氮掺杂分级多孔炭载金属化合物复合材料的制备及其对Cs + 、I - 吸附性能研究
发布时间：2021-08-24 22:46
近年来各国的核电站建设正迅猛发展,然而传统的核电站管理会使核电站排放出大量的放射性气体和废水。其中放射性铯和放射性碘具有较高的放射活性和较长的放射性半衰期,将会在全球范围内导致严重的环境污染。因此,研究开发高效的放射性废水吸附材料,从污染的水体中有效去除放射性离子具有显著意义。本文以牛骨为前驱体制备得到大比表面积的氮掺杂分级多孔炭材料,在其表面负载不同的金属化合物纳米颗粒,从而制备得到金属化合物/炭复合吸附材料,将其分别用于含Cs+、Ⅰ-的废水处理,探究了体系pH、吸附时间、离子初始浓度、溶液体系温度等对吸附性能的影响规律,解析了吸附热力学及动力学过程,并探究了吸附机理。主要研究结果如下:一、以牛骨为前驱体,通过预碳化、氢氧化钾（KOH）活化,制备得到大比表面积,且具有微孔-介孔-大孔三维连通的氮掺杂分级多孔炭（NHPC）,并通过改变活化温度和活化剂用量,实现了 NHPC 比表面积和氮含量的有效调控。结果表明,当KOH与预碳化产物质量比为0.6,活化温度为750℃时,制备的NHPC 比表面积为2098.9 m2 g-1,孔容为1.43 cm3 g-1,氮含量为 3.14%。二、以高表面...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：109 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
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【参考文献】：
期刊论文
[1]放射性废水来源及其处理方法概述与评价[J]. 骆枫,冉洺东,王力,刘辰龙,杨兰菊,林力. 四川环境. 2019(02)
[2]沸石—纳米零价铁复合材料对铀的吸附性能研究[J]. 刘宸,李小燕,刘晴晴,秦启凤,张梓晗. 南华大学学报(自然科学版). 2018(01)
[3]柚子皮对模拟放射性废水中钍（IV）的选择性吸附[J]. 黄瑶瑶,石润平,黄涵芳,王法理,王晓雪,丁健刚,贾斌. 应用化工. 2017(09)
[4]活性炭吸附放射性废水中U（Ⅵ）的特性研究[J]. 于静,王建龙,蒋翼周. 清华大学学报(自然科学版). 2016(03)
[5]沸石负载对叔丁基杯[4]芳烃乙酸对铀的吸附行为[J]. 张晓峰,陈迪云,彭燕,莫扬之,郝娇. 中国环境科学. 2015(06)
[6]日本福岛核电站事故泄漏放射性核素漂移扩散状况分析[J]. 邝飞虹,王世联,刘龙波,李奇,张新军,贾怀茂,樊元庆,赵允刚,武山,陈占营,常印忠,刘蜀疆. 原子能科学技术. 2012(12)
[7]反渗透对模拟放射性废水中锰的截留性能研究[J]. 孔劲松,王晓伟. 核动力工程. 2012(06)
[8]捕集气体中放射性碘用固体吸附材料研究进展[J]. 岳龙清,罗德礼. 材料导报. 2012(S2)
[9]新型层状晶态聚（苯乙烯-苯乙烯基膦酸）-磷酸锌铵有机聚合物-无机杂化材料的合成与表征[J]. 苗强,傅相锴,黄静,李超,陈国栋,王国明. 高等学校化学学报. 2012(09)
[10]放射性废水处理技术概述[J]. 苗俊婷. 科技信息. 2011(23)
博士论文
[1]若干纳米材料的化学传感和吸附机理的理论研究[D]. 宋珂.山东大学 2012
硕士论文
[1]一步共沉积法制备ZSM-5/PANI/PSS电活性膜及其去除水中低浓度重金属铅离子[D]. 乔文磊.太原理工大学 2017
[2]含芳杂环共轭微孔聚合物的制备及碘捕获性能研究[D]. 钱鑫.兰州理工大学 2017
[3]共存砷酸根和腐殖酸对U（Ⅵ）在针铁矿/水界面吸附行为的影响[D]. 袁芳.苏州大学 2017
[4]氯化亚铜沉淀法去除水中放射性碘的研究[D]. 贾麟.天津大学 2016
[5]环境学科化学分析实验室废水的收集管理与处理系统开发[D]. 王慧超.西安建筑科技大学 2015
[6]UiO-66系列MOFs材料对U（Ⅵ）的吸附探究[D]. 罗百丞.南华大学 2015
[7]微生物对溶液中碘离子的吸附行为与机理探究[D]. 姜筝.南京航空航天大学 2014
[8]核应急废水处理用普鲁士蓝/碳纳米管海绵吸附材料及性能[D]. 沈舞婷.南京航空航天大学 2014
[9]功能化Fe3O4纳米颗粒的合成与吸附汞离子应用[D]. 王琴.江南大学 2012
[10]基于纳米材料化学修饰电极的研究及应用[D]. 宋诗稳.延安大学 2010
本文编号：3360863
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：109 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２－１氮掺杂分级多孔炭载普鲁士蓝的制备过程示意图??Ｆｉｇ．?２－１?Ｓｙｎｔｈｅｔｉｃ?ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ?ｏｆ?ＰＢ／ＮＨＰＣ??
