燃气部分氧解耦煤化学链燃烧中硫的演化机制研究
发布时间：2022-02-12 09:23
以煤为主的化石燃料在满足人类日益增长的能源需求的同时,也导致温室气体CO2的大量排放,造成全球气候变暖等多方面问题。控制并减少燃煤CO2排放非常关键。在CO2捕集、利用与封存技术（CCUS）技术中,燃前捕集、燃后捕集和富氧燃烧技术均需要较高的碳捕集成本,不利于系统的经济运行。因此,具有更低碳捕集成本的新型燃烧技术受到了越来越广泛的关注。化学链燃烧技术作为一种创新的燃烧技术,可以实现CO2内分离、能量梯级利用、NOx等污染物有效减排。氧载体是CLC技术的重要组成和研究基础。鉴于Fe2O3基氧载体抗烧结性好但反应活性低,Cu O基氧载体活性高但高温易烧结的限制,本课题组将其有机结合,创新性地提出了以Cu Fe2O4作为氧载体的部分氧解耦煤化学链燃烧技术（CLPOU）。此技术有望实现氧载体中活性氧的有效传递和煤的充分转化,极具应用潜力和发展前景。在直接以煤为燃料的化学链燃烧中,煤中硫对氧载体活性、系统安全运行、CO2后...
【文章来源】：华北水利水电大学河南省
【文章页数】：129 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
化学链燃烧技术示意简图
1绪论3文献，由于化学链燃烧技术将传统的一步燃烧反应分两步进行，实现了能量的梯级利用，从而减少损失，具有更高的能源利用效率[13]。此外，在污染物控制方面，由于化学链燃烧避免了空气与燃料的直接接触，因此避免了燃料型NOx的产生；同时，空气反应器和燃料反应器中较低的运行温度（＜1100oC）也有效减少了热力型和快速型NOx的产生[14]。总之，化学链燃烧技术在CO2内分离、能量梯级利用、NOx等污染物超低排放方面均具有显著优势，具有极大的发展前景。1.2.2煤化学链燃烧技术的发展随着化学链燃烧技术的发展，根据燃料的不同，化学链燃烧可分为气体燃料化学链燃烧技术和以煤为代表的固体燃料化学链燃烧技术。尽管气体燃料（如天然气、合成气等）非常适合化学链燃烧技术，但对于我国来说，将固体燃料，特别是煤作为燃料用于化学链燃烧更具有研究意义。而相对于煤预先气化并以气化产物作为燃料的煤间接化学链燃烧技术，直接以煤作为燃料的化学链燃烧技术避免了复杂的煤气化系统及高耗能、高成本纯氧的使用[15]，极具发展潜力和应用前景。在直接以煤作为燃料的化学链燃烧技术，根据氧传递途径的不同，目前主要包括：原位气化-煤化学链燃烧技术（insitu-GasificationChemicalLoopingCombustion,iG-CLC）、化学链氧解耦燃烧技术（ChemicalLoopingCombustionwithOxygenUncoupling,CLOU）和部分氧解耦化学链燃烧技术（ChemicalLoopingCombustionwithPartialOxygenUncoupling,CLPOU），其原理示意图如下所示。(a):iG-CLC(b):CLOU(c):CLPOU图1-2直接煤化学链燃烧的三种氧传递途径示意图
1绪论11在化学链燃烧过程中，燃料中的硫既可以从燃料反应器和空气反应器的出口以气相硫的形式逸出，也可以与氧载体反应形成固相硫，硫在气相和固相的分布取决于系统的运行条件。由于反应气氛的不同，燃料反应器出口释放的气相硫包括SO2、H2S、COS和CS2，而在空气反应器出口仅以SO2的形式逸出。在含硫气体燃料的化学链燃烧中，空气反应器出口的SO2主要来源于氧载体中金属硫化物所导致的硫沉积，也可能来源于氧载体颗粒的吸附作用[75]。而对于以煤为主的固体燃料化学链燃烧，除金属硫化物外，燃料反应器中部分未燃尽的含硫半焦也会随氧载体进入空气反应器中，从而导致SO2从空气反应器出口释放[76]。图1-3为煤化学链燃烧中硫的演化分布简图[77]。图1-3煤化学链燃烧中硫的演化分布简图Fig1-3Evolutionanddistributionofsulfurincoal-fueledchemicalloopingcombustion在煤化学链燃烧过程中，除了气相硫组分与固相氧载体的气-固反应外，各种气相二次反应对含硫气体演化分布的影响同样不可忽略[78]。气相二次反应极为庞杂，图1-4为煤中不同气相硫（H2S、COS、SO2、CS2、S2等）之间的相互转化关系图。图1-4气相硫之间的转化关系图Fig1-4Transformationrelationshipbetweengaseoussulfur
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国不同区域隐含碳排放流动研究[J]. 黄会平,赵荣钦,韩宇平. 华北水利水电大学学报(自然科学版). 2019(04)
[2]CuFe2O4载氧体的释氧特性及其对煤化学链气化的影响[J]. 张将,沈来宏,冯璇,王璐璐. 燃烧科学与技术. 2019(03)
