生物质基碳材料的制备及其氧还原的研究

发布时间：2020-07-14 06:38

【摘要】：如今,能源危机日益临近,环境污染也日益严重。一种具有清洁、廉价、无污染的新型能源能够开发出来将对人类社会的发展具有重大意义。燃料电池因为能量转换率高、绿色环保等优点受到了广泛研究,但是燃料电池的阴极氧还原反应具有动力学迟缓的缺点,因而需要借助一种高效的催化剂来促进催化氧还原反应的进行。传统Pt/C催化剂有着最低的过电位,能够有效地进行四电子氧还原反应,曾一度作为最佳阴极催化剂。但是,其一直存在稳定性低、甲醇耐受性低等缺点,尤其其高昂的成本和资源的稀罕极大地制约了燃料电池的大规模商业化推广应用。因此,研究并开发出一种价格低廉且高效稳定的氧还原催化剂来替代Pt催化剂或Pt基催化剂能够有效解决能源危机和环境污染问题。碳材料凭借独特且优异的性能受到研究者们的广泛关注,其中,氮原子掺杂的碳材料能够有效增大比表面积,增加活性位,进而有效提高催化剂的催化性能。在氮掺杂碳材料中,尤其是可再生资源的生物质不仅本身可提供碳源,还可提供氮源等,成为了科学研究者们的一大重要研究课题。本文主要采用价廉、简单且环保的方法制备生物质基的氧还原碳催化剂并进行相关性能测试研究其氧还原性能。研究内容主要包括一下三方面:(1)以生物质——竹叶为原料,在氮气氛围中采用直接热解法进行高温热解以制备氮掺杂的碳催化剂(2)以生物质——荷叶为原料,研究基于荷叶制备的氮掺杂碳催化剂的催化活性。(3)基于荷叶制备N,P双掺杂的碳催化剂,用H_3PO_4作为P源,荷叶本身可为碳源和氮源,通过高温热解处理得到具有良好催化性能的碳催化剂。其中,第三部分是在第二部分研究的基础上,研究探讨双掺杂对催化剂活性的影响,进一步改善催化剂的催化性能。基于竹叶和荷叶制备的氮掺杂碳催化剂可作为非金属阴极催化剂用于碱性媒介中的氧还原反应研究。采用相关测试手段,如,SEM、BET、XRD和XPS等,对制备的催化剂进行相应的表征,并用RDE和RRDE电化学方法测试其ORR活性。实验结果表明生物质基的碳催化剂具有优良的催化活性、抗甲醇性和稳定性,对燃料电池的大规模发展具有重要意义。
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TM911.4;TQ127.11
【图文】：

示意图,燃料电池,基本工作原理,示意图

着能源紧缺、环境污染和气候变暖等重大问题的出现全世界人们的广泛关注和重视[1-3]。人们希望通过不断全、高效且可持续满足人们日常生产与生活所需的替代的基本工作原理就是将燃料和氧化剂发生反应产生的化学反应转换成电能[7-9]，具体如图 1.1 所示。从图 1.1传统能源有所不同。燃料电池中的反应物不需要储存，只要满足燃料和氧化剂的不间断供应，就可实现连池的优点在于其能源转换效率不会受到卡诺循环的限程中不涉及燃烧。自然而然，燃料电池具有洁净和高效池也被称为 21 世纪的最佳新能源，受到了全世界各国重视。燃料电池的种类非常丰富，根据电解质的不同料电池（Alkine Fuel Cell，AFC）、固体氧化物燃料电池FC）、磷酸燃料电池（Phosphorous Acid Fuel Cell, PA（Proton Exchange Membrane Fuel Cell, DMFC）[10-12]。

碳材料,氮掺杂,催化剂

图 1.2 氮掺杂碳材料中氮的存在形式Fig.1.2 The form of nitrogen in the carbon materials碳材料的影响因素载体—碳源，与氧还原催化剂的催化性能优至关重要[30, 49-51]。Dick[50]研究碳材料的作用，本身也具有一定的催化性能，所以可以通化活性。燃料电池催化剂曾以炭黑为主，但的局限，在一定程度上限制了催化剂的催化CNT）、石墨烯和碳纤维等纳米碳材料[52-54]制备出高性能的催化剂，实验制备出垂直取碳催化剂，在碱性介质中展现出了良好的催，并且其耐久性和稳定性都远远优于商业 P 溶液中，在-0.22 V 时，VA-NCNTs 催化剂

竹叶,天然植物

图 1.3 竹叶Fig.1.3 Bamboo leaves图 1.4 黄酮类化合物Fig.1.4 Flavonoids料的研究为一种既是药品又是食物的天然植物，一查阅可知，荷叶表面分布着众多微小的着一些较大的乳突，形成凹凸结构，而这

【参考文献】