多色荧光发射碳量子点的制备及其在金属离子检测中的应用

发布时间：2020-10-26 09:53

　　 碳量子点是近几年来新兴起来的一类新型碳基荧光纳米材料。因为具有制备过程简单、光稳定性好、荧光发射可调、低毒性及生物相容性好等诸多优点,所以碳量子点在生物成像、化学传感等众多领域有很大的应用前景。碳量子点的多色荧光发射可调是保证它在生物成像、化学传感等领域多模态、多功能应用的前提。然而,目前仍仅有少数研究报道了多色荧光发射可调的碳量子点,而且很少涉及多种离子检测上的探索。本文通过设计实验不仅制备了多色荧光发射可调的碳量子点而且研究了它们在化学传感领域上的应用。具体研究内容及成果如下:第一,以间苯二胺作为碳源,首先利用溶剂热法合成碳量子点,然后通过碳量子点浓度的调节,获得了红、绿、蓝三种发光颜色的荧光碳量子点。红、绿、蓝三种荧光碳量子点的荧光中心对Fe~(3+)和Cu~(2+)展现了不同的反应模式,Cu~(2+)和Fe~(3+)分别可使红色和蓝色荧光碳量子点的荧光猝灭;Fe~(3+)可使绿色碳量子点的荧光增强。因此,我们获得的荧光探针实现了对Fe~(3+)和Cu~(2+)的同时检测。基于各种表征分析,给出了红、绿、蓝三种碳量子点的荧光发射机制及其金属离子检测的机制。第二,分别以对氨基酚、邻氨基酚和间氨基酚作为碳源并控制碳化过程,成功制备出了多色荧光碳量子点,发光分别为红、橙、黄、蓝四种颜色。通过成分表征发现,碳源及碳化过程影响了碳量子点的成分及表面基团,从而改变了碳量子点的荧光发射性质。把四种不同荧光颜色碳量子点用于金属离子检测,发现Fe~(3+)可以使蓝、黄、橙三种荧光碳量子点发生荧光猝灭,并且Fe~(3+)对于蓝色荧光碳量子点的猝灭性最强,然后分别是黄和橙色荧光碳量子点。另外,论文还讨论了影响红、橙、黄、蓝四种碳量子点荧光发射的其它因素及其检测金属离子的可能机制。
【学位单位】：中北大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O657.3;TB383.1
【部分图文】：

2a）选取尿素和对苯二胺为碳源获取多色荧光碳量子点的实验流程图；（b）用柠檬酸和氨碳源获取多色荧光碳量子点的实验流程图；（c）用聚噻吩衍生物作为碳源获取多色荧光碳实验流程图；（d）用氨基苯的同素异构体作为碳源获取红、绿、蓝三种荧光碳量子点的实流程图图 1.1（a）所示，Xiong[23]等把 0.2 g 尿素和 0.2 g 对苯二胺溶于 50 mL 去离子后在 160 ℃下加热 10 h，将得到的原始溶液通过硅胶柱色谱进行分离，从而得从蓝色到红色的多种颜色的荧光碳量子点。经过分析发现，氧元素含量越高，的发光波长越长。Yang[24]等用柠檬酸和二氨基萘的同素异构体作为碳源，通过

五种颜色的荧光碳量子点（图 1.1（b））。当碳源相同的时候，反应时间由 9 h，碳量子点的碳化程度增高，碳量子点的荧光会发生红移。当溶剂选用浓仅反应 1 h 就得到了红色荧光碳量子点，这主要是因为浓硫酸加速了碳量子点程。碳量子点碳化程度越高，碳量子点氧元素的含量越低，碳元素的含量越高.1（c）所示，同样也是利用水热法，Guo[20]等则通过变换碳源的方式，以聚噻衍生物做为碳源，以氢氧化钠溶液作为反应剂，在 170 ℃的条件下加热 24 h，对产物进行任何处理直接得到了多种颜色的荧光碳量子点。Guo 得到的碳量子会随着氮元素含量的增加而红移。Lin[51]等也获得了随着氮元素含量的增加而红移的碳量子点（图 1.1（d））。Lin 等分别选取 0.1 g 对氨基苯、邻氨基苯和做为碳源，以 10 mL 乙醇作为溶剂，在 180 ℃的条件下加热 12 h，得到了发光、蓝三种颜色的荧光碳量子点。虽然也是通过变换碳源的方式，但是 Lin 等选只是结构上的不同，成分上完全相同。

中北大学学位论文隙。因此，Hu 等首次提出了含氧官能团会降低碳的观点。实验表明，碳量子点的荧光主要是依赖于同类型的官能团。如图 1.3（b）所示，随着碳量子与环氧（或羟基）化合物有关联且低于π＊状态的局 n-π＊带隙之间产生了许多新的能级结构。新能级结，使各种各样的辐射复合有发生的可能性，从而获
【参考文献】

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1 ;One-step synthesis of fluorescent hydroxyls-coated carbon dots with hydrothermal reaction and its application to optical sensing of metal ions[J];Science China(Chemistry);2011年08期

本文编号：2856842