碳热还原制备生物炭负载纳米零价铁应用于废水铀的去除性能研究
发布时间：2021-09-02 14:45
伴随着经济迅猛发展,化石能源日益削减,核能因其清洁、高效等特点而得到青睐。核能的快速发展导致对铀矿开采利用的迅速增长,但同时产生大量低浓度含铀废水。纳米零价铁应用于废水中铀酰离子的固定去除得到了世界各国研究人员的广泛关注。但是,易氧化易团聚的缺点限制了纳米零价铁对铀的有效去除。本文提出一种有机质碳热还原的方法制备生物炭负载纳米零价铁,探索铁素在碳热还原过程中的物相和形貌迁移转化规律,解决纳米零价铁在环境治理和修复过程中存在的易被氧化和易团聚的问题。以硝酸铁和氯化铁为铁源,可溶性淀粉为有机碳源,通过调节铁元素与可溶性淀粉的质量比例和碳化温度等参数,在N2气氛下通过碳热还原法制备得到铁碳复合材料（Fe/Cs）。借助一系列表征手段（XRD、SEM、BET、FT-IR、XPS等）对所得的Fe/Cs中零价铁的物相转化规律和性质进行分析。采用序批式静态吸附实验探索Fe/Cs处理含铀废水的性能,结合反应前后Fe/Cs的性质、形貌、价态的变化分析零价铁对铀的去除作用机制。最后,考察磷酸盐体系强化生物炭负载零价铁对铀的去除行为和机理。主要包含以下研究内容:（1）分别利用FeCl3和...
【文章来源】：广州大学广东省
【文章页数】：82 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
碳热还原制备生物炭负载零价铁处理含铀废水的技术路线图
碳热还原制备生物炭负载纳米零价铁应用于废水铀的去除性能研究20图2-1磷酸钾标准曲线Fig.2-1ThestandardcurveofK3PO4.2.3.3热重分析（ThermogravimetricAnalysis,TG/TGA）热重分析主要是分析物质质量随温度变化的关系，进而用以判断材料的热稳定性。本研究采用热重分析仪（TGA-4000,Perklin,America）在100~800℃的温度范围内，以10℃/min的升温速率测定生物质可溶性淀粉质量随温度升高的变化趋势，分析生物质碳源的质量变化规律，为碳化温度的选定提供依据。2.3.4X射线衍射分析（X-raydiffractometer,XRD）X射线衍射分析主要用于对材料的物相和晶体结构进行分析。本研究采用X射线衍射仪（PW3040/60,PANalytical,Holland），在电压值为40kV，电流值为40mA的测试条件下，利用Cu-Kα辐射源进行样品检测，扫描范围为5～80o。通过Jade6.5分析软件进行标准卡片的检索与比对确定材料的具体物相组分。2.3.5电子扫描显微镜（Scanningelectronmicroscopy,SEM）电子扫描显微镜通过聚焦电子束（二次电子）对固体材料表面进行逐点扫描并成像。本研究采用冷场发射扫描电镜仪（JED-2300,JEOL,Japan）对上述所制备的铁碳复合材料进行微观形貌分析。该仪器同时具备测定能量色散X射线光谱（EDX-mapping）分析的功能，联用该功能可确定材料表面的化学组分的分布状态，有助于判断铁碳复合材料
碳热还原制备生物炭负载纳米零价铁应用于废水铀的去除性能研究22第三章碳热还原合成生物炭负载纳米零价铁的物相转化规律及性质分析本文在采用碳热还原法制备生物炭负载纳米零价铁的过程中，将碳化温度、铁元素与可溶性淀粉质量比、铁盐种类等作为零价铁生成的影响因素，为了明确在碳热还原过程中零价铁的物相转化规律和具体性质，本章借助相应的材料表征方法进行详细分析。3.1生物炭负载纳米零价铁的物相转化规律高温是生物炭制备的必要条件。为确定生物质转化为生物炭的具体温度情况，在100～800℃的温度范围内，以10℃/min的升温速率测定了可溶性淀粉的热重曲线。如图3-1的DTG曲线所示，可溶性淀粉的热解大致可分为两个阶段：当热解温度达到150℃时，其质量变化速率波动较小，并在150～250℃的温度段内保持恒定，此过程主要是可溶性淀粉本身的结合水被脱除而造成的；当温度继续升高至320℃，其质量变化速率发生急速变化，并持续至550℃达到平衡，此过程是因为高温导致可溶性淀粉转变为气体或焦油等成分挥发掉，剩余部分以生物炭形式存在。所以，结合生物炭生成的温度条件，本研究将碳热还原过程的温度范围定为700～900℃，以便于生物炭负载零价铁复合材料的生成。图3-1生物质的热重分析曲线Fig.3-1Thermogravimetricanalysiscurveforthebiomass
