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DOC协同NSR技术脱除柴油机NO_x排放的试验研究

发布时间:2017-10-28 21:07

  本文关键词:DOC协同NSR技术脱除柴油机NO_x排放的试验研究


  更多相关文章: 柴油机 NOx存储还原 氧化催化转化器 NO2/NOx比率 台架试验


【摘要】:柴油机排气温度较低,且含氧量较高,这使得催化剂难以将NOx还原成N2。因此,在低温富氧条件下,如何有效降低柴油机NOx排放具有重要意义。NOx存储还原(NOx Storage and Reduction,NSR)技术具有脱除效率较高、无需额外添加还原剂和占用体积小等优点,有望成为解决轻型柴油机NOx排放问题的有效技术之一。柴油机NOx排放主要由大量NO和少量NO2组成,其中,NO难以被存储,而NO2则相对容易。因此,适量提高NOx中的NO2含量,将有利于促进NOx的存储。研究发现,氧化催化转化器(Diesel Oxidation Catalyst,DOC)可以有效地将NO氧化为NO2,该反应有利于NSR催化剂对NOx的存储。因此,本文提出了将DOC与NSR技术协同脱除柴油机NOx方案,该方案将有利于降低柴油机NOx排放。本文采用溶胶凝胶法制备了一系列DOC催化剂:x Mn10Ce/γ-Al2O3(x:10为摩尔比,x=4,6,8,10);同时采用浸渍法制备了一系列NSR催化剂:y Ce(25-y)Ba/γ-Al2O3(y为质量分数,y=8,9,10,11,12)和Pt10Ce15Ba/γ-Al2O3,并利用综合检测技术对催化剂的性能表征。然后,基于模拟试验平台,对DOC催化剂的氧化NO性能以及NSR催化剂存储和还原NOx的影响因素进行了分析,在此基础上,对DOC协同NSR技术脱除NOx性能进行了评价。最后,通过台架试验,研究了DOC作用下NO2/NOx比率的变化规律、CO以及HC氧化能力,分析了NSR催化剂脱除柴油机NOx排放的影响规律;评价了DOC协同NSR技术脱除柴油机NOx排放能力。主要工作和结论如下:(1)采用凝胶法制备了一系列DOC催化剂:x Mn10/γ-Al2O3(x=4,6,8,10);同时采用浸渍法制备了一系列NSR催化剂:y Ce(25-y)Ba/γ-Al2O3(y=8~12)和Pt10Ce15Ba/γ-Al2O3,并利用X射线衍射(X-Ray Diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope,SEM)/能谱仪(Energy Dispersive Spectroscopy,EDS)、透射电子显微镜(Transmission Electron Microscope,TEM)和X射线光电子谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)等对制备的DOC和NSR催化剂进行表征。结果表明:6Mn10Ce/γ-Al2O3和8Mn10Ce/γ-Al2O3催化剂中的Ce元素主要以Ce4+形式存在,含少量的Ce3+,而Mn元素以Mn3+和Mn4+形式共存,且Mn3+约占Mn总量的1/3。10Ce15Ba/γ-Al2O3催化剂中的活性物质的粒径尺寸一致性较好,且在γ-Al2O3载体表面高度分散。催化剂中的Ce元素主要以Ce4+和少量的Ce3+形式存在,Ba以Ba O形式存在。在10Ce15Ba/γ-Al2O3催化剂中掺杂Pt后,由于Pt与Ce之间的相互作用,催化剂中活性物质形状由球形变成长棒状以及多边形,催化剂中的Pt以还原态Pt0和氧化态Pt2+共存。(2)基于模拟试验平台,对不同温度下DOC催化剂氧化NO速率以及NSR催化剂对NOx存储和还原性能进行了分析。同时研究了不同温度、还原剂通入时间对NSR催化剂存储NOx以及还原NOx的影响规律,并对DOC协同NSR技术脱除NOx性能进行了评价。结果表明:6Mn10Ce/γ-Al2O3催化剂的NO氧化性能最好,在300℃时,NO转化率最高,达到83%;Pt10Ce15Ba/γ-Al2O3催化剂的低温存储NOx能力性能不佳,随着温度升高NOx存储能力显著改善。在400℃时,NOx存储量达到最高,达到554μmol·g-1。Pt10Ce15Ba/γ-Al2O3催化剂对NOx的脱除能力较好,NOx转化率以及NOx储存率最高分别为58%和74.8%。在DOC催化剂协同作用下,NSR催化剂的NOx存储速度以及NOx脱附速度均显著增加。但是,DOC催化剂较强的氧化作用,也会造成NSR催化剂得到的还原剂量显著下降,从而造成脱附出的NOx总量较少,并使得残余在催化剂中的NOx量较多,导致NOx转化率和NOx储存率下降。(3)通过台架试验,采用ESC十三点工况测试循环,研究了DOC协同NSR技术对柴油机NOx、CO和HC排放的影响,重点分析了DOC催化剂的氧化NO、CO以及HC能力,并对NSR催化剂作用下柴油机NOx排放的变化规律进行了评价。结果表明:DOC催化剂具有较高的NO、CO以及HC的氧化能力,三者的最高转化率分别为36%、53%和62%,此外,DOC可以有效提高柴油机排气中的NO2/NOx比率;NSR催化剂的NOx脱除能力较好。在小负荷工况条件下,NOx转化率较高,达到36%,随着负荷和转速的增加,NOx转化率逐渐下降。在100%负荷工况条件下,NOx转化率仅有16%。与NSR催化剂单独作用相比,DOC协同NSR技术可以显著提高CO和HC的转化率,并促进NSR催化剂的存储NOx速度,但DOC催化剂的氧化作用也会造成充当NSR催化剂还原剂CO和HC量下降显著,造成NOx转化率较低。