（图??３－１?（ａ））。通过ＸＲＤ的图像可以发现ＮＨＰＣ中归属于Ｃａ３（Ｐ〇４）２?ＸＨ２〇的峰己经消失，??这说明酸洗步骤将牛骨中的羟基磷灰石成功洗净。同时在２３°附近处出现属于无定型??炭（００２）晶面的馒头峰，较宽的衍射峰说明ＮＨＰＣ的炭缺陷程度较大。采用拉曼测??试分析了?ＮＨＰＣ的炭缺陷结构。１５８５?ｃｍ－１处Ｇ峰（Ｇ?ｂａｎｄ）是炭结构有序的特征，??而１３１９?ｃｍ“处的Ｄ峰（Ｄ?ｂａｎｄ）是无序结构的特征，两峰的强度比值（ＩＤ／ＩＧ）可评??价炭材料的缺陷程度。在图３－１?（ｂ）中，不同条件下制得的ＮＨＰＣ都出现了明显的Ｄ??峰和Ｇ峰，并且随着活化温度的提高，ＩＤ／ＩＧ降低，出现该现象是由于ＮＨＰＣ容易在??高温下发生缺陷的重排，使得ＮＨＰＣ的缺陷程度降低，石墨化度增加。热重分析结果??（图３－１?（ｃ））表明ＮＨＰＣ在５０５?°Ｃ大幅失重，在６２０?°Ｃ时完全失重，说明所制备的??ＮＨＰＣ为高纯度的炭材料。??｜１００＞?ＮＨＰＣ－８５０－０?８?０２３?ＮＨＰＣ－８５０－０．８?■］〇〇〇?：＾?????—ＮＨＰＣ＿７５０＇°６??？一?ＮＨＰＣ－８５０－０．６?，?，?▲九办?／＼?ａ??？如．？?ｌｒ?Ｌ＝１０１８?／?ＮＨＰＣ－８５０－０．６?－Ｔ－?ｆｉｎｆｌ?■?＼??＾?ＮＨＰＣ－７５０－Ｑ．８?＾?＾?＾?＼??〒—?ＮＨＰＣ－７５０－０．６?Ｊ?＾?．．．．．．?＾？０：．７５？：？：８．?－?６００?？?＼??％?——ＮＨＰＣ－６５０－０．８?？?ｌ，：ｌｆｃ＝１．１８１?ＮＨＰＣ－７５０－０．６?．ｎｎ?＼??ｃ????ＷｆＣ棚０６?
?北京化工大学硕士学位论文???（ａ）?１６００??１?（ｂ）?０．８???ＮＨＰＣ－６５０－０．６?ＮＨＰＣ－６５０－０．６??＾１４〇〇?－－Ａ－ＮＨＰＣ－７５０－０．６?＾?＇?Ｊ?—ＮＨＰＣ－７５０－０．６??｜?２〇ｏ：?＞?°〇ｌ??＞?０．０?０．２?０．４?０．６?０．８?１．０?＇?＊?０?２?４?６?８?１０?１２?１４??Ｒｅｌａｔｉｖｅ?ｐｒｅｓｓｕｒｅ?（Ｐ／Ｐ〇）?Ｐｏｒｅ?ｄｉａｍｅｔｅｒ?（ｎｍ）??图３－３ＮＨＰＣ－Ｔ－Ｒ的比表面分析相关曲线：吸脱附测试（ａ）以及ＤＦＴ计算孔径分布（ｂ）。??Ｆｉｇ．３－３?Ｃｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇ?ｃｕｒｖｅｓ?ｏｆ?ｓｐｅｃｉｆｉｃ?ｓｕｒｆａｃｅ?ａｒｅａ?ａｎａｌｙｓｉｓ：?ａｄｓｏｒｐｒｐｔｉｏｎ－ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ?ｔｅｓｔ?（ａ）?ａｎｄ??ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ?ＤＦＴ?ｐｏｒｅ?ｓｉｚｅ?ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ?（ｂ）?ｏｆ?ＮＨＰＣ－Ｔ－Ｒ．??表３－１?ＮＨＰＣ－Ｔ－Ｒ的孔道数据。??Ｔａｂｌｅ?３－１?Ｒｅｓｕｌｔｓ?ｏｆ?ｐｏｒｏｕｓ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ?ｔｅｓｔｓ?ｆｏｒ?ｔｈｅ?ＮＨＰＣ－Ｔ－Ｒ，??Ａｖｅｒａｇｅ??ＢＥＴａ?Ｖｔｂ?Ｓｍｉｃｒ〇ｃ?ｖｒａｉｃｒ？ｃ??Ｓａｍｐｌｅ?ｐｏｒｅ?ｗｉｄｔｈ??（ｍ２?ｇ１）?（ｃｍ３?ｇ１）?（ｍ２?ｇ１）?（ｃｍ３?ｇ１）??ｄ（ｎｍ）??ＮＨＰＣ－６５０－０．６?１２４７．８?０．７０４?９４４．５?０．４０２?２．２６??ＮＨＰＣ－６５０－０．８?９１０．８?０．５１５?７１０．５?０．２８８?２．２６??ＮＨＰ