【参考文献】：
期刊论文
[1]Nanoscale zero-valent iron/magnetite carbon composites for highly efficient immobilization of U（Ⅵ）[J]. Zhimin Lv,Shimin Yang,Lei Chen,Ahmed Alsaedi,Tasawar Hayat,Changlun Chen. Journal of Environmental Sciences. 2019(02)
[2]新型LDH@MOF-76复合材料对于水溶液中铀酰的高效富集[J]. 律志民,杨世民,陈磊,李玉成,陈长伦. 中国科学:化学. 2019(01)
[3]偕胺肟基高分子材料的可控合成及对铀的吸附性能研究[J]. 龚籽月,匙芳廷,魏贵林,张硕,安鹏. 辐射防护. 2017(02)
[4]介孔纳米Fe/g-C复合材料的制备及其在含镍废水处理中的应用[J]. 贾志奇,李丹,郭惠妍,赵永祥. 化学与生物工程. 2017(03)
[5]含铀废水处理技术的研究进展[J]. 汪萍,吕彩霞,盛青,孙宏图,张露. 现代化工. 2016(12)
[6]锐钛矿型TiO2的低温制备及其光催化还原六价铀活性研究[J]. 郭亚丹,江海鸿,卜显忠,付显婷,高柏,马文杰. 陶瓷学报. 2016(03)
[7]壳聚糖插层膨润土的制备及其对U（VI）的吸附[J]. 陈婧,谢水波,刘迎九,曾涛涛,凌辉,熊芬. 水处理技术. 2016(06)
[8]纳米零价铁的制备及其在环境中的应用进展[J]. 张茜茜,夏雪芬,周文,刘爱荣. 环境科学与技术. 2016(01)
[9]活性炭吸附法处理含铀放射性废水[J]. 左天明,左魏铭,李金莲. 四川地质学报. 2015(03)
[10]羟基磷灰石负载纳米零价铁去除水溶液中铀（Ⅵ）的研究[J]. 高芳,张卫民,郭亚丹,李亦然,潘志平. 中国陶瓷. 2015(08)
硕士论文
[1]磷酸盐络合—絮凝法处理放射性稀土废水的研究[D]. 杨敏.南昌大学 2012
本文编号：3379201
【文章来源】：广州大学广东省
【文章页数】：82 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
碳热还原制备生物炭负载零价铁处理含铀废水的技术路线图
碳热还原制备生物炭负载纳米零价铁应用于废水铀的去除性能研究20图2-1磷酸钾标准曲线Fig.2-1ThestandardcurveofK3PO4.2.3.3热重分析（ThermogravimetricAnalysis,TG/TGA）热重分析主要是分析物质质量随温度变化的关系，进而用以判断材料的热稳定性。本研究采用热重分析仪（TGA-4000,Perklin,America）在100~800℃的温度范围内，以10℃/min的升温速率测定生物质可溶性淀粉质量随温度升高的变化趋势，分析生物质碳源的质量变化规律，为碳化温度的选定提供依据。2.3.4X射线衍射分析（X-raydiffractometer,XRD）X射线衍射分析主要用于对材料的物相和晶体结构进行分析。本研究采用X射线衍射仪（PW3040/60,PANalytical,Holland），在电压值为40kV，电流值为40mA的测试条件下，利用Cu-Kα辐射源进行样品检测，扫描范围为5～80o。通过Jade6.5分析软件进行标准卡片的检索与比对确定材料的具体物相组分。2.3.5电子扫描显微镜（Scanningelectronmicroscopy,SEM）电子扫描显微镜通过聚焦电子束（二次电子）对固体材料表面进行逐点扫描并成像。本研究采用冷场发射扫描电镜仪（JED-2300,JEOL,Japan）对上述所制备的铁碳复合材料进行微观形貌分析。该仪器同时具备测定能量色散X射线光谱（EDX-mapping）分析的功能，联用该功能可确定材料表面的化学组分的分布状态，有助于判断铁碳复合材料
