有机金属卤化物钙钛矿单晶薄膜的生长及其光伏器件制备

发布时间：2020-07-02 12:36

【摘要】：有机金属卤化物钙钛矿自2009年起,就在光伏领域吸引了极大的注意力,并有希望成为第三代光伏器件中的吸光层材料。相比于有机金属卤化物钙钛矿多晶薄膜而言,钙钛矿单晶薄膜拥有更低的缺陷态密度以及更长的载流子扩散长度,因此钙钛矿单晶薄膜能成为光电应用中理想的候选材料。然而生长出可控厚度以及大面积钙钛矿单晶薄膜的方法仍然十分有限。在这里,本论文提出了一种借助三明治型结构在疏水电子传输层材料和空穴传输层材料之间通过流动的钙钛矿前驱体溶液来生长钙钛矿单晶薄膜的方法。通过对晶体薄膜进行研究发现:1、CH_3NH_3PbBr_3(MAPbBr_3)单晶薄膜的最大面积和最小厚度分别为10×10 mm~2和1.7μm,CH_3NH_3PbI_3(MAPbI_3)单晶薄膜的最大面积和最小厚度分别为5?4 mm~2和2.7μm,在光学显微镜下观察单晶薄膜形貌均为方形,轮廓清晰;通过扫描电子显微镜观察发现晶体厚度均匀,没有晶界的存在。2、通过对单晶薄膜进行X射线衍射(XRD)发现MAPbX_3(X=I,Br)单晶薄膜高度取向,MAPbBr_3单晶薄膜上表面为立方晶系(100),并且通过高分辨XRD做摇摆曲线可以发现MAPbBr_3单晶薄膜在(200)晶面的半峰宽为0.17°。而MAPbI_3单晶薄膜上表面为四方晶系中近似等价的(200)和(110)。3、钙钛矿单晶薄膜的光学性质可以通过吸收光谱以及稳态、时间分辨荧光光谱来进行表征。结果表明MAPbBr_3单晶薄膜的吸收边在546 nm,荧光峰位落在550 nm;而MAPbI_3单晶薄膜的吸收边在798 nm,荧光峰位落在786 nm。通过时间分辨荧光光谱可以拟合出MAPbBr_3单晶薄膜的荧光寿命τ_1=92.9±0.2 ns,τ_2=483.3±4.2 ns;而MAPbI_3单晶薄膜的荧光寿命是τ_1=136.1±4.2 ns,τ_2=876.7±11.4 ns。通过建立标准的空间电荷限制电流(SCLC)模型可以得到:在MAPbBr_3单晶薄膜中,N_(traps)=1.7?10~(13) cm~(-3),?_e=21.4±0.8 cm~2 V~(-1) s~(-1)以及?_h=26.7±1.8 cm~2 V~(-1) s~(-1),因此计算出载流子扩散长度L_e=3.6±0.1μm,L_h=4.1±0.2μm;MAPbI_3薄膜中,N_(traps)~3?10~(13) cm~(-3),?_e=35.1±4.0 cm~2 V~(-1) s~(-1),?_h=18.7±1.1 cm~2 V~(-1) s~(-1),从中推出L_e=8.7±0.5μm,L_h=6.2±0.2μm。此外,钙钛矿太阳能电池结构也是以正结构和反结构为主,因此本文尝试了另一种钙钛矿单晶太阳能电池设备结构——即三明治型结构。通过对比MAPbI_3单晶薄膜的稳态吸收光谱和以ITO/ploy-PCBCB/MAPbI_3/PTAA/ITO为结构的太阳能电池的外量子效率(EQE)曲线可以发现,两者曲线在400-790 nm内均十分平整,但在更长长波下以指数形式下降,表明光生载流子均能被两端电极有效接收,说明此时晶体厚度已经和载流子扩散长度十分接近。得益于器件优秀的密封性能,此器件经受住了沸水泡煮的考验,表明其具有抗水热渗透性能。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所)
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TM914.4;O627

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本文编号：2738203