脉冲电沉积制备高性能低铂核壳结构燃料电池催化剂的研究
本文选题：低温燃料电池 切入点：核壳结构催化剂 出处：《华南理工大学》2014年硕士论文
【摘要】：燃料电池由于具有能量转换效率高、环境友好、能量密度高等优点，被认为是最好的能源转换技术之一，然而，大量使用贵金属催化剂导致的成本过高及燃料电池的耐久性不足等问题阻碍了其发展及商业化进程。 可应用于燃料电池的低Pt载量、核壳结构催化剂，一般选用资源丰富并且较为廉价的金属纳米粒子作核，然后在其表面覆盖一个原子层或者是几个原子层的Pt（或Pt与其它贵金属合金），从而实现大幅度降低贵金属Pt的使用量，同时可以提高贵金属Pt的利用率，因而被誉为是质子交换膜燃料电池商业化的希望之所在。所以在近十几年里，有关低Pt载量、核壳结构催化剂的研究俨然成为燃料电池领域最为重要的研究课题之一。 本文以设计和制备高性能、低铂载量催化剂为目标，设计和制备了系列以具有良好的化学稳定性和电化学稳定性的以金属M (Ru、Ir、Au、Pd、及IrRu合金)为核，Pt为壳的核壳结构催化剂，并对这些催化剂在低温燃料电池阳极和阴极中电催化性能进行了深入的研究。 首先，使用脉冲电沉积制备了高活性、低铂载量Ru@Pt/C催化剂，其包含两步：第一步是采用高压有机溶剂法制备了Ru/C，金属含量为30wt.%，平均粒径为2nm的核粒子，第二步以一定浓度的二氯四氨合铂为前驱体电解液，以一定浓度的三水合柠檬酸钠为络合剂，以一定浓度的硫酸钠为支持电解质，在涂有基底粒子Ru/C的玻碳电极上采用恒电流脉冲电沉积方式得到具有核壳结构的Ru@Pt/C催化剂。该催化剂的阳极甲醇氧化活性和阴极氧还原活性（质量比活性）分别为商业JM4100-Pt/C (40wt.%)催化剂的4和3倍。 第二，以三水合柠檬酸钠为络合剂，，三氯化铱为前驱体，采用浸渍沉积法，制备平均粒径为1.6nm的基底Ir/C粒子，金属含量为30wt.%；继而采用同样的脉冲电沉积技术制备了平均粒径为4nm的Ir@Pt/C核壳结构催化剂。作为对比，采用浸渍法制备了平均粒径为5nm的PtIr/C合金催化剂。考察了三种催化剂的H吸脱附、甲醇氧化、氧还原以及CO溶出伏安的性能。Ir@Pt/C催化剂其电化学活性比表面积高达101.42m2/gPt，对于甲醇氧化（质量比活性）可达商业JM4100-Pt/C (40wt.%)和自制合金催化剂PtIr/C的3和2倍；其氧还原的催化活性（质量比活性）可达商业JM4100-Pt/C (40wt.%)和自制合金催化剂PtIr/C的3和7倍；且核壳结构催化剂Ir@Pt/C具有较强的CO氧化能力。 第三，以三水合柠檬酸钠为络合剂，三氯化铱和三氯化钌的混合溶液为前驱体，采用浸渍沉积法，制备不同Ir、Ru比的基底RuIr/C合金粒子，金属总含量为30wt.%；继而采用同样的脉冲电沉积技术制备了RuIr@Pt/C核壳结构催化剂。考察了这些催化剂的H吸脱附、甲醇氧化、氧还原以及CO溶出伏安的性能，通过测试发现Ir/Ru=9/1时，得到的催化剂能表现出最佳的电化学活性。 第四，采用不同的方法制备粒径相近的不同金属核粒子（Ru、Ir、Au、Pd），金属总含量为30wt.%；继而采用同样的脉冲电沉积技术制备了M@Pt/C核壳结构催化剂。通过电化学测试研究表明，以Ir为核时的催化剂无论是阳极甲醇氧化活性还是阴极氧还原活性都表现出优越于以其它粒子为核时的催化剂的催化性能。以Au为核时的催化剂则表现出不太理想的阳极甲醇氧化活性和阴极氧还原活性性能以及CO氧化能力。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TM911.4;O643.36
【相似文献】
相关期刊论文 前10条
1 宁化保;韩世奇;田淑英;;节能型氨催化剂的应用及效果[J];节能;1989年06期
2 李胜利,钟生辉,李劲;放电等离子体用催化剂结构设计中的电场分析[J];华中科技大学学报;2001年11期
3 余远斌,杨锦宗;酞菁类催化剂的研究进展[J];北京工业大学学报;1998年02期
4 王月欣,姚艳梅,王家喜,张留成;共聚法负载茂钛催化剂催化苯乙烯聚合的研究——Ⅰ催化剂的合成与表征[J];河北工业大学学报;2002年03期
5 苏玉蕾;何丰;;提取加氢失活催化剂中钨和钼的研究[J];舰船防化;2014年01期
6 顾文秀,韩曾一;高活性Pd-Bi/C催化剂催化氧化葡萄糖机理的研究[J];江南学院学报;2000年02期
7 夏敏,李松殠,曹爱年,章舒;Cu-ZSM-5的制备条件对催化剂分解活性的影响[J];淮阴工学院学报;2001年06期
8 刘媛媛;朱宁;汪洋;陈丰秋;詹晓力;;轻烃裂解催化剂的反应与再生行为研究[J];浙江大学学报(工学版);2009年09期
9 吴树新;尹燕华;马智;秦永宁;;铜锰型CO常温消除催化剂水汽中毒机制的研究[J];舰船科学技术;2006年02期
10 董文杰;周德智;林赫;黄震;;用于NH_3-SCR的锰铈基催化剂的改性研究[J];车用发动机;2013年03期
相关会议论文 前10条