【关键词】:柴油机 NOx存储还原 氧化催化转化器 NO2/NOx比率 台架试验
【学位授予单位】:江苏大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TK421
【目录】:
  • 摘要5-7
  • Abstract7-12
  • 第一章 绪论12-19
  • 1.1 引言12
  • 1.2 柴油机排放法规12-13
  • 1.3 NO_x控制技术13-15
  • 1.3.1 SCR13-14
  • 1.3.2 NSR14-15
  • 1.4 NSR催化剂研究进展15-17
  • 1.4.1 NSR催化剂组分及其影响15-16
  • 1.4.2 反应气氛(CO_2,H_2O和NO_2)对NSR催化剂性能的影响16
  • 1.4.3 还原剂类型(H_2,CO和C_3H_6)对NSR催化剂性能的影响16-17
  • 1.5 本论文主要研究内容和研究意义17-19
  • 第二章 催化剂的制备以及性能表征19-38
  • 2.1 试验设备19-20
  • 2.1.1 试验所用试剂19
  • 2.1.2 试验仪器与设备19-20
  • 2.2 催化剂的制备20-22
  • 2.2.1 DOC催化剂制备20-21
  • 2.2.2 NSR催化剂制备21-22
  • 2.3 催化剂表征方法22-24
  • 2.3.1 XRD23
  • 2.3.2 SEM/EDS23
  • 2.3.3 TEM23
  • 2.3.4 XPS23-24
  • 2.3.5 H_2-TPR24
  • 2.4 表征结果及分析24-36
  • 2.4.1 XRD结果分析24-26
  • 2.4.2 SEM/EDS结果分析26-30
  • 2.4.3 TEM结果分析30-31
  • 2.4.4 XPS结果分析31-34
  • 2.4.5 H_2-TPR结果分析34-36
  • 2.5 本章小结36-38
  • 第三章 DOC协同NSR技术存储-还原NO_x性能评价38-52
  • 3.1 模拟试验设备38-40
  • 3.2 性能评价方法40-42
  • 3.2.1 DOC催化剂氧化NO性能评价方法40
  • 3.2.2 NSR催化剂存储-还原NO_x性能评价方法40-42
  • 3.2.3 DOC协同NSR技术存储-还原NO_x性能评价方法42
  • 3.3 试验结果分析42-50
  • 3.3.1 DOC催化剂氧化NO性能结果分析42-44
  • 3.3.2 NSR催化剂存储-还原NO_x性能结果分析44-47
  • 3.3.2.1 温度对NSR催化剂存储NO_x性能的影响44-46
  • 3.3.2.2 完全存储-还原NO_x试验46-47
  • 3.3.3 DOC协同NSR技术存储-还原NO_x性能结果分析47-50
  • 3.3.3.1 DOC协同NSR技术完全存储-还原NO_x性能47
  • 3.3.3.2 DOC协同NSR技术周期性存储-还原NO_x性能47-50
  • 3.4 本章小结50-52
  • 第四章 DOC协同NSR技术脱除柴油机NO_x试验研究52-61
  • 4.1 试验设备52-54
  • 4.2 试验方法54-55
  • 4.3 试验结果分析55-59
  • 4.3.1 空载体作用下柴油机排放特性55-56
  • 4.3.2 DOC催化剂对柴油NO、CO和HC排放的影响56-57
  • 4.3.3 NSR催化剂对柴油机NO_x、CO和HC排放的影响57-58
  • 4.3.4 DOC协同NSR技术对柴油机NO_x、CO和HC排放的影响58-59
  • 4.4 本章小结59-61
  • 第五章 总结与展望61-64
  • 5.1 全文总结61-63
  • 5.2 展望63-64
  • 参考文献64-70
  • 致谢70-71
  • 攻读硕士学位期间发表的学术论文与申请的专利71
  • 发表或录用的论文71
  • 授权或公开的专利71

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本文编号:1109934

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