纳米水合结晶硅钛酸钠（CST）的开发及应用研究

发布时间：2020-04-01 08:15

【摘要】：随着核工业的快速发展,安全高效地处理含锶铯放射性废液是应对我国环境安全战略的迫切需求。作为一种新型无机离子交换剂,CST(水合结晶硅钛酸钠)具有良好的化学稳定性、热稳定性和辐照稳定性,同时对Sr~(2+)/Cs~+具有极高的选择性,因此CST功能材料的发展对于含锶铯放射性废液的处理具有十分重要的意义。本研究开发了一种采用安全无污染且成本低的无机原料制备纳米CS T的方法,同时探讨纳米CS 对Sr~(2+)和Cs~+的吸附性能与应用前景,所得到的主要研究成果如下:(1)本文以Na_2SiO_3·9H_2O和NaOH为硅源,以TiCl_4的乙醇溶液为钛源,采用溶胶凝胶-水热合成法成功制备得到纳米CST晶体。在硅钛比固定(Si:Ti=0.98:1)的条件下,本研究考虑pH、硅浓度、水热温度和水热时间对制备的影响,并利用XRD分析制备产物。结果表明:能制备出CST的条件范围是pH=12.3~12.7、硅浓度5~9 g·L~(-1)、水热温度170~210℃、水热时间3~11 d;制备出纳米CST最合适的工艺参数为p H=12.5、硅浓度5 g·L~(-1)、水热温度170℃和水热时间7 d。XR D、S EM和TEM分析表明,在最合适的条件下制备出的纳米C S T晶体呈四方型,不含其它杂质,晶体的粒径在1~100 nm范围内。(2)在最合适的条件下制备出纳米CST后,研究了纳米CST对Sr~(2+)/Cs~+的静态吸附。主要研究平衡时间、pH、固体投加量和初始浓度对吸附的影响,并分析其吸附热力学和吸附动力学。结果表明:纳米CST能在广泛的酸度条件下吸附Sr~(2+)和Cs~+,当p H为6~14时,纳米CST对Sr~(2+)的吸附效果较好,当p H为1~10时,纳米CST对Cs~+的吸附效果较好;当温度为298.15 K、308.15 K、318.15 K和328.15 K时,Cs~+的最大吸附量分别为819.7 mg·g~(-1)、854.7 mg·g~(-1)、877.2 mg·g~(-1)、925.9 mg·g~(-1),而Sr~(2+)对应的最大吸附量分别为256.4 mg·g~(-1)、270.3mg·g~(-1)、294.1 mg·g~(-1)和322.6 mg·g~(-1);纳米CST对Sr~(2+)/Cs~+的吸附更符合Langmuir吸附模型,表明该吸附过程为单层吸附;pH、固体投加量和初始浓度对纳米CST吸附Sr~(2+)和Cs~+的影响比较符合伪二级动力学模型,表明吸附过程主要受化学吸附机理控制。(3)研究进一步探究纳米CST的吸附选择性并将其应用到模拟废液中,比较纳米CST的开发工艺,分析其应用前景,初步探究经济可行性。结果表明:纳米CST对Sr~(2+)/Cs~+有较高的吸附选择性,在pH=6、87 mg·L~(-1) Sr~(2+)、100 mg·L~(-1) Cs~+的溶液中,CST对Sr~(2+)和Cs~+的分配系数分别为4.95×10~4 m L·g~(-1)和8.94×10~4 m L·g~(-1);在模拟高放废液中,当吸附12h后,纳米CST对Sr~(2+)和Cs~+的吸附量分别为106 mg·g~(-1)和137.68 mg·g~(-1),表明纳米CST对Cs~+的吸附效果好于对Sr~(2+)。本开发工艺较其他工艺而言,具有较好的应用前景,且具有一定的经济可行性。
【图文】：

分析其衍射数据，得出最合适的 pH 值。在不同 pH 条件下，开发得到的产物的 XRD 图谱如图 3-2。从图3-2 中的 15 个 XRD 图谱分析，当 pH 在 9~12 范围内时（ A1~A4），，没有 Na2Ti2O3SiO4·2H2O（即 CST）生成，产物是 NaCl 和 H2Ti2O5·H2O；当 pH 为 12.1 和 12.2 时（A5、A6），也没有 CST 生成，产物是 NaCl和 Na8 .7 2Ti5Si1 2O3 8(OH)(H2O)1 5 .4，结果验证了 CST 的合成取决于起始溶胶-凝胶中的 OH-浓度这一说法[ 4 7 ]，由于 OH-浓度太低

图 3-3 不 同 硅 浓 度 条 件 下 开 发 的 产 物 的 XRD 图 谱F i g . 3 - 3 X R D p a t t e r n s o f t h e p r o d u c t s p r e p a r e d a t d i f f e r e n ts i l i c o n c o n c e n t r a t i o n（ %

本文编号：2610198