[3]CO2气氛对煤热解过程中硫逸出的影响[J]. 郭慧卿,付琦,王鑫龙,刘粉荣,胡瑞生,张浩. 燃料化学学报. 2017(05)
[4]全球2℃温升目标与应对气候变化长期目标的演进——从《联合国气候变化框架公约》到《巴黎协定》[J]. 高云,高翔,张晓华. Engineering. 2017(02)
[5]CO2气氛对胜利褐煤热解过程的影响[J]. 郝成浩,朱生华,白永辉,李凡. 燃料化学学报. 2017(03)
[6]气候变化下海河流域未来水资源演变趋势[J]. 金君良,王国庆,刘翠善,刘艳丽,鲍振鑫. 华北水利水电大学学报(自然科学版). 2016(05)
[7]印度最新的环保法修订案对火电厂排放限值的要求[J]. 宋红兵. 环境工程. 2016(S1)
[8]煤表面硫与氮官能团低温氧化规律XPS技术研究[J]. 张兰君,李增华,杨永良,李金虎,周银波. 煤矿安全. 2016(05)
[9]K-/Ca-/Fe-化合物对煤焦催化气化作用特性[J]. 张云,许凯,苏胜,胡松,向军,汪一. 煤炭学报. 2015(11)
[10]Sulfur evolution in chemical looping combustion of coal with MnFe2O4 oxygen carrier[J]. Baowen Wang,Chuchang Gao,Weishu Wang,Haibo Zhao,Chuguang Zheng. Journal of Environmental Sciences. 2014(05)
博士论文
[1]煤化学链燃烧的铁/铜/锰基氧载体的实验及反应动力学研究[D]. 梅道锋.华中科技大学 2016
[2]燃煤化学链燃烧中煤与铁基载氧体结构与反应性的关系及其相互作用研究[D]. 张帅.东南大学 2015
[3]典型高硫煤热解过程中硫、氮的变迁及其交互作用机制[D]. 王美君.太原理工大学 2013
[4]化学链燃烧技术中铁基氧载体的制备及其性能研究[D]. 王保文.华中科技大学 2008
[5]煤的热解行为及硫的脱除[D]. 周强.大连理工大学 2004
硕士论文
[1]油页岩热解过程共价键断裂情况和产物释放机理的研究[D]. 陈晓琳.东北电力大学 2018
[2]准东脱灰煤热解过程的实验研究[D]. 赵虹翔.哈尔滨工业大学 2016
[3]铜基氧载体吸释氧微观机理及组分间互相作用机制研究[D]. 张永亮.华中科技大学 2015
[4]化学链氧解耦燃烧的铜基氧载体研究[D]. 马兆军.华中科技大学 2012
[5]低煤阶煤及不同化学组分热解甲烷和氢气的生成特征与机理[D]. 周志玲.太原理工大学 2010
[6]煤热解与气化反应性的研究[D]. 赵丽红.太原理工大学 2007
[7]霍州煤热解预脱硫及其热解气体分析[D]. 郭慧卿.太原理工大学 2007
本文编号：3621465
【文章来源】：华北水利水电大学河南省
【文章页数】：129 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
化学链燃烧技术示意简图
1绪论3文献，由于化学链燃烧技术将传统的一步燃烧反应分两步进行，实现了能量的梯级利用，从而减少损失，具有更高的能源利用效率[13]。此外，在污染物控制方面，由于化学链燃烧避免了空气与燃料的直接接触，因此避免了燃料型NOx的产生；同时，空气反应器和燃料反应器中较低的运行温度（＜1100oC）也有效减少了热力型和快速型NOx的产生[14]。总之，化学链燃烧技术在CO2内分离、能量梯级利用、NOx等污染物超低排放方面均具有显著优势，具有极大的发展前景。1.2.2煤化学链燃烧技术的发展随着化学链燃烧技术的发展，根据燃料的不同，化学链燃烧可分为气体燃料化学链燃烧技术和以煤为代表的固体燃料化学链燃烧技术。尽管气体燃料（如天然气、合成气等）非常适合化学链燃烧技术，但对于我国来说，将固体燃料，特别是煤作为燃料用于化学链燃烧更具有研究意义。而相对于煤预先气化并以气化产物作为燃料的煤间接化学链燃烧技术，直接以煤作为燃料的化学链燃烧技术避免了复杂的煤气化系统及高耗能、高成本纯氧的使用[15]，极具发展潜力和应用前景。在直接以煤作为燃料的化学链燃烧技术，根据氧传递途径的不同，目前主要包括：原位气化-煤化学链燃烧技术（insitu-GasificationChemicalLoopingCombustion,iG-CLC）、化学链氧解耦燃烧技术（ChemicalLoopingCombustionwithOxygenUncoupling,CLOU）和部分氧解耦化学链燃烧技术（ChemicalLoopingCombustionwithPartialOxygenUncoupling,CLPOU），其原理示意图如下所示。(a):iG-CLC(b):CLOU(c):CLPOU图1-2直接煤化学链燃烧的三种氧传递途径示意图
