PbS基量子点敏化太阳电池的制备及光伏性能的研究

发布时间：2020-08-12 22:59

【摘要】：本文通过重复依次旋涂Pb(NO_3)_2溶液、Na_2S与乙二硫醇(EDT)混合溶液的两步旋涂旋涂连续离子层吸附与反应法(SILAR)在TiO_2纳米棒阵列上制备PbS量子点,并组装了相应的固态量子点敏化太阳电池;系统的比较了三步旋涂SILAR法和两步旋涂SILAR法所制备的PbS量子点的化学组成、表面形貌、晶相、光学吸收以及相应的太阳电池光伏性能。通过调节两步旋涂SILAR法中Na_2S与EDT混合溶液中EDT的浓度构建梯度带隙的PbS量子点,并组装了相应的固态量子点敏化太阳电池;系统研究了混合溶液中EDT的浓度对所得的PbS量子点的粒径、带隙、价带位置、导带位置化学组成和表面形貌的影响以及相应梯度带隙PbS量子点敏化太阳电池的光伏性能。此外,利用两相法在室温下合成了Ag_2S和PbS量子点,并利用TEM、HRTEM、XRD和UV-Vis系统的表征了所制备的量子点的形貌、晶相、光学吸收。使用两步旋涂SILAR法所制备的PbS量子点与三步旋涂SILAR法所制备的PbS量子点相比,它们的的化学组成、表面形貌、晶相、光学吸收差别不大,均可以在TiO_2纳米棒阵列上沉积一层致密的、全覆盖的PbS量子点薄膜,并且在两步旋涂SILAR法中,容易通过改变混合溶液中Na_2S和EDT浓度来调节PbS量子点中Pb-EDT复合物和PbS的含量。使用三步旋涂SILAR法制备的PbS量子点敏化太阳电池的光电转换效率为3.79%,V_(oc)为0.54 V,J_(sc)为11.90 mA?cm~(-2),FF为0.59。使用两步旋涂SILAR法所制备的PbS量子点薄膜敏化太阳电池的光电转换效率为3.81%,V_(oc)为0.55 V,J_(sc)为11.35 mA?cm~(-2),FF为0.61。通过调节Na_2S与EDT混合溶液中EDT的浓度,发现随着混合溶液中EDT的浓度从1.5 mmol?dm~(-3)增加到3 mmol?dm~(-3)和6 mmol?dm~(-3),所制备的PbS量子点的粒径逐渐减小,带隙逐渐增加,价带位置和导带位置上移。梯度带隙结构的PbS量子点,它们的导带位置逐渐升高,价带位置逐渐降低,加速了PbS量子点的导带电子注入到FTO的速率和价带空穴注入到spiro-OMeTAD速率,进而改善了电荷分离。并且在梯度带隙PbS量子点中,与spiro-OMeTAD直接接触的PbS量子点的导带位置较高,相应太阳电池取得了较高的V_(oc)。经过优化后的梯度带隙PbS量子点敏化太阳电池在一个标准太阳光照下的光电转换效率达到了6.29%,V_(oc)达到了0.65 V,J_(sc)达到了15.09 mA·cm~(-2),FF达到了0.64。利用两相法所制备的Ag_2S量子点的粒径分布均一,大小均在5 nm左右,但所制备的Ag_2S量子点由于表面长链的配体,降低了Ag_2S量子点的导电性,尚难应用于组装量子点敏化太阳电池。而所制备的PbS量子点的粒径分布不均,粒径大小在5-20 nm的范围内,需进一步通过调节前驱体溶液中的组成来合成尺寸均一的PbS量子点。因而,使用两相法制备Ag_2S和PbS量子点尚需进一步探索。
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TM914.4
【图文】：

太阳电池,量子点,敏化,杂化

1.1 量子点太阳电池量子点太阳电池主要有量子点敏化太阳电池、无机-有机杂化太阳电池、肖特基太阳电池、耗尽异质结太阳电池和耗尽同质结太阳电池等多种结构，其结构示意图如图 1.1 所示[1-4]。此类电池的主要特点在于它的光吸收材料是三围尺寸均在 10 nm 左右的准零维量子点材料。量子点具有很多的优点：①容易通过控制量子点的组成和尺寸来调节带隙，并且吸收范围较宽，可以从可见光到红外光；②化学稳定性好；③合成过程简单，合成成本较低；④具有高消光系数和本征偶极矩，可以获得极薄的电池的光吸收层，因而能够进一步降低组装电池的成本；⑤相对于体相半导体材料，量子点材料更容易实现电子给体和电子受体材料的能级匹配，这是获得高效率太阳电池的关键。更重要的是量子点还具有可以吸收高能光子并且吸收一个光子可以产生多个电子-空穴对的多激子效应,相应的太阳电池具有超越 Shockley-Queisser 极限(31%)的潜力，其理论热力学效率高达 44 %，量子点太阳电池作为第三代太阳电池，具有巨大的发展前景[3,4]。

敏化,太阳电池,量子点,结构示意图

图 1.2 量子点敏化太阳电池的结构示意图Fig. 1.2 Structure diagram of quantum-dot sensitized solar cells要由透明导电基底和宽带隙的金属氧化物薄膜组成。物薄膜的载体，起到收集电子的作用，具有高的透光透明导电基底主要有氟掺杂二氧化锡（FTO）[7]和氧。宽带隙的金属氧化物薄膜主要作为电子传输的通路电子传输到导电玻璃，同时作为量子点的载体。一般薄膜应具备以下要求：①氧化物薄膜应具有较高的比确保量子点的担载量，同时有利于电解质的渗入；②输特性使光生电子能够及时有效地传输到导电基底。薄膜主要有 TiO2[9-12]、ZnO[13]和 SnO2[14]等，其中最化剂材料的种类有很多，主要是 II-IV 族、I-VI 族和 I CdS、CdSe、PbS、CuInS2和 CuInSe2等[15-19]。量子

量子点,敏化,太阳电池,工作原理

极经外电路传输过来的电子，并将电子传输给电解质使其再生，完成一个输的循环，对电极还起到催化电解质加快电解质中氧化还原电对和阴极之子交换速率的重要作用。良好的对电极必须满足高的点催化活性、大的比、高的电子传导率与高的稳定性等条件。量子点敏化太阳电池的工作原理量子点敏化太阳电池的工作原理和染料敏化太阳电池的工作原理相似[5,意图如图 1.3 所示。在光照下，量子点吸收能量大于其禁带宽度的光子点中的电子获得能量从价带跃迁至导带，同时在价带中留下空穴，产生电对，处于导带的电子迅速注入到宽带隙纳米半导体的导带，发生电子-空分离，随后进一步扩散并传输到导电基底上，然后通过外电路再到达对电解质失去电子将量子点中的空穴还原至基态，注入对电极中的电子将补充所失去的电子，从而完成一个循环。整个光电转换过程主要通过三个界面①量子点与金属氧化物半导体界面；②量子点和电解质界面；③电解质与界面。

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