【参考文献】：
期刊论文
[1]放射性废水来源及其处理方法概述与评价[J]. 骆枫,冉洺东,王力,刘辰龙,杨兰菊,林力. 四川环境. 2019(02)
[2]沸石—纳米零价铁复合材料对铀的吸附性能研究[J]. 刘宸,李小燕,刘晴晴,秦启凤,张梓晗. 南华大学学报(自然科学版). 2018(01)
[3]柚子皮对模拟放射性废水中钍（IV）的选择性吸附[J]. 黄瑶瑶,石润平,黄涵芳,王法理,王晓雪,丁健刚,贾斌. 应用化工. 2017(09)
[4]活性炭吸附放射性废水中U（Ⅵ）的特性研究[J]. 于静,王建龙,蒋翼周. 清华大学学报(自然科学版). 2016(03)
[5]沸石负载对叔丁基杯[4]芳烃乙酸对铀的吸附行为[J]. 张晓峰,陈迪云,彭燕,莫扬之,郝娇. 中国环境科学. 2015(06)
[6]日本福岛核电站事故泄漏放射性核素漂移扩散状况分析[J]. 邝飞虹,王世联,刘龙波,李奇,张新军,贾怀茂,樊元庆,赵允刚,武山,陈占营,常印忠,刘蜀疆. 原子能科学技术. 2012(12)
[7]反渗透对模拟放射性废水中锰的截留性能研究[J]. 孔劲松,王晓伟. 核动力工程. 2012(06)
[8]捕集气体中放射性碘用固体吸附材料研究进展[J]. 岳龙清,罗德礼. 材料导报. 2012(S2)
[9]新型层状晶态聚（苯乙烯-苯乙烯基膦酸）-磷酸锌铵有机聚合物-无机杂化材料的合成与表征[J]. 苗强,傅相锴,黄静,李超,陈国栋,王国明. 高等学校化学学报. 2012(09)
[10]放射性废水处理技术概述[J]. 苗俊婷. 科技信息. 2011(23)
博士论文
[1]若干纳米材料的化学传感和吸附机理的理论研究[D]. 宋珂.山东大学 2012
硕士论文
[1]一步共沉积法制备ZSM-5/PANI/PSS电活性膜及其去除水中低浓度重金属铅离子[D]. 乔文磊.太原理工大学 2017
[2]含芳杂环共轭微孔聚合物的制备及碘捕获性能研究[D]. 钱鑫.兰州理工大学 2017
[3]共存砷酸根和腐殖酸对U（Ⅵ）在针铁矿/水界面吸附行为的影响[D]. 袁芳.苏州大学 2017
[4]氯化亚铜沉淀法去除水中放射性碘的研究[D]. 贾麟.天津大学 2016
[5]环境学科化学分析实验室废水的收集管理与处理系统开发[D]. 王慧超.西安建筑科技大学 2015
[6]UiO-66系列MOFs材料对U（Ⅵ）的吸附探究[D]. 罗百丞.南华大学 2015
[7]微生物对溶液中碘离子的吸附行为与机理探究[D]. 姜筝.南京航空航天大学 2014
[8]核应急废水处理用普鲁士蓝/碳纳米管海绵吸附材料及性能[D]. 沈舞婷.南京航空航天大学 2014
[9]功能化Fe3O4纳米颗粒的合成与吸附汞离子应用[D]. 王琴.江南大学 2012
[10]基于纳米材料化学修饰电极的研究及应用[D]. 宋诗稳.延安大学 2010
本文编号：3360863
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