基于二氧化钛—金属有机框架的纳米复合材料的制备及其处理硫化氢气体的性能研究
发布时间：2020-11-09 09:38
硫化氢是石油化工行业的首要职业危害因素,对原油储运、炼油行业以及石油天然气的钻探过程都带来了巨大的危害。为了处理硫化氢许多方法被开发出来。其中,光催化法由于其方法简单环保、反应条件温和、能耗低等优点成为发展潜力巨大的方法。二氧化钛作为最常见的光催化剂,由于其安全无污染、稳定且活性高以及价格便宜等优点而备受关注。但二氧化钛依然存在着带隙较宽,光生电子-空穴复合严重等问题。同时光催化处理污染物的过程其实是吸附与光催化氧化降解的协同过程,如何提高光催化剂对污染物的吸附能力也制约着光催化效率的提升。本文针对上述问题,制备了一系列基于二氧化钛-金属有机框架的纳米复合材料。在增加二氧化钛吸附硫化氢能力的同时通过与石墨烯以及碳纳米纤维复合提高其光学性能。实验结果表明,基于二氧化钛-金属有机框架的纳米复合材料表现出优异的光催化处理硫化氢气体的能力。
【学位单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TB33;O643.36
【部分图文】：
基可将硫化氢气体氧化成 H2SO4[（2）-（4）]。或者，（5）-（6）显示器内部高浓度氧化气氛围的情况下，硫化氢气体在二氧化钛上降解的另一途最后，催化剂生成了一个涉及同时吸附和催化分解硫化氢气体的循环，大大化氢气体的光催化降解能力。hν → e h Oads→ OH H+superf-→ OH OH → SO42-2H+4H2O -2H2O → H2O2H2O2→ SO42-2H+4H2O
等领域并取得了良好的进展[139-144]。当然利用金属有机框架材料来从空气或者天气等中吸附有毒有害气体如硫化氢气体也被开始研究。目前已经报道有一系列的金有机框架材料具有对二氧化碳、甲烷、氢气等无腐蚀性气体具有优异的吸附能力。是由于硫化氢气体具有强酸性，所以少数几种金属有机框架材料可以稳定吸附并再。DeWeireld 课题组首先报道了使用 MIL（MIL–Matériaux InstitutLavoisier）系列属有机框架材料来吸附硫化氢气体，并且 MIL-100 是一种合适的刚性属有机框架料，含有大孔能够强烈吸附硫化氢气体[145]。一维碳纳米纤维（CNFs）因其良好的导电性能作为优异的电子通路而在光催化系中广泛应用。光生电子能够在光催化过程中被一维碳纳米纤维快速捕获并传输，效地遏制了光生电子和空穴的复合。更重要的是，一维碳纳米纤维可以很容易地制成具有良好回收特性的材料[146-148]。从 CNFs 的高效电子转移性能和良好的再循特性以及优异的二氧化钛光催化剂来看，CNFs 和二氧化钛的组合似乎是通过阻止子和空穴的复合来提高光催化效率的理想方法。
高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像，Ti 和 Fe 的 STEMDX 图分别如 Figure 4-3 的 c 和 d 图所示。从 Ti 和 Fe 元素均匀的颜色强度分布进一证实了二氧化钛纳米针上的金属有机框架材料负载层。CTWM 膜的元素组成我们通过 X 射线光电子能谱（XPS）来测定。Figure 4-4 显了 CTWM 膜的 XPS 测量光谱，在谱图中，我们可以清晰地发现它含有对应于 O，e 和 C 的明显的吸收峰，这证明了金属有机框架和二氧化钛的存在的存在。Fe 元素要存在于金属有机框架中，它被用作是金属有机框架材料的中心金属离子。O 元素在于二氧化钛以及金属有机框架材料的有机连接基团中。Ti 2p1/2和 Ti 2p3/2轨道（Figure 4-4 b）分别位于约 465.32 和 459.33 eV。Figure 4- c 所示的 Fe 2p 的 XPS 谱图也由两个主峰组成，Fe 2p1/2和 Fe 2p3/2轨道分别位于约27.25 和 710.34 eV。C 1s 的 XPS 谱（Figure 4-4 d）由一个主要峰组成，并且强度明高于 Ti 和 Fe 的峰，这是由于在金属有机框架材料中的有机连接基团含有大量的碳素造成的。这些结果表明 CTWM 膜被我们成功地合成。
【参考文献】
本文编号：2876226
【学位单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TB33;O643.36
