传感器在食品安全检测方面具有广阔的发展前景。
【学位单位】：山东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TP212;TB383.1
【部分图文】：
图 1.1 光电化学传感器的检测过程示意图特性和生物识别作用而建立的一种检测技术。其主要由两个部分构成：光电转换元件和生物识别元件。常见的光电转换元件有无机半导体(如硫化镉[8]、二氧化钛[9]和氧化锌[10]等)、二吡啶钌的派生物[5,11]以及染料[12]等。常见的生物识别元件有 DNA、抗体、酶等。通常生物识别元件通过共价键或者分子间作用力等固定在光电材转换元件的表面，进行检测时，待测物与生物识别元件相结合，并与光电活性材料产生物理或化学作用[13,14],从而引起光电流信号的变化，一般光电流信号或变化值会与待测物的浓度成一定线性的关系，这便是我们进行光电化学生物检测的定量基础[15]。光电化学生物传感器在小分子、酶、免疫传感、DNA 检测、细胞检测等方面都有取得了很大的进展。1.1.2 光电化学机理简介
图 1.1 光电化学传感器的检测过程示意图特性和生物识别作用而建立的一种检测技术。其主要由两个部分构成：光电转换元件和生物识别元件。常见的光电转换元件有无机半导体(如硫化镉[8]、二氧化钛[9]和氧化锌[10]等)、二吡啶钌的派生物[5,11]以及染料[12]等。常见的生物识别元件有 DNA、抗体、酶等。通常生物识别元件通过共价键或者分子间作用力等固定在光电材转换元件的表面，进行检测时，待测物与生物识别元件相结合，并与光电活性材料产生物理或化学作用[13,14],从而引起光电流信号的变化，一般光电流信号或变化值会与待测物的浓度成一定线性的关系，这便是我们进行光电化学生物检测的定量基础[15]。光电化学生物传感器在小分子、酶、免疫传感、DNA 检测、细胞检测等方面都有取得了很大的进展。1.1.2 光电化学机理简介
并通过聚合酶链式反应技术（PCR）进行大量合成。(2)适配体本身分子具有较好的组织穿透性，容易对其进行化学修饰且不会对其生物活性有影如在其表面修饰氨基、巯基等基团。(3)由于适配体与目标物形成的特殊二级或三级结构的不同，根据结构设计不同机理的适配体传感器被广泛探展了多种信号传导模式的适配体传感器。(4)应用范围更广，目前由 SELE筛选出了能对种类繁多的靶向物进行特异性检测的适配体，靶向物从离子子、氨基酸、抗生素、有机染料等小分子到生物大分子蛋白质、酶还有细等微生物。(5)相比抗体容易变性，适配体具有更稳定的性质，不易受外改变，即使发生变性，在一定条件下也能恢复，保存时间更长。(6)具有特异性，适配体可以分辨靶向物质上细微的差别。综上，适配体具有独特的物理、化学性质，近年来作为识别元件逐渐代抗体而存在的发展迅速的一类新型生物传感器。在药物分析[21]、医学成生物传感[23]等领域有广泛的应用。
本文编号：2816228
【学位单位】：山东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TP212;TB383.1
【部分图文】：
图 1.1 光电化学传感器的检测过程示意图特性和生物识别作用而建立的一种检测技术。其主要由两个部分构成：光电转换元件和生物识别元件。常见的光电转换元件有无机半导体(如硫化镉[8]、二氧化钛[9]和氧化锌[10]等)、二吡啶钌的派生物[5,11]以及染料[12]等。常见的生物识别元件有 DNA、抗体、酶等。通常生物识别元件通过共价键或者分子间作用力等固定在光电材转换元件的表面，进行检测时，待测物与生物识别元件相结合，并与光电活性材料产生物理或化学作用[13,14],从而引起光电流信号的变化，一般光电流信号或变化值会与待测物的浓度成一定线性的关系，这便是我们进行光电化学生物检测的定量基础[15]。光电化学生物传感器在小分子、酶、免疫传感、DNA 检测、细胞检测等方面都有取得了很大的进展。1.1.2 光电化学机理简介
图 1.1 光电化学传感器的检测过程示意图特性和生物识别作用而建立的一种检测技术。其主要由两个部分构成：光电转换元件和生物识别元件。常见的光电转换元件有无机半导体(如硫化镉[8]、二氧化钛[9]和氧化锌[10]等)、二吡啶钌的派生物[5,11]以及染料[12]等。常见的生物识别元件有 DNA、抗体、酶等。通常生物识别元件通过共价键或者分子间作用力等固定在光电材转换元件的表面，进行检测时，待测物与生物识别元件相结合，并与光电活性材料产生物理或化学作用[13,14],从而引起光电流信号的变化，一般光电流信号或变化值会与待测物的浓度成一定线性的关系，这便是我们进行光电化学生物检测的定量基础[15]。光电化学生物传感器在小分子、酶、免疫传感、DNA 检测、细胞检测等方面都有取得了很大的进展。1.1.2 光电化学机理简介
并通过聚合酶链式反应技术（PCR）进行大量合成。(2)适配体本身分子具有较好的组织穿透性，容易对其进行化学修饰且不会对其生物活性有影如在其表面修饰氨基、巯基等基团。(3)由于适配体与目标物形成的特殊二级或三级结构的不同，根据结构设计不同机理的适配体传感器被广泛探展了多种信号传导模式的适配体传感器。(4)应用范围更广，目前由 SELE筛选出了能对种类繁多的靶向物进行特异性检测的适配体，靶向物从离子子、氨基酸、抗生素、有机染料等小分子到生物大分子蛋白质、酶还有细等微生物。(5)相比抗体容易变性，适配体具有更稳定的性质，不易受外改变，即使发生变性，在一定条件下也能恢复，保存时间更长。(6)具有特异性，适配体可以分辨靶向物质上细微的差别。综上，适配体具有独特的物理、化学性质，近年来作为识别元件逐渐代抗体而存在的发展迅速的一类新型生物传感器。在药物分析[21]、医学成生物传感[23]等领域有广泛的应用。
【参考文献】
相关期刊论文 前4条
1 梁淼;刘锐;苏荣欣;齐崴;王利兵;何志敏;;面向食品安全分析的核酸适配体传感技术[J];化学进展;2012年07期
2 黄海平;朱俊杰;;适配体电化学生物传感器研究进展[J];分析科学学报;2011年03期
3 石永根;赵强强;洪瑞林;;ECLIPSE方法检测生鲜牛乳抗生素残留[J];乳业科学与技术;2006年06期
4 张志勇,陈兴梧,牛文成,陈诚,孙兴文;光寻址电位传感器测量系统的研究[J];仪表技术与传感器;2003年12期
本文编号：2816228
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