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低能耗新型脱碳工艺流程与捕获剂的开发及吸收剂降解性能研究

发布时间:2017-09-26 04:27

  本文关键词:低能耗新型脱碳工艺流程与捕获剂的开发及吸收剂降解性能研究


  更多相关文章: 胺法 新型脱碳流程 N N-二乙基乙醇胺 二乙烯三胺 再生 降解


【摘要】:化石能源(天然气、石油、煤)燃烧过程中排放的大量二氧化碳(CO_2)引起的全球变暖等环境问题已成为全世界关注的焦点。其中,燃煤电厂排放出的CO_2是大气中CO_2的最大排放源。二氧化碳捕获与封存技术(CCS)是控制CO_2排放的有效手段。燃烧前CO_2捕获技术(PCC),特别是胺法捕获CO_2技术是目前公认的最适合于捕获燃煤电厂烟道气中CO_2的手段。但是,传统胺法吸收剂与捕获工艺因再生能耗高使其工业化前景而受到了极大的限制。因此,开发新型高效吸收解吸流程和吸收剂是实现醇胺溶液工业化应用的主要途径。本文以典型300MW燃煤电厂烟道气CO_2为研究对象。因解吸塔顶物流热量占整个CO_2捕集系统可利用余热的60%左右,基于系统高效集成的思路挖掘系统节能潜力,开发出两个新型吸收解吸工艺;合理整合开发的新流程配置与后续冷凝压缩系统达到吸收解吸系统内部余热的高效利用,模拟与优化了五个基于CO_2产品气后续压缩工序的吸收解吸流程。填料塔是评价胺溶液再生性能的重要手段之一,且溶剂稳定是其大规模应用的充分条件。目前,N,N-二乙基乙醇胺(DEEA)作为一种叔胺溶剂,具有相对较快的吸收动力学,较高的吸收容量和较低的CO_2吸收热等优势;三乙烯二胺(DTEA)作为一种烯胺溶剂,具有较快的吸收速率和较高的吸收容量等优点。新型溶剂再生性能和稳定性能的研究将为胺溶液工业化应用提供一定的基础参考数据。本课题的主要研究内容如下:(1)利用模拟软件ProMax3.2建立新型单乙醇胺(MEA)吸收解吸流程—多效分流-塔顶蒸汽压缩再利用工艺。在CO_2捕获率为90%的条件下,以降低系统运行的当量功为目标,优化多效分流-塔顶蒸汽压缩再利用工艺的操作条件。考察富液流股Rich2摩尔分率(6-30 mol%)、富液流股Rich2进料位置(6-12N)与压缩机出口压力(185-245 k Pa)对再沸器负荷和当量功的影响。模拟结果表明,当富液流股Rich2摩尔分率为18 mol%,富液流股Rich2进料位置为11块板,压缩机出口压力为195 k Pa时,再沸器负荷为1.982 GJ/t CO_2,当量功为0.392 GJ/t CO_2,与传统工艺流程相比运行能耗降低了29.24%。但该吸收解吸工艺流程较为复杂,使得其应用受到限制。(2)利用模拟软件ProMax3.2建立新型吸收解吸流程—热泵精馏-分流工艺。在CO_2捕获率为90%的条件下,研究不同操作条件对再沸器负荷、压缩功和当量功的作用规律。模拟结果显示,随着富液流股Rich2摩尔分率、压缩机进出口压差的增加,当量功先逐渐降低然后逐渐增加;随富液流股Rich2进料位置的降低,压缩功和当量功逐渐降低。当富液流股Rich2摩尔分率为10 mol%,富液流股Rich2进料位置为12块板,压缩机出口压力为205 k Pa时,再沸器负荷为1.841 GJ/t CO_2,当量功最低为0.365 GJ/t CO_2,与传统工艺流程相比运行能耗降低了34.12%。该工艺充分利用解吸塔顶物流余热,达到降低系统运行能耗的目的。(3)利用模拟软件ProMax3.2模拟与优化包括传统流程在内的五种包含CO_2冷凝压缩工序的CO_2捕获系统全工艺流程。基于解吸塔顶蒸汽热量的有效利用,对四种改进流程进行了灵敏度分析。模拟结果显示,经压缩后塔顶物流具有更高的热能,塔底物流热量的充分利用可有效降低系统运行能耗,当量功由低到高依次为改进分流-塔顶蒸汽压缩再利用、分流-塔顶蒸汽压缩再利用、分流-塔顶换热器、传统流程与简单塔顶蒸汽压缩再利用流程。其中,分流-塔顶蒸汽压缩再利用流程和改进分流-塔顶蒸汽压缩再利用流程具有最低的运行能耗,与传统工艺相比分别降低了17.21%和17.52%。(4)在316L不锈钢θ环型散堆填料塔中,测量新型叔胺DEEA溶液的再生能耗。实验结果显示,随贫液CO_2负载和富液进料温度的增加,再沸器负荷逐渐降低;随溶液流量的增加,再沸器负荷先增加后降低;随溶液浓度的增加,再沸器负荷急剧下降;且再沸器负荷受溶剂循环容量、溶液循环流量和浓度三者的协同作用非常显著。与DTEA(3.439 GJ/t CO_2)和MEA(4.201 GJ/t CO_2)相比,DEEA具有较低的解吸能耗即2.171 GJ/t CO_2。(5)在不锈钢高压反应釜中研究了捕获剂DEEA和DETA的热降解性。实验结果显示,热降解速率随CO_2负载、溶液浓度和反应温度的增加而增加;此外溶液的吸收能力与捕获剂的剩余浓度并不成正比,说明降解产物具有一定的捕获能力。基于降解速率,利用经验动力学模型Power Law和RBFNN模型两种方法分别对DEEA和DETA溶液的热降解速率进行了预测,2种模型均具有较高的准确性。基于分析检测出的降解产物,推导了DEEA溶液可能的热降解机理。
