基于席夫碱金属配合物的钙钛矿太阳能电池空穴传输层

发布时间：2020-03-31 17:55

【摘要】：在钙钛矿太阳能电池中,空穴传输层对器件效率及稳定性起着极为重要的作用。席夫碱金属配合物作为一类新型的金属配合物,具有合成简单、成本低廉、半导体性能优越等特点,且可通过化学修饰调节材料的电子能级,使其与钙钛矿材料的能级相匹配,是一类理想的钙钛矿太阳能电池空穴传输材料,然而,目前这方面的研究却鲜有报道。本研究设计合成了一系列新型席夫碱金属配合物,探讨了该系列材料作为钙钛矿太阳能电池空穴传输层的可行性;通过改变不同中心金属及引入烷基链,系统调节材料的物理、化学和电子等性质,筛选出合适的分子结构应用于钙钛矿太阳能电池,构建合适结构的电池器件,通过器件性能表征,系统研究了材料分子结构与器件性能的内在关联。本研究设计合成了一系列含有不同中心金属的席夫碱金属配合物:PtMePy、PdMePy、NiMePy、CuMePy、PtPy、PdPy和CuPy,通过核磁共振、质谱、元素分析、红外光谱等技术对材料结构进行表征;探索了不同中心金属及甲基取代和非甲基取代对材料的电子能级、热/化学稳定性、光谱性质、有机溶解度等性质的影响规律。采用真空蒸镀法制备上述材料薄膜,利用掠入式X射线衍射(GIXRD)技术结合材料单晶数据研究了薄膜内分子间的相互作用,结果表明,材料分子间的相互作用以π-π堆积为主,易形成具有良好电荷传输性质的高度取向的多晶薄膜;通过扫描电子显微镜(SEM)和原子力显微镜(AFM)技术研究薄膜的形貌,以此为依据调节薄膜的制备工艺参数及筛选合适的薄膜;利用电离能测试光电子能谱(IPS)技术测试了材料的电子能级,结果表明,材料的电子能级与钙钛矿材料的能级相匹配,适合作为钙钛矿太阳能电池的空穴传输材料。本研究以此类材料为空穴传输层,构建n-i-p型钙钛矿太阳能电池,器件测试结果表明,除了CuPy,基于PtMePy、PdMePy、CuMePy、NiMePy、PtPy和PdPy的器件分别获得7.35%、6.88%、8.00%、8.15%、4.73%和3.55%的光电转换效率,其中,基于NiMePy的器件光电转换效率最高,测试结果可由单晶数据获得合理解释。实验结果同时表明,该系列席夫碱金属配合物薄膜能有效隔绝空气中水氧的入侵,对电池起到有效的封装作用,从而提高器件的寿命及稳定性。本论文同时研究了不同的封装材料(UV膜、玻璃帽、Teflon溶液和铜酞菁等)对钙钛矿稳定性的影响,结果表明,UV膜的封装效果最好,将封装后的钙钛矿活性层放置于空气中300天左右后,活性层仍旧保持良好的稳定性。
【图文】：

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哈尔滨工业大学工程硕士学位论文- 3 -图1-1 太阳能电池最高能量转换效率图[25]1.2 钙钛矿太阳能电池1.2.1 活性层材料的主要结构钙钛矿太阳能电池的光吸收层材料是一种具有三维结构的有机—无机杂化材料，结构为 ABX3（如图 1-2）。在典型的 ABX3型活性层材料的结构中，A 一般指的是一些有机胺离子（如 CH3NH3+, NH=CHNH3+），位于立方体的八个顶点，，其主要功能是保持晶格中的电荷平衡，但是，A 离子的大小可以改变能隙的大小；B 是位于立方体体心的二价金属离子（如 Pb2+或 Sn2+）；X表示位于立方体面心上的卤素离子（I-，Br-，Cl-）或者多种卤素元素的掺杂[34]。ABX3结构的钙钛矿的光电性能的调整可以通过变换 A，B

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哈尔滨工业大学工程硕士学位论文工作原理能电池的工作原理[36]如图 1-3 所示，当太阳材料吸收光子，受到激发而产生电子空穴对半导体的导带中，然后再迁移至电子传输材电膜的集流作用将载流子引入外电路，经外空穴转移到空穴传输材料中，被空穴传输材电极上，如此形成一个完整的循环，从而产路，器件实现了将光能转换成电能，而内部/HTM 的界面层，通过光产生的电子重组形成不需要的。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TM914.4

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