【部分图文】：
基可将硫化氢气体氧化成 H2SO4[（2）-（4）]。或者，（5）-（6）显示器内部高浓度氧化气氛围的情况下，硫化氢气体在二氧化钛上降解的另一途最后，催化剂生成了一个涉及同时吸附和催化分解硫化氢气体的循环，大大化氢气体的光催化降解能力。hν → e h Oads→ OH H+superf-→ OH OH → SO42-2H+4H2O -2H2O → H2O2H2O2→ SO42-2H+4H2O
等领域并取得了良好的进展[139-144]。当然利用金属有机框架材料来从空气或者天气等中吸附有毒有害气体如硫化氢气体也被开始研究。目前已经报道有一系列的金有机框架材料具有对二氧化碳、甲烷、氢气等无腐蚀性气体具有优异的吸附能力。是由于硫化氢气体具有强酸性，所以少数几种金属有机框架材料可以稳定吸附并再。DeWeireld 课题组首先报道了使用 MIL（MIL–Matériaux InstitutLavoisier）系列属有机框架材料来吸附硫化氢气体，并且 MIL-100 是一种合适的刚性属有机框架料，含有大孔能够强烈吸附硫化氢气体[145]。一维碳纳米纤维（CNFs）因其良好的导电性能作为优异的电子通路而在光催化系中广泛应用。光生电子能够在光催化过程中被一维碳纳米纤维快速捕获并传输，效地遏制了光生电子和空穴的复合。更重要的是，一维碳纳米纤维可以很容易地制成具有良好回收特性的材料[146-148]。从 CNFs 的高效电子转移性能和良好的再循特性以及优异的二氧化钛光催化剂来看，CNFs 和二氧化钛的组合似乎是通过阻止子和空穴的复合来提高光催化效率的理想方法。
高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）图像，Ti 和 Fe 的 STEMDX 图分别如 Figure 4-3 的 c 和 d 图所示。从 Ti 和 Fe 元素均匀的颜色强度分布进一证实了二氧化钛纳米针上的金属有机框架材料负载层。CTWM 膜的元素组成我们通过 X 射线光电子能谱（XPS）来测定。Figure 4-4 显了 CTWM 膜的 XPS 测量光谱，在谱图中，我们可以清晰地发现它含有对应于 O，e 和 C 的明显的吸收峰，这证明了金属有机框架和二氧化钛的存在的存在。Fe 元素要存在于金属有机框架中，它被用作是金属有机框架材料的中心金属离子。O 元素在于二氧化钛以及金属有机框架材料的有机连接基团中。Ti 2p1/2和 Ti 2p3/2轨道（Figure 4-4 b）分别位于约 465.32 和 459.33 eV。Figure 4- c 所示的 Fe 2p 的 XPS 谱图也由两个主峰组成，Fe 2p1/2和 Fe 2p3/2轨道分别位于约27.25 和 710.34 eV。C 1s 的 XPS 谱（Figure 4-4 d）由一个主要峰组成，并且强度明高于 Ti 和 Fe 的峰，这是由于在金属有机框架材料中的有机连接基团含有大量的碳素造成的。这些结果表明 CTWM 膜被我们成功地合成。
【参考文献】
相关期刊论文 前10条
1 翟国昌;;硫化氢的职业危害与防护[J];现代职业安全;2015年12期
2 李李;曹煜;林璠;朱丽君;;国内外处理硫化氢的研究现状[J];广州化工;2015年08期
3 王雷;;铁路隧道维修作业急性职业性危害因素调查[J];中华劳动卫生职业病杂志;2014年08期
4 何世禹;;论硫化氢的危害及其防范措施[J];广东科技;2014年08期
5 桑鹏程;马海居;李美海;;隧洞施工中硫化氢防治技术实践[J];科技信息;2012年11期
6 李拥军;徐文刚;张金荣;邹俊刚;夏玮;杨红峰;杜雪峰;;高含硫化氢原油除硫技术研究与应用[J];油气田环境保护;2011年06期
7 王卫文;;硫化氢的净化技术及研究进展[J];能源环境保护;2010年03期
8 白金莲;蒲万芬;赵发海;;微生物法去除H_2S的研究进展[J];石油与天然气化工;2008年03期
9 秦孝良;王保有;顾岩松;;膜分离技术在炼油厂氢气膜回收装置中的应用[J];现代化工;2006年12期
10 王文善;;国内外脱硫技术的发展状况及需要研究的问题[J];氮肥技术;2006年02期
本文编号：2876226
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/cailiaohuaxuelunwen/2876226.html
