氮掺杂碳负载非贵金属催化剂电催化氧还原性能研究

发布时间：2020-04-15 02:10

【摘要】：阴极氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)是决定燃料电池效率的关键步骤之一。该领域的研究热点是寻找高效的非贵金属催化剂替代目前的商用贵金属催化剂。本文围绕氮掺杂碳负载非贵金属催化剂的制备与性能展开研究,结合XRD、XPS、Raman等表征和电化学测试,重点考察催化剂组成和结构与其在碱性介质中的ORR催化性能之间的关系。首先,以羟高血红素作为金属前驱体和氮源,不同碳材料为载体,采用一次浸渍-高温热解法制备了氮掺杂碳负载Fe催化剂,系统地研究了羟高血红素用量和载体种类对催化剂组成、结构及性能的影响。发现,以碳粉为载体、当羟高血红素用量为4%(以Fe含量计)时,所制备的催化剂达到最高的起波电势E_(onset)=-60mV和半波电势E_(1/2)=-170mV(vs Ag/AgCl)及4e转移选择性。在羟高血红素用量相同时,以石墨烯和碳粉为载体制备的催化剂较以碳纳米管为载体的催化剂具有更好的催化性能。然后,以多巴胺为氮源、过渡金属硝酸或醋酸盐为前驱体,采用一锅法制备了氮掺杂碳纳米管负载过渡金属催化剂。发现石墨化程度和氮含量主要影响催化剂的活性;金属存在形式影响催化剂的选择性。负载Mn的催化剂表现出了最优的ORR催化性能(E_(onset)=-100mV,E_(1/2)=-170mV,vs Ag/AgCl,转移电子数为4.12),负载Co的催化剂次之。负载Ni和Fe的催化剂具有较低的石墨化程度和氮含量,并且含有单质态金属,因而表现了较低的ORR活性和选择性。最后,采用二次浸渍-高温热解法制备了氮掺杂碳纳米管负载Fe催化剂,研究了氮源和二次热解温度对催化剂结构和ORR性能的影响。发现分别以多巴胺和1,10-菲Up啉为一次和二次浸渍氮源、600?C热解,可显著提高催化剂的总氮含量和吡啶氮比例、减少单质Fe含量,从而改善催化剂的性能。与一锅法制备的催化剂相比,E_(1/2)正移123 mV,转移电子数由3.41提高到3.75。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TM911.4

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本文编号：2628008