镍基体系三维电极材料的制备及其电化学性能研究

发布时间：2020-07-21 07:29

【摘要】：随着经济的不断发展,人类对于石油资源的消耗和需求与日俱增,必然会引起石油资源的枯竭和环境的恶化。不断增长的能源需求使得电化学储能器件的研究和开发变得尤为迫切。以锂离子电池和钠-氯化镍电池为代表的电化学储能器件,在解决现今环境污染和能源危机等问题方面发挥着巨大的价值。而电极材料是电化学储能器件的核心,对储能器件的能量密度和循环性能有着重要影响。镍单质、镍基化合物等具有易大规模制备、成本低廉以及突出的电化学活性等特点,其电极材料的研究能够为锂离子电池和钠-氯化镍电池的技术发展提供强大的推动力。基于以上考虑,本论文通过纳米化、复合化及元素掺杂等技术手段制备了镍单质、镍基化合物等复合纳米材料,并将其应用于钠-氯化镍电池和锂(钠)离子电池。主要分为以下四个部分:(1)三维金属Ni纳米线电极材料的设计及在钠-氯化镍电池中应用研究。在钠-氯化镍电池正极中,由于辅助电解质NaAlCl_4强的腐蚀性,导致在正极材料中用作导电网络的金属材料容易被腐蚀而使电池的内阻增加,造成电池性能下降,甚至使电池失效。针对以上问题,本论文设计了耐腐蚀性强的三维Ni纳米线以及碳包覆的Ni纳米线电极材料。该类材料在电池的循环过程中能够抑制镍颗粒的长大并缓解体积效应,使得电池正极导电网络得以保持稳定,从而提高电池的循环性能。(2)还原氧化石墨烯承载硫化镍纳米管电极材料的制备及其电化学性能研究。从简单、快速制备具有纳米结构硫化镍的角度出发,在已合成的Ni纳米线中加入Na_2S和氧化石墨,通过控制反应温度和时间,合成和制备还原氧化石墨烯承载Ni_3S_2@Ni纳米管的自支撑电极(Ni_3S_2@Ni NTs-rGO)。其中,二维还原氧化石墨烯与一维硫化镍纳米管组成了三维开放性的自支撑结构,它们之间的紧密结合与相互作用显著提高了电池的电化学性能。当用作锂离子电池的无粘结剂和无导电剂电极时,该电极具有高的比容量和优异的循环性能。(3)基于Ni_3S_2纳米片阵列的三维自支撑电极的电化学性能研究。通过一种简单、环保的水热法合成了三维自支撑Ni_3S_2纳米片电极材料。在不与任何导电剂复合的情况下,这种具有Ni_3S_2纳米片阵列自支撑结构的电极表现出了优异的电化学循环性能,在0.5 A/g的电流密度下循环100次后,可逆比容量稳定在1200mAh/g;同时,在8 A/g的高电流密度下依然保持了505 mAh/g的比容量。以上结果表明,均一的形貌、高的比表面积以及三维自支撑结构在提高电极材料的电化学性能中发挥着重要作用。(4)多功能Ni_2P/Ni_3S_2异质结构及其自组装超结构的电化学性能研究。通过简单的水热以及后续低温处理工艺,成功制备了由碳包覆的Ni_2P/Ni_3S_2纳米颗粒自组装核壳结构的电极材料。Ni_2P/Ni_3S_2纳米结构的设计赋予了它们丰富的活性位点和高的比表面积,大幅度提高了储锂、储钠性能。精确地将碳包覆的Ni_2P/Ni_3S_2异质结构组装成三维(3D)超结构不仅能够加速离子在晶体结构中的传输动力学,还能在放电和充电过程中保持完好的核壳结构,从而获得了优异的电化学性能。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM912
【图文】：

镍基体系三维电极材料的制备及其电化学性能研究、超级电容器、太阳能电池、锂空气电池以及钠-氯化镍电池。单质镍、镍氧化合物、镍硫化合物、镍磷化合物、镍氮化合物其他镍基化合物等体系。镍元素在自然界中由于具有多种价态1，+2，+3 等），使其很容易经历多个电子的氧化还原反应。镍使金属镍原子和相邻其他杂原子之间很容易产生高的协同效应具有高的电化学活性。镍基材料的电化学反应通常都是基于多，因此该类材料具有很高的理论比容量。例如，NiP3[4]电极材电池负极时，可以提供高达 1475mAh/g 的可逆容量（此时单锂发生电化学反应），展示出了其潜在的应用价值。

锂离子电池在消费电子和电动汽车领域市场的销售量变化示意lution of the lithium ion battery sale in the consumer electronic an在锂离子二次电池中的应用70 年，新型碳氟化物正极材料的成功研发，使得一次角。对于锂离子二次电池，人们也一直在努力地研究初，索尼（SONY）公司首次将锂离子二次电池技术推子二次电池与之前的铅酸、镍镉、镍氢等二次电池相，并具有比容量高、重量轻、工作电压高、体积小、锂离子（Li-ion）电池的结构如图 1.3 所示，其组成部体、LiCoO2为活性物质的正极，以铜箔为负极集流体溶有 LiPF6的碳酸乙烯酯（EC）和碳酸二甲酯（DMC

图 1.3 典型的 LiCoO2/石墨锂离子电池的工作原理示意[10]。1.3 Aschematic illustration of the working principles of a LixC6/Li1 xCoO2licell.[10]嵌入机制的锂离子正极材料技术的发展和进步离不开新型电极材料的研究，锂离子电池也高电池的能量密度并降低成本是锂离子电池发展的主要方向。言，锂离子电池正极材料的研究和发展较为滞后，是制约电池步提升的主要因素。锂离子电池的输出电压、能量密度、功率性等性能在很大程度上取决于所使用的电极材料的性能。其中直接影响着锂离子电池的整体性能，包括放电容量、电压平台密度等。因此，开发高性能的锂离子电池正极材料显得尤为重发出来的锂离子电池正极材料的晶体结构主要有三种类型，分

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本文编号：2764089