固体氧化物燃料电池钙钛矿型抗硫阳极的制备及性能研究
本文关键词：固体氧化物燃料电池钙钛矿型抗硫阳极的制备及性能研究，由笔耕文化传播整理发布。
【摘要】：由于较高的操作温度、阳极积碳、积硫等问题,固体氧化物燃料电池的应用受到了限制。因此,开发新型抗硫阳极具有十分重要的意义。论文通过掺杂元素和构建复合电极等手段制备出钙钛矿型阳极材料。评估了阳极的电化学性能和抗硫性能。论文采用EDTA-柠檬酸法制备出Y0.9Sr0.1Cr0.5Mn0.5O3-δ(YSCM)材料,对其抗硫性能和电化学性能进行了研究。将制备好的粉末分别在1000℃、1100℃、1200℃和1300℃下煅烧,X-射线衍射(XRD)分析结果表明在1200℃煅烧4 h后能够看到单一的钙钛矿结构。热膨胀曲线计算结果显示YSCM阳极与钇稳定二氧化锆电解质(YSZ)有着相近的热膨胀系数(CTE)值。红外光谱(FT-IR)结果证明了YSCM材料在1000ppm H2S气氛下有着良好的稳定性能。电压-电流(V-I)和功率-电流(P-I)曲线分析结果表明YSCM/YSZ/Ag电池在800℃下获得的开路电压和最大功率密度分别为1.05 V和145mW·cm-2。扫描电镜(SEM)被用来观察YSCM-SDC/YSZ/Ag电池的结构,显示Y0.9Sr0.1 Cr0.5Mn0.5O3-δ-Sm0.2Ce0.80O1.9 (YSCM-SDC)阳极层与YSZ电解质层连接紧密。V-I和P-I曲线分析结果表明同等条件下YSCM-SDC阳极的电化学性能优于La0.75Sr0.25 Cr0.5 Mn0.5O3-δ (LSCM)阳极。X射线能量散射(EDX)和XRD显示了当阳极暴露在3000 ppm H2S的气氛下,YSCM结构中Sr元素组分减少,并且阳极表面有SrSO4的形成。在恒电流测试过程中,电池先后经过了可逆的和不可逆的性能退化过程。尤其在3000 ppm H2S气氛中,电池电压以31 mV/h速率降低,最终稳定在0.49 V。脉冲进样和在线气相色谱技术被用来评估H2S对Ni-Ce0.8Sm0.2O1.9 (Ni-SDC)、LSCM和Sr2CoMoO6-δ(SCMO)这3种阳极性能的影响。在恒电流测试条件下,通过比较脉冲H2S对3种电池电势的影响,发现LSCM和SCMO阳极的电势波动较小。硫的物料平衡结果显示了在脉冲H2S之后,大部分的硫残留在Ni-SDC阳极表面,且生成的含硫化合物是极为稳定的。电化学性能测试结果显示长时间的H2S脉冲引起的性能下降是不可逆的。
【关键词】：固体氧化物燃料电池 硫化氢 阳极材料 耐硫 脉冲技术
【学位授予单位】：南京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O646;TM911.4
【目录】：
- 摘要5-6
- Abstract6-11
- 1 绪论11-23
- 1.1 课题研究背景11
- 1.2 燃料电池简介11-12
- 1.3 固体氧化物燃料电池的工作原理及理论电动势12-14
- 1.3.1 固体氧化物燃料电池的工作原理12-13
- 1.3.2 SOFC电势13
- 1.3.3 固体氧化物燃料电池的性能评价13-14
- 1.4 固体氧化物燃料电池关键材料14-21
- 1.4.1 阳极材料15-18
- 1.4.2 电解质材料18-20
- 1.4.3 阴极材料20-21
- 1.5 本论文选题的目的及研究内容21-23
- 2 Sr和Mn共掺杂YCrO_3基阳极材料的制备及抗硫性能研究23-31
- 2.1 实验23-25
- 2.1.1 实验药品与仪器23-24
- 2.1.2 Y_(0.9)Sr_(0.1)Cr_(0.5)Mn_(0.5)O_(3-δ)的制备24
- 2.1.3 Y_(0.9)Sr_(0.1)Cr_(0.5)Mn_(0.5)O_(3-δ)的表征方法24-25
- 2.2 结果与讨论25-30
- 2.2.1 Y_(0.9)Sr_(0.1)Cr_(0.5)Mn_(0.5)O_(3-δ)粉末X射线衍射分析25-26
- 2.2.2 YSCM阳极与YSZ电解质的相容性和匹配性研究26-27
- 2.2.3 Y_(0.9)Sr_(0.1)Cr_(0.5)Mn_(0.5)O_(3-δ)化学稳定性分析27-30
- 2.3 本章小结30-31
- 3 YSCM/YSZ/Ag电池的制备及性能研究31-39
- 3.1 实验31-34
- 3.1.1 实验药品与仪器31-32
- 3.1.2 Y_(0.9)Sr_(0.1)Cr_(0.5)Mn_(0.5)O_(3-δ)阳极浆料的制备32
- 3.1.3 电池片的制备及电池的组装32-33
- 3.1.4 YSCM/YSZ/Ag性能表征33-34
- 3.2 结果与讨论34-38
- 3.2.1 Y_(0.9)Sr_(0.1)Cr_(0.5)Mn_(0.5)O_(3-δ)电池性能34-35
- 3.2.2 电池微观结构分析35-36
- 3.2.3 电池测试36-38
- 3.3 本章小结38-39
- 4 YSCM-SDC/YSZ/Ag电池的制备及性能研究39-53
- 4.1 实验39-40
- 4.1.1 实验药品与仪器39
- 4.1.2 电池的制备39-40
- 4.1.3 YSCM-SDC复合阳极的性能表征40
- 4.2 结果与分析40-52
- 4.2.1 相容性测试40-41
- 4.2.2 抗硫性分析41-44
- 4.2.3 电池性能测试44-52
- 4.3 本章小结52-53
- 5 脉冲进样法在阳极材料抗硫性评价中的应用研究53-66
- 5.1 实验53-55
- 5.1.1 实验药品和仪器53
- 5.1.2 脉冲反应器53-54
- 5.1.3 Ni-SDC、La_(0.75)Sr_(0.25)Cr_(0.5)Mn_(0.5)O_(3-δ)和Sr_2CoMoO_(6-δ)的制备54
- 5.1.4 电池制备54-55
- 5.1.5 性能表征55
- 5.2 结果与讨论55-65
- 5.2.1 Ni-SDC、La_(0.75)Sr_(0.25)Cr_(0.5)Mn_(0.5)O_(3-δ)和Sr_2CoMoO_(6-δ)的物相分析55-56
- 5.2.2 脉冲H_2S对电化学性能的影响56-60
- 5.2.3 气相色谱分析60-63
- 5.2.4 阳极表面的分析63-65
- 5.3 本章小结65-66
- 6 结论与展望66-68
- 6.1 结论66-67
- 6.2 创新点67
- 6.3 展望67-68
- 致谢68-69
- 参考文献69-78
- 附录78
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