高稳定性碳基钙钛矿太阳能电池的制备与优化研究

发布时间：2020-06-23 10:31

【摘要】：近年来,基于有机金属卤化物钙钛矿材料的太阳能电池(Perovskite solar cells,PSCs)由于其优异的光伏性能和简单的制备工艺而受到广泛关注。自2009年首次报道以来,其能量转换效率(Power conversion efficiency,PCE)已经从3.8%猛增至23%以上。但钙钛矿材料稳定性差,易分解,而且电池器件常用的贵金属对电极(Counter electrodes,CE)和空穴传输材料(Hole transport materials,HTM)价格昂贵,限制了钙钛矿电池的商业化应用。因此,找到一种丰富廉价的材料用以取代贵金属电极是目前电池发展的迫切需要。碳材料具有良好的导电性、柔韧性和与Au相似的功函数,在电极应用上具有巨大潜力。本文我们采用碳材料代替贵金属作为对电极,制备了无空穴传输层(Hole transport layer,HTL)的钙钛矿太阳能电池,并从钙钛矿制备、介孔层改性、器件结构改善三个方面对电池进行优化研究,以提高电池的光电性能和稳定性。本论文的主要内容如下:(1)将等摩尔的PbI_2和CH_3NH_3I(MAI)溶于不同体积比的DMSO-DMF溶剂中,配置钙钛矿前驱液。研究了不同体积比的溶剂对钙钛矿薄膜形貌结构的影响。结果表明,相比于其它的钙钛矿薄膜,基于体积比2:8的薄膜展现出优异的晶体结晶性和最高的表面覆盖率,因此具有最强的光吸收强度。组装器件结构为FTO/TiO_2致密层/TiO_2-ZrO_2介孔层/MAPbI_3/CCE的电池并测试光电性能,结果表明基于体积比2:8的器件展现出最好的光电性能:V_(oc)=0.86 V,J_(sc)=17.09mA/cm~2,FF=0.44,η=6.48%。(2)将NH_4Cl添加到体积比为2:8的DMSO-DMF混合溶剂中,配制钙钛矿前驱体溶液。NH_4Cl的添加促进钙钛矿薄膜的进一步生长,提高了薄膜表面覆盖率,减少了载流子复合,因此使器件获得更高的开路电压(V_(oc)=0.92 V)和短路电流密度(J_(sc)=19.03 mA/cm~2),进而提高了器件的能量转换效率(η=7.84%)。(3)通过一种改进的浸渍法制备了PbTiO_3修饰TiO_2-ZrO_2介孔层(PbTiO_3-decorated介孔层)。在TiO_2-ZrO_2介孔层中引入PbTiO_3可以促进钙钛矿晶体的成形和生长,进而形成覆盖率更好的钙钛矿薄膜。基于x=0.05 M的钙钛矿薄膜具有更大的晶块尺寸、更好的薄膜质量和更高的表面覆盖率,而且相比于其它样品,其在可见光区(550-750 nm)表现出最高的光吸收强度,表明最佳处理浓度为0.05 M。组装器件结构为FTO/TiO_2致密层/PbTiO_3-decorated介孔层/MAPbI_3/CCE的太阳能电池。基于x=0.05 M的器件展现出较低的载流子传输电阻和较高的复合电阻,从而获得最好的光电性能:V_(oc)=1.00 V,J_(sc)=21.72 mA/cm~2,FF=0.49,η=10.55%。同时,电池还展现出优异的稳定性,其能量转换效率在储存1008 h后依然保持在其初始值的90.3%。(4)对电池结构进行优化,摒弃了ZrO_2绝缘层,通过浸渍法制备了MgTiO_3-TiO_2核-壳结构介孔层。MgTiO_3壳层的存在可以抑制TiO_2/钙钛矿界面的载流子复合,进而提高器件开路电压和能量转换效率。同时,由于MgTiO_3属于钙钛矿晶体结构,MAPbI_3晶体可能通过异质成核方式在MgTiO_3表面成核和生长,从而形成结晶性更好、晶体尺寸更大的钙钛矿薄膜。基于x=0.10 M的钙钛矿薄膜表现出最好的结晶性和最高的表面覆盖度,且在可见光区(550-750 nm)表现出最高的光吸收强度。组装以FTO/TiO_2致密层/MgTiO_3-TiO_2介孔层/MAPbI_3/CCE为结构的无HTL的碳基太阳能电池,测试其光电性能。随着x值的增大,器件的V_(oc)和J_(sc)先增大后减小。当x=0.10 M时,电池取得最佳光电性能,即V_(oc)=0.95 V,J_(sc)=22.62 mA/cm~2,FF=0.48,η=10.39%。
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TM914.4
【图文】：

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图 1-1 世界能源发展趋势图[1]Fig. 1-1 Trend in development of world energy sources[1].1.2 太阳能电池1.2.1 太阳能电池的发展人类在 19 世纪中叶才开始大量使用化石能源，在这之前，使用的所有能源都是可再生能源。除了潮汐、地热、核能之外，人类活动所需要的基本能源都来自太阳。可以如此总结，太阳提供了地球表面一切的能源，有了太阳，万物才能生长；有了太阳，一切才会发生，我们所利用的都是直接或者间接的太阳能。相对于化石能源污染环境、水能投资巨大、风能不稳定，太阳能是最清洁、最直接、最稳定的能源。太阳能可以直接转化为多种能量，其中电能是最实用、最常见的能量转化。太阳能电池就是直接利用太阳能发电的装置，一般是由一种光电半导体薄片组成，通过光电效应或者光化学效应直接将光能转化为电能，只要被一定

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