1 李文鹏;徐显明;郁向民;李方伟;裴皓天;李影辉;;天然气二段蒸汽转化催化剂的分析表征[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
2 汪国军;吴粮华;陈欣;谢在库;;丙烯腈新型催化剂研制[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
3 郑俊娴;王远洋;;相催化剂微粒聚集分维特征的模拟研究[A];第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会论文集[C];2009年
4 周晓奇;李速延;;变换催化剂的现状及其发展趋势[A];第2届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2005年
5 张鸿喜;吴君璧;宋美婷;李海涛;亢丽娜;赵永祥;;水热条件下Ni/La_2O_3-SiO_2-Al_2O_3催化剂结构演变[A];第十届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2013年
6 欧阳平;姚金华;陈国需;李华峰;;摩擦催化反应中机械摩擦作用对催化剂的影响[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
7 刘智;黄海兵;张新莉;甄洪鹏;义建军;黄启谷;杨万泰;张明革;高克京;李红明;;高活性TiCl_4/SiO_2/AlEt_3催化剂淤浆聚合制备宽峰分布聚乙烯[A];2011年全国高分子学术论文报告会论文摘要集[C];2011年
8 杨述芳;陶若虹;徐树元;任宏俊;;催化剂的壁厚设计与寿命管理[A];2012中国环境科学学会学术年会论文集（第三卷）[C];2012年
9 韩哲;张冬菊;李国平;武剑;刘成卜;;Ziegler-Natta催化剂下α-烯烃聚合反应中若干问题的理论研究[A];中国化学会第九届全国量子化学学术会议暨庆祝徐光宪教授从教六十年论文摘要集[C];2005年
10 洪景萍;;山梨醇和钌助剂添加对二氧化硅担载钴基催化剂结构及其费托合成性能影响的原位表征研究[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
相关重要报纸文章 前3条
1 覃泽文;催化剂助氢气轻松储存[N];中国能源报;2009年
2 仇国贤;原位晶化催化剂降物耗能耗[N];中国化工报;2009年
3 特约记者 张晓君 萧兵;科技创新降低能耗提高效率[N];中国石油报;2011年
相关博士学位论文 前10条
1 黄一波;含氟硫脲有机催化剂的制备及应用[D];南京理工大学;2012年
2 郑晓玲;活性炭为载体钌催化剂的制备及氨合成催化性能的研究[D];福州大学;2002年
3 冉乐;钌基催化剂上含氯挥发性有机化合物的低温催化燃烧[D];华东理工大学;2013年
4 何俊俊;锂基和钾基稀燃氮氧化物储存还原催化剂结构与性能研究[D];天津大学;2010年
5 王红霞;钼基催化剂上水蒸气处理对甲烷芳构化活性的影响及积碳性质研究[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2003年
6 陈爽;钒系催化剂催化甲醇选择性氧化合成二甲氧基甲烷[D];天津大学;2012年
7 郑雯;多组分甲烷氧化偶联催化剂活性位及反应机理研究[D];浙江大学;2010年
8 李雪芬;双功能钴基催化剂的合成与催化性能的研究[D];内蒙古大学;2013年
9 李克伦;负载磷化物催化剂苯甲醚加氢脱氧性能研究[D];天津大学;2012年
10 陈爱民;新型氧化锰催化剂用于苯甲酸甲酯加氢反应的研究[D];复旦大学;2004年
相关硕士学位论文 前10条
1 张月成;带锚链固定的多相金属羰基络合物催化剂的制备及其性能研究[D];河北工业大学;2004年
2 岑为;基于小波和分形理论负载型聚乙烯催化剂表面形态学研究[D];北京化工大学;2007年
3 仵静;基于不对称双席呋碱—钴系催化剂的开发及其催化制备聚酯的研究[D];西北大学;2014年
4 吕江涛;卟啉类催化剂的电子自旋共振及催化氧气液相氧化苯酚性能的研究[D];北京工业大学;2002年
5 王晓彤;水滑石负载银催化剂的制备及其催化性能研究[D];北京化工大学;2011年
6 陈蕾蕾;希夫碱—锌催化剂的开发及其催化丙交酯均聚及与环氧化物共聚的研究[D];西北大学;2012年
7 宋威;在碳酸氢盐活化过氧化氢的条件下负载型钴催化剂催化苯酚降解的研究[D];华中科技大学;2013年
8 陈复彬;咪唑啉和二肽类催化剂的设计合成及应用研究[D];西南大学;2007年
9 韩丹;纳米金催化剂的光催化性能研究[D];内蒙古大学;2012年
10 王永姣;铋酸钙、铋酸锶催化剂的制备及其光催化性能研究[D];浙江师范大学;2012年
本文编号：1661605
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/dianlilw/1661605.html