1绪论11在化学链燃烧过程中，燃料中的硫既可以从燃料反应器和空气反应器的出口以气相硫的形式逸出，也可以与氧载体反应形成固相硫，硫在气相和固相的分布取决于系统的运行条件。由于反应气氛的不同，燃料反应器出口释放的气相硫包括SO2、H2S、COS和CS2，而在空气反应器出口仅以SO2的形式逸出。在含硫气体燃料的化学链燃烧中，空气反应器出口的SO2主要来源于氧载体中金属硫化物所导致的硫沉积，也可能来源于氧载体颗粒的吸附作用[75]。而对于以煤为主的固体燃料化学链燃烧，除金属硫化物外，燃料反应器中部分未燃尽的含硫半焦也会随氧载体进入空气反应器中，从而导致SO2从空气反应器出口释放[76]。图1-3为煤化学链燃烧中硫的演化分布简图[77]。图1-3煤化学链燃烧中硫的演化分布简图Fig1-3Evolutionanddistributionofsulfurincoal-fueledchemicalloopingcombustion在煤化学链燃烧过程中，除了气相硫组分与固相氧载体的气-固反应外，各种气相二次反应对含硫气体演化分布的影响同样不可忽略[78]。气相二次反应极为庞杂，图1-4为煤中不同气相硫（H2S、COS、SO2、CS2、S2等）之间的相互转化关系图。图1-4气相硫之间的转化关系图Fig1-4Transformationrelationshipbetweengaseoussulfur
【参考文献】：
期刊论文
[1]我国不同区域隐含碳排放流动研究[J]. 黄会平,赵荣钦,韩宇平. 华北水利水电大学学报(自然科学版). 2019(04)
[2]CuFe2O4载氧体的释氧特性及其对煤化学链气化的影响[J]. 张将,沈来宏,冯璇,王璐璐. 燃烧科学与技术. 2019(03)
[3]CO2气氛对煤热解过程中硫逸出的影响[J]. 郭慧卿,付琦,王鑫龙,刘粉荣,胡瑞生,张浩. 燃料化学学报. 2017(05)
[4]全球2℃温升目标与应对气候变化长期目标的演进——从《联合国气候变化框架公约》到《巴黎协定》[J]. 高云,高翔,张晓华. Engineering. 2017(02)
[5]CO2气氛对胜利褐煤热解过程的影响[J]. 郝成浩,朱生华,白永辉,李凡. 燃料化学学报. 2017(03)
[6]气候变化下海河流域未来水资源演变趋势[J]. 金君良,王国庆,刘翠善,刘艳丽,鲍振鑫. 华北水利水电大学学报(自然科学版). 2016(05)
[7]印度最新的环保法修订案对火电厂排放限值的要求[J]. 宋红兵. 环境工程. 2016(S1)
[8]煤表面硫与氮官能团低温氧化规律XPS技术研究[J]. 张兰君,李增华,杨永良,李金虎,周银波. 煤矿安全. 2016(05)
[9]K-/Ca-/Fe-化合物对煤焦催化气化作用特性[J]. 张云,许凯,苏胜,胡松,向军,汪一. 煤炭学报. 2015(11)
[10]Sulfur evolution in chemical looping combustion of coal with MnFe2O4 oxygen carrier[J]. Baowen Wang,Chuchang Gao,Weishu Wang,Haibo Zhao,Chuguang Zheng. Journal of Environmental Sciences. 2014(05)
博士论文
[1]煤化学链燃烧的铁/铜/锰基氧载体的实验及反应动力学研究[D]. 梅道锋.华中科技大学 2016
[2]燃煤化学链燃烧中煤与铁基载氧体结构与反应性的关系及其相互作用研究[D]. 张帅.东南大学 2015
[3]典型高硫煤热解过程中硫、氮的变迁及其交互作用机制[D]. 王美君.太原理工大学 2013
[4]化学链燃烧技术中铁基氧载体的制备及其性能研究[D]. 王保文.华中科技大学 2008
[5]煤的热解行为及硫的脱除[D]. 周强.大连理工大学 2004
硕士论文
[1]油页岩热解过程共价键断裂情况和产物释放机理的研究[D]. 陈晓琳.东北电力大学 2018
[2]准东脱灰煤热解过程的实验研究[D]. 赵虹翔.哈尔滨工业大学 2016
[3]铜基氧载体吸释氧微观机理及组分间互相作用机制研究[D]. 张永亮.华中科技大学 2015
[4]化学链氧解耦燃烧的铜基氧载体研究[D]. 马兆军.华中科技大学 2012
[5]低煤阶煤及不同化学组分热解甲烷和氢气的生成特征与机理[D]. 周志玲.太原理工大学 2010
[6]煤热解与气化反应性的研究[D]. 赵丽红.太原理工大学 2007
[7]霍州煤热解预脱硫及其热解气体分析[D]. 郭慧卿.太原理工大学 2007
本文编号：3621465
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