碳热还原制备生物炭负载纳米零价铁应用于废水铀的去除性能研究22第三章碳热还原合成生物炭负载纳米零价铁的物相转化规律及性质分析本文在采用碳热还原法制备生物炭负载纳米零价铁的过程中，将碳化温度、铁元素与可溶性淀粉质量比、铁盐种类等作为零价铁生成的影响因素，为了明确在碳热还原过程中零价铁的物相转化规律和具体性质，本章借助相应的材料表征方法进行详细分析。3.1生物炭负载纳米零价铁的物相转化规律高温是生物炭制备的必要条件。为确定生物质转化为生物炭的具体温度情况，在100～800℃的温度范围内，以10℃/min的升温速率测定了可溶性淀粉的热重曲线。如图3-1的DTG曲线所示，可溶性淀粉的热解大致可分为两个阶段：当热解温度达到150℃时，其质量变化速率波动较小，并在150～250℃的温度段内保持恒定，此过程主要是可溶性淀粉本身的结合水被脱除而造成的；当温度继续升高至320℃，其质量变化速率发生急速变化，并持续至550℃达到平衡，此过程是因为高温导致可溶性淀粉转变为气体或焦油等成分挥发掉，剩余部分以生物炭形式存在。所以，结合生物炭生成的温度条件，本研究将碳热还原过程的温度范围定为700～900℃，以便于生物炭负载零价铁复合材料的生成。图3-1生物质的热重分析曲线Fig.3-1Thermogravimetricanalysiscurveforthebiomass
【参考文献】：
期刊论文
[1]Nanoscale zero-valent iron/magnetite carbon composites for highly efficient immobilization of U（Ⅵ）[J]. Zhimin Lv,Shimin Yang,Lei Chen,Ahmed Alsaedi,Tasawar Hayat,Changlun Chen. Journal of Environmental Sciences. 2019(02)
[2]新型LDH@MOF-76复合材料对于水溶液中铀酰的高效富集[J]. 律志民,杨世民,陈磊,李玉成,陈长伦. 中国科学:化学. 2019(01)
[3]偕胺肟基高分子材料的可控合成及对铀的吸附性能研究[J]. 龚籽月,匙芳廷,魏贵林,张硕,安鹏. 辐射防护. 2017(02)
[4]介孔纳米Fe/g-C复合材料的制备及其在含镍废水处理中的应用[J]. 贾志奇,李丹,郭惠妍,赵永祥. 化学与生物工程. 2017(03)
[5]含铀废水处理技术的研究进展[J]. 汪萍,吕彩霞,盛青,孙宏图,张露. 现代化工. 2016(12)
[6]锐钛矿型TiO2的低温制备及其光催化还原六价铀活性研究[J]. 郭亚丹,江海鸿,卜显忠,付显婷,高柏,马文杰. 陶瓷学报. 2016(03)
[7]壳聚糖插层膨润土的制备及其对U（VI）的吸附[J]. 陈婧,谢水波,刘迎九,曾涛涛,凌辉,熊芬. 水处理技术. 2016(06)
[8]纳米零价铁的制备及其在环境中的应用进展[J]. 张茜茜,夏雪芬,周文,刘爱荣. 环境科学与技术. 2016(01)
[9]活性炭吸附法处理含铀放射性废水[J]. 左天明,左魏铭,李金莲. 四川地质学报. 2015(03)
[10]羟基磷灰石负载纳米零价铁去除水溶液中铀（Ⅵ）的研究[J]. 高芳,张卫民,郭亚丹,李亦然,潘志平. 中国陶瓷. 2015(08)
硕士论文
[1]磷酸盐络合—絮凝法处理放射性稀土废水的研究[D]. 杨敏.南昌大学 2012
本文编号：3379201
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