铜铁矿型催化剂对柴油机尾气中颗粒物和氮氧化物同时去除的研究

发布时间：2017-05-19 22:04

  本文关键词：铜铁矿型催化剂对柴油机尾气中颗粒物和氮氧化物同时去除的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：柴油发动机因其燃油经济性好、可靠性高、动力大、寿命长等优点而得到广泛的应用，但是柴油机尾气中的颗粒物（PM）和氮氧化物（NO_x）却会对人类的健康和生存环境造成严重的危害。由于PM和NO_x在柴油机内生成的机理存在trade-off关系，很难通过传统技术手段将两者同时去除。因此，为了满足日益严格的排放要求，柴油机尾气后处理技术成为当前的研究热点。 本文对铜铁矿型催化剂同时催化去除柴油机排放的颗粒物（PM）和氮氧化物（NO_x）展开了实验研究。在模拟柴油机排气环境中，采用程序升温技术，以碳黑模拟柴油机尾气中的PM，以铜铁矿型复合金属氧化物作为催化剂，考察了催化剂对于PM和NO_x的同时催化去除效果。主要工作如下： 1.采用高温固相法进行了铜铁矿型金属氧化物KFeO_2、KAlO_2催化剂的制备，对其同时催化去除PM和NO_x的性能进行了实验研究。考察了制备温度对于催化剂晶型以及催化活性的影响。研究结果表明，KFeO_2、KAlO_2催化剂都具有同时去除PM和NO_x的效果。800℃下制备得到的KFeO_2、KAlO_2催化剂都具有最低的起燃温度，900℃下制备得到的KFeO_2催化剂和1000℃下制备得到的KAlO_2催化剂分别具有最高的最大NO_x向N_2转化效率。但是，催化剂的抗水性较弱，难以满足实际应用的要求。 2.采用高温固相法和溶液燃烧法制备了铜铁矿型金属氧化物LiCrO_2、LiCoO_2作为催化剂，进行了同时催化去除PM和NO_x的实验研究。考察了制备方法和制备温度对于催化剂晶型以及催化活性的影响。研究结果表明，LiCrO_2和LiCoO_2催化剂都具有同时催化去除PM和NO_x的效果。采用溶液燃烧法制备得到的催化剂样品与高温固相法制备所得相比，具有更好的催化性能。催化剂制备温度变化对催化性能的影响，，呈现出与KFeO_2、KAlO_2催化剂相同的规律。较低的制备温度，有助于减小催化剂的比表面积，增大催化剂与碳黑的接触，降低碳黑的起燃温度；适当的制备温度，有助于增加催化剂的结晶度，提高催化剂使NO_x向N_2的转化效率。同时，LiCrO_2、LiCoO_2催化剂具有较强的抗水性，能够满足实际应用的要求。 3.对600℃下溶液燃烧法制备的LiCoO_2催化剂（起燃温度、最大燃烧温度、最大NO_x向N_2转化效率分别为290℃、356℃、30.8%），进行贵金属Ag和碱金属K的负载，进一步提高催化剂催化去除PM和NO_x的能力。催化剂负载Ag以后，起燃温度会有明显的降低，但是对于NO_x向N_2转化效率没有明显的改进效果。随着Ag负载量的增加，起燃温度逐渐上升，过量的Ag负载反而不利于催化剂催化性能的提升。其中，负载2.5%质量比Ag的LiCoO_2催化剂具有最低的起燃温度，为250℃。催化剂负载K以后，对于PM和NO_x的催化性能都有明显的提升，其中催化效果最佳的是，负载10%质量比K的LiCoO_2催化剂，起燃温度、最大燃烧温度、最大NO_x向N_2转化效率分别为246℃、308℃、35.9%。
【关键词】：柴油机 颗粒物 氮氧化物 催化 同时去除 铜铁矿
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TK421.5
【目录】：

