基于石墨烯载体的钯基催化剂的制备及电催化性能

发布时间：2017-07-31 08:00

  本文关键词：基于石墨烯载体的钯基催化剂的制备及电催化性能

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【摘要】：直接醇类燃料电池(Direct Alcohol Fuel Cells,DAFCs),是一种非常有潜力的环境友好型能源,具有燃料来源丰富、能量密度高、便于操作以及运行温度低等优点。在碱性介质中,DAFCs不仅能有效缓解醇类渗透问题,具有优异于酸性条件下的反应动力学,而且在该条件下催化剂的选择范围大大拓宽。Pd比Pt价格低廉,储量相对丰富,在碱性环境中表现出优于Pt的电催化性能,因此Pd基催化剂逐渐成为直接碱性醇类燃料电池中非常有应用前景的一类催化剂。石墨烯具有比表面积大、成本较低、导电性好及优异的热学性能,作为一种高效的催化剂载体材料在电催化领域引起了广泛关注。然而,在石墨烯做为载体的实际应用过程中容易产生不可逆的团聚或叠加,限制了其发展和应用。因此,通过自组装的方法将石墨烯制备成三维网状立体结构以解决石墨烯的团聚问题成为目前的研究热点之一。离子液体具有绿色环保,结构设计性强以及稳定性高等特点,被广泛应用于各种碳纳米材料的功能化修饰,包括对石墨烯的非共价功能化、共价功能化和掺杂功能化修饰,大大地提高了石墨烯的分散性和稳定性。基于离子液体和石墨烯的优异性能,本论文围绕三维石墨烯负载钯(Pd/3DGA),三维石墨烯负载钯银合金(Pdx Agy3DGA)及聚离子液体修饰石墨烯负载多孔钯银金(Pd Ag Au/PIL-G)三种催化剂展开了以下研究:(1)采用水热-冷冻干燥法合成了Pd/3DGA催化剂,利用SEM、IR和Raman等测试技术对催化剂的形貌和结构进行了表征,并通过电化学测试对催化剂的电催化性能进行研究,研究结果表明:和商业Pd/C相比,Pd/3DGA在碱性介质中对甲醇、乙醇、乙二醇和异丙醇的电氧化不仅表现出了很好的电催化活性,而且具有良好的催化稳定性。(2)通过水热-冷冻干燥和共还原的方法合成了不同组成的Pdx Agy/3DGA催化剂,利用SEM、EDS、Raman和XRD等方法对催化剂的形貌和结构进行了表征,并研究了该系列催化剂在碱性条件下对乙醇氧化的电催化性能,结果表明:催化剂Pd1Ag1/3DGA表现出最优的催化活性和稳定性。(3)利用电化学置换法合成了多孔PdAgAu纳米笼材料,并通过原位聚合合成咪唑类聚离子液体(聚1-乙烯基-3-乙腈基咪唑溴盐),利用该聚离子液体对石墨烯进行表面功能化修饰,形成复合载体PIL-G,将多孔Pd Ag Au金属负载在PIL-G上,得到Pd Ag Au/PIL-G催化剂,通过SEM、EDS、UV-vis等方法表征了催化剂的形貌和组成,通过电化学性能测试评价了其电催化性能,结果表明:咪唑类聚离子液体对石墨烯进行功能化修饰后可促进催化剂的电催化活性和稳定性。
【关键词】：石墨烯 钯基电催化剂 电化学置换 离子液体 直接醇燃料电池
【学位授予单位】：华侨大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要3-5
• abstract5-10
• 第1章 绪论10-24
• 1.1 引言10-12
• 1.1.1 燃料电池基础10
• 1.1.2 燃料电池的分类10-11
• 1.1.3 质子交换膜燃料电池的发展现状11-12
• 1.2 直接醇类燃料电池概述12-15
• 1.2.1 直接甲醇燃料电池的反应机理及存在问题12-14
• 1.2.2 直接乙醇燃料电池的反应机理14-15
• 1.3 直接醇类燃料电池中阳极催化剂研究进展15-17
• 1.3.1 直接醇类燃料电池中钯基催化剂的研究15-17
• 1.4 直接醇类燃料电池中催化剂载体研究进展17-21
• 1.4.1 石墨烯的制备17-18
• 1.4.2 石墨烯的结构修饰18-21
• 1.4.2.1 石墨烯的三维自组装19
• 1.4.2.2 离子液体对石墨烯的修饰19-21
• 1.5 课题研究来源和内容：21-24
• 第2章 材料表征和电化学性能测试24-30
• 2.1 实验试剂24-25
• 2.2 实验仪器25-26
• 2.3 催化剂结构表征26-27
• 2.3.1 X-射线粉末衍射(XRD)26
• 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)26
• 2.3.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)26-27
• 2.3.4 拉曼光谱(Raman)27
• 2.3.5 紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)27
• 2.4 电化学性能测试27-30
• 2.4.1 电极体系27-28
• 2.4.2 工作电极的处理28
• 2.4.3 循环伏安法(CV)28-29
• 2.4.4 计时电流法(CA)29
• 2.4.5 电化学交流阻抗(EIS)29
• 2.4.6 线性扫描伏安法(LSV)29-30
• 第3章 三维石墨烯负载Pd催化剂的制备及其在碱性介质中对甲醇的电催化性能研究30-42
• 3.1 引言30-31
• 3.2 实验部分31
• 3.2.1 三维石墨烯负载Pd(Pd/3DGA)的制备31
• 3.2.2 样品的电化学测试31
• 3.3 结果与讨论31-39
• 3.3.1 Pd/3DGA的形貌和结构表征31-35
• 3.3.2 电化学性能表征35-39
• 3.4 本章小结39-42
• 第4章 三维石墨烯负载钯银催化剂的制备及其在碱性介质中对乙醇的电催化性能研究42-52
• 4.1 引言42-43
• 4.2 实验部分43
• 4.2.1 样品的制备43
• 4.2.2 样品的电化学测试43
• 4.3 结果与讨论43-51
• 4.3.1 PdxAgy/3DGA的形貌和结构表征43-46
• 4.3.2 电化学性能表征46-51
• 4.4 本章小结51-52
• 第5章 PIL-G负载多孔PdAgAu催化剂的制备及其在碱性介质中对乙醇的电催化性能研究52-66
• 5.1 引言52-53
• 5.2 实验部分53-54
• 5.2.1 材料(PdAgAu/PIL-G)的制备：53-54
• 5.2.2 样品的电化学测试54
• 5.3 结果与讨论54-63
• 5.3.1 IL的图谱数据54-56
• 5.3.2 多孔PdAgAu纳米笼合成反应机理56-58
• 5.3.3 PdAgAu/PIL-G的形貌和结构特征58-60
• 5.3.4 电化学性能表征60-63
• 5.4 本章小结63-66
• 第6章 总结与展望66-68
• 6.1 总结66-67
• 6.2 工作展望67-68
• 参考文献68-78
• 致谢78-79
• 研究生期间参与科研项目及成果79

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