用于化学链氧解耦燃烧的复合铜基载氧体特性实验研究

发布时间：2019-10-12 15:33

【摘要】：我国煤炭资源相对丰富,这就决定了我国的能源消费结构只能是以煤炭为主。在2014年,中国政府承诺2030年左右二氧化碳排放达到峰值且将努力早日达峰。因此,开发以煤为主的化石燃料燃烧产生的CO2的减排与捕集技术具有重要研究意义。化学链燃烧是一种新型的燃烧方式,能简单而低能耗地实现了CO2的分离和捕集,并且燃耗过程中几乎没有NOx生成。载氧体是化学链燃烧中一个重要的环节,而铜基载氧体活性好且载氧量高,因此本文以铜基载氧体为研究对象进行实验研究。本文首先采用机械混合法,选用Al2O3,SiO2,TiO2作为惰性载体制备Cu6Al4、Cu6Si4、Cu6Ti4三种铜基载氧体,研究各自的循环反应性能,并辅以SEM和XRD实验表征载氧体微观形貌和物相组成变化。并且选用性能较好的Cu6Si4、Cu6Ti4两种载氧体,在固定床实验系统中完成煤化学链燃烧实验研究。然后,采用浸渍法制得CuO/MgO和CuO/NiO两个系列复合铜基载氧体,在热重分析仪中完成复合铜基载氧体与煤粉的化学链燃烧以及各载氧体20次释氧-得氧循环,研究其循环反应性能、载氧量变化、氧化还原反应速率,并辅以SEM和XRD实验表征复合铜基载氧体微观形貌和物相组成变化。并且将CuO/MgO和CuO/NiO两个系列复合铜基载氧体在固定床实验系统中进行煤化学链燃烧实验研究。最后,采用挤压造粒法制备复合铜基载氧体颗粒,在自行搭建的小型流化床中分别进行冷态循环和热态循环实验,研究各复合铜基载氧体颗粒耐磨损性能、循环反应性能和反应活性,并辅以SEM实验研究载氧体颗粒抗烧结性能。研究结果表明,随着循环次数的增加,CuO的烧结现象越来越严重,反应性能逐渐降低,并且温度越高,铜基载氧体的烧结现象越严重。惰性载体的存在能一定程度地改善纯CuO的抗烧结性和循环反应性能,TiO2比SiO2更适合做CuO的惰性载体。复合铜基载氧体实验研究表明,CuO/MgO系列复合铜基载氧体中,Cu6Mg1Ti3综合性能最好,即是说在SiO2、TiO2和ZrO2三种惰性载体中,TiO2最适合做CuO/MgO系列复合载氧体的惰性载体。CuO/NiO系列复合铜基载氧体中,Cu6Ni1Zr3综合性能最佳,即是说在SiO2、TiO2和ZrO2三种惰性载体中,ZrO2最适合做CuO/NiO系列复合载氧体的惰性载体。复合铜基载氧体颗粒实验研究表明,ZrO2含量为30%的Cu6Ni1Zr3-K耐磨损性能比Zr O2含量为10%的Cu6Ni3Zr1-K好。Cu6Mg3Ti1-K在循环前期质量衰减速率最快,Cu6Mg1Ti3-K中的TiO2含量比Cu6Mg3Ti1-K高,TiO2能在一定程度上改善复合铜基载氧体的耐磨损性能。四种载氧体颗粒中,耐磨损性能强弱关系:Cu6Ni1Zr3-KCu6Mg1Ti3-KCu6Mg3Ti1-KCu6Ni3Zr1-K。总体趋势来看,四种复合载氧体颗粒在5次循环中都发生了烧结,载氧量逐渐降低。四种载氧体颗粒中反应活性的高低关系:Cu6Mg3Ti1-KCu6Ni3Zr1-KCu6Ni1Zr3-KCu6Mg1Ti3-K。
【图文】：

图 1.1 化学链燃烧原理图Fig.1.1 Schematic diagram of chemical looping combustio颗粒在燃料反应器中与燃料发生还原反应，，产物简单的冷凝过程就能实现 CO2的高浓度富集，eO+CaHb+ΔHred→aCO2+(b/2)H2O+(2a+b/2)Me 态金属氧化物)颗粒返回空气反应器，与空气中成的金属氧化物颗粒送入燃料反应器中循环，化e+(a+b/4)O2→(2a+b/2)MeO+ΔHox(2)相加，即与传统的火焰燃烧反应式完全相同/4)O2→aCO2+(b/2)H2O+ΔHc统的简介，国内外对气体燃料的化学链燃烧技术有了很深结构决定了我国的能源消耗主要以煤炭为主，化学链燃烧技术对于缓解我国的能源和环境危

图 1.2 化学链氧解耦燃烧原理图.2 Schematic diagram of chemical looping with oxygen unco学链燃烧技术研究中需要解决的问题包括：固体体转化率，CO2收集率、载氧体特性以及防止颗粒未燃尽的碳和飞灰中分离，防止氧化过程中出现都是研究的难点[10]。烧技术的研究现状及进展烧技术的研究主要集中在燃烧反应器的改进和载[7]研究了国内外煤化学链燃烧技术的发展状况，（用煤气化产物作为燃料）相比，直接以煤为燃因其系统简单、运行成本低。但是煤气化速率较煤的气化速率、提高煤的转化率，需要从改进氧数和改进燃料反应器结构等方面进行全面考虑。
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TK16

【参考文献】

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本文编号：2548138