• 摘要5-8
• ABSTRACT8-14
• 第一章 绪论14-28
• 1.1 前言14
• 1.2 柴油机排放污染物的形成与危害14-17
• 1.2.1 颗粒物（PM）的形成与危害15-17
• 1.2.1.1 颗粒物的组成15
• 1.2.1.2 颗粒物的生成15-16
• 1.2.1.3 颗粒物的危害16-17
• 1.2.2 氮氧化物（NO_x）的形成与危害17
• 1.2.2.1 氮氧化物的组成17
• 1.2.2.2 氮氧化物的生成17
• 1.2.2.3 氮氧化物的危害17
• 1.3 柴油机排放法规与标准17-19
• 1.4 柴油机排放控制技术19-26
• 1.4.1 燃油改质技术19
• 1.4.2 柴油机机内净化技术19-20
• 1.4.3 柴油机机外后处理技术20-26
• 1.5 本课题的研究目标和主要内容26-28
• 第二章 实验装置与分析方法28-34
• 2.1 前言28
• 2.2 化学试剂、原料和实验设备28-30
• 2.2.1 化学试剂28-29
• 2.2.2 实验气体29
• 2.2.3 颗粒物29-30
• 2.2.4 实验设备30
• 2.3 催化剂的表征30-31
• 2.3.1 X 射线衍射（XRD）30
• 2.3.2 氮氧化物程序升温脱附（NO_x-TPD）30-31
• 2.3.3 氢气程序升温还原法（H_2-TPR）31
• 2.4 催化剂活性测试装置31-33
• 2.4.1 模拟柴油机尾气反应装置31-32
• 2.4.2 催化剂的活性评价32
• 2.4.3 碳黑 TPR 测试32-33
• 2.5 本章小结33-34
• 第三章 KFeO_2和 KAlO_2催化剂同时催化去除 PM 和 NO_x性能34-41
• 3.1 前言34
• 3.2 催化剂的制备与表征34-35
• 3.2.1 催化剂的制备方法34
• 3.2.2 催化剂的表征及活性评价34-35
• 3.3 结果和讨论35-40
• 3.3.1 铜铁矿型 KFeO_2催化剂的表征及催化活性35-37
• 3.3.1.1 催化剂的表征结果分析35
• 3.3.1.2 催化剂的活性分析35-37
• 3.3.1.3 抗水性测试37
• 3.3.2 铜铁矿型 KAlO_2催化剂的表征及催化活性37-40
• 3.3.2.1 催化剂的表征结果分析37-38
• 3.3.2.2 催化剂的活性分析38-39
• 3.3.2.3 抗水性测试39-40
• 3.4 本章小结40-41
• 第四章 LiCrO_2和 LiCoO_2催化剂同时催化去除 PM 和 NO_x性能41-51
• 4.1 前言41
• 4.2 催化剂的制备与表征41-42
• 4.2.1 催化剂的制备方法41-42
• 4.2.2 催化剂的表征及活性评价42
• 4.3 结果和讨论42-50
• 4.3.1 铜铁矿型 LiCrO_2催化剂的表征及催化活性42-46
• 4.3.1.1 催化剂的表征结果分析42-43
• 4.3.1.2 催化剂的活性分析43-45
• 4.3.1.3 抗水性测试45-46
• 4.3.2 铜铁矿型 LiCoO_2催化剂的表征及催化活性46-50
• 4.3.2.1 催化剂的表征结果分析46-47
• 4.3.2.2 催化剂的活性分析47-49
• 4.3.2.3 抗水性测试49-50
• 4.4 本章小结50-51
• 第五章 LiCoO_2催化剂改性同时催化去除 PM 和 NO_x性能51-59
• 5.1 前言51
• 5.2 催化剂的制备与表征51-52
• 5.2.1 催化剂的制备51
• 5.2.2 催化剂的表征及活性评价51-52
• 5.3 结果和讨论52-58
• 5.3.1 LiCoO_2催化剂负载 Ag 的表征及催化活性52-55
• 5.3.1.1 催化剂的表征结果分析52-54
• 5.3.1.2 催化剂的活性分析54-55
• 5.3.2 LiCoO_2催化剂负载 K 的表征及催化活性55-58
• 5.3.2.1 催化剂的表征结果分析55-57
• 5.3.2.2 催化剂的活性分析57-58
• 5.4 本章小结58-59
• 第六章 全文总结59-61
• 6.1 主要结论59-60
• 6.2 研究展望60-61
• 参考文献61-68
• 致谢68-69
• 攻读硕士期间已发表或录用的论文69

【参考文献】

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