载体改性对钒钛SCR催化剂脱硝性能的影响

发布时间：2020-03-27 04:31

【摘要】：SCR技术是目前脱硝技术中应用最广泛的,其系统核心是催化剂,催化剂性能的好坏直接影响着整个SCR系统的脱硝效率,因此,研究具有宽活性温度窗口且NH_3-SCR高活性的催化剂对于燃煤电厂脱除氮氧化物具有重要的现实意义。本文在传统V_2O_5/TiO_2催化剂的基础上进行改性研究,分别选用S、N非金属元素和Nd稀土金属元素作为TiO_2掺杂源,以提高V_2O_5/TiO_2催化剂在低温段的SCR活性和抗硫抗水性能。为进一步分析掺杂影响催化剂活性的原因,本文采用了N_2吸脱附和BET计算方法、X射线衍射(XRD)技术、拉曼(Raman)技术、程序升温脱附(NH_3-TPD)、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)技术、电子顺磁共振能谱(EPR)技术和原位红外(in situ DRIFTS)技术等多种表征技术。具体研究内容如下:首先,采用溶胶-凝胶法制备了非金属S、N共掺TiO_2载体,然后,利用浸渍法负载活性组分V_2O_5。实验结果表明S、N共掺能够有效提高脱硝性能。通过表征分析发现掺杂能明显增大催化剂的比表面积,使孔径更加细化;使催化剂表面衍生更多的超氧自由基和酸性位点;通过原位红外分析发现掺杂催化剂的表面酸性增强,尤其是Br?nsted酸位点增多,有利于提高SCR活性。其次,采用溶胶-凝胶法制备了稀土金属Nd掺杂的TiO_2载体,然后,利用浸渍法负载活性组分V_2O_5,制备得到Nd元素掺杂的V_2O_5/TiO_2催化剂。结果表明VTiNd_(1.0)催化剂的活性最佳,特别是低温活性明显提高。XRD表征结果表明随着掺杂量的增加,锐钛矿TiO_2的特征峰强度降低,结晶度下降;NH_3-TPD结果表明Nd改性催化剂的表面酸性更强,酸性位点更多;H_2-TPR研究发现VTiNd_(1.0)催化剂的还原峰向低温移动,表明催化剂有更好的氧化还原能力;同时发现,Nd掺杂催化剂表面吸附氧和V~(4+)的浓度均高于无掺杂态催化剂,活性氧和多种价态的存在有利于改善催化剂的性能。另外,还分别考察了不同的煅烧温度对催化剂脱硝性能的影响,发现温度过高会导致金红石相TiO_2的生成,而温度过低,会导致煅烧不完全,进而对催化剂的制备条件进行了优化。同时考察了反应条件对催化剂脱硝性能的影响。其中,抗硫抗水实验表明S、N掺杂和Nd掺杂均能有效的增强催化剂的抗中毒能力。
【图文】：

氮氧化物排放,总量,变化趋势,单位

但总的氮氧化物排放量依然很高，2018 年达到 1550是主要的污染源之一。我国氮氧化物污染主要集中在人口密集、工东部地区以及京津冀地区，氮氧化物的主要来源是火电厂，对环境的污染，最近几年全国的雾霾、酸雨、光化学烟雾等污染依然严峻能减排等技术的发展，以及国家制定严格排放要求后有所改善。我划”取得了一定的成果。图 1.2 为 2017 年全国 338 个地级市及以理控制情况和 2013 年相比变化率图，从环保部数据显示可以看出三角地区细颗粒物控制较好，分别下降了 39.6%和 34.3%，，但是全放总量依然很高。因此，我国需要继续加强污染物排放控制，继续的排放。李克强总理也在十三届全国人大一次会议关于政府工作报9 年我国的二氧化硫、氮氧化物排放需要下降 3%，细颗粒物（PM下降，要提高污染排放标准。因此，目前我国氮氧化物的控制依然做大量的工作进行降低氮氧化物污染物的排放。

年变化率,单位,燃烧过程,脱除氮氧化物

1.2 2017 年全国 338 各地级市及以上城市环境治理控制情况较 2013 年化率（单位：%）Fig. 1.2 Change rate of environmental governance control in 338 cities andabove cities in 2013 compared with 2013 (unit: %)氧化物排放的控制技术前脱除氮氧化物的方法有很多，可以根据燃料的燃烧特点将 NOX控制燃烧前、燃烧过程和燃烧后三方面[9]。燃烧前处理烧前的处理技术主要是通过对燃料的处理，比如对燃料进行脱氮处理等料燃烧生成的 NOX量[10]。燃烧过程中的处理
【学位授予单位】：江苏大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X773;TQ426

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