【关键词】:胺法 新型脱碳流程 N N-二乙基乙醇胺 二乙烯三胺 再生 降解
【学位授予单位】:湖南大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:X773
【目录】:
  • 摘要5-7
  • Abstract7-13
  • 第1章 绪论13-45
  • 1.1 研究的背景与意义13-14
  • 1.2 二氧化碳的性质和应用14
  • 1.3 燃煤电厂二氧化碳捕获技术14-19
  • 1.3.1 燃烧前脱碳技术15
  • 1.3.2 燃烧中脱碳技术15-16
  • 1.3.3 燃烧后脱碳技术16-19
  • 1.4 胺法捕集二氧化碳研究现状19-43
  • 1.4.1 燃煤电厂胺法捕集CO_2工艺流程的研究进展20-29
  • 1.4.2 胺溶剂填料塔中再生性能的研究进展29-31
  • 1.4.3 胺法捕获CO_2过程溶剂降解性能的研究进展31-43
  • 1.5 课题的立题意义与主要内容43-45
  • 第2章 传统MEA法捕获二氧化碳流程的模拟与优化45-60
  • 2.1 引言45
  • 2.2 化工流程模拟45-48
  • 2.2.1 化工流程模拟简介45-46
  • 2.2.2 商业模拟软件ProMax简介46-48
  • 2.3 胺法捕获CO_2工艺简介48-52
  • 2.3.1 基本假设与操作参数设定48-49
  • 2.3.2 MEA吸收CO_2反应机理49-50
  • 2.3.3 物性方法50
  • 2.3.4 模型模块的规定50-51
  • 2.3.5 捕获率与CO_2负载量51-52
  • 2.3.6 当量功衡算52
  • 2.4 传统MEA法脱碳工艺灵敏度分析52-59
  • 2.4.1 吸收塔板数53-54
  • 2.4.2 贫液循环流量54-55
  • 2.4.3 贫液CO_2负载55-56
  • 2.4.4 解吸塔操作压力56-57
  • 2.4.5 贫富液换热器温差57-59
  • 2.5 本章小结59-60
  • 第3章 新型MEA法碳捕获工艺系统的模拟与优化60-74
  • 3.1 引言60
  • 3.2 工艺流程描述60-62
  • 3.2.1 分流解吸-塔顶换热器吸收解吸流程60-61
  • 3.2.2 多效分流-塔顶蒸汽压缩再利用吸收解吸流程61
  • 3.2.3 热泵精馏-分流吸收解吸流程61-62
  • 3.3 改进工艺灵敏度分析62-72
  • 3.3.1 分流解吸-塔顶换热器流程模拟与优化62-64
  • 3.3.2 多效分流-塔顶蒸汽压缩再利用流程模拟与优化64-66
  • 3.3.3 热泵精馏-分流吸收解吸流程模拟与优化66-72
  • 3.3.4 流程模拟结果对比研究72
  • 3.4 本章小结72-74
  • 第4章 基于产品气压缩工序捕获系统的模拟与优化74-86
  • 4.1 引言74
  • 4.2 工艺流程描述74-77
  • 4.2.1 传统MEA法吸收解吸流程(BAS)74-75
  • 4.2.2 分流解吸-塔顶换热器吸收解吸流程(SSH)75-76
  • 4.2.3 简单塔顶蒸汽压缩再利用流程(ASVR)76
  • 4.2.4 分流-塔顶蒸汽压缩再利用流程(SFVR)76-77
  • 4.2.5 改进分流-塔顶蒸汽压缩再利用流程(ISFVR)77
  • 4.3 改进工艺灵敏度分析77-84
  • 4.3.1 传统MEA法吸收解吸流程模拟与优化77-80
  • 4.3.2 改进型吸收解吸流程的优化与对比80-84
  • 4.4 本章小结84-86
  • 第5章N,N-二乙基乙醇胺高效填料塔再生性能研究86-97
  • 5.1 引言86
  • 5.2 实验部分86-88
  • 5.2.1 实验药品和实验仪器86
  • 5.2.2 实验装置与实验步骤86-88
  • 5.3 数据处理分析88-90
  • 5.3.1 胺溶液浓度与CO_2负载的测定88-89
  • 5.3.2 解吸过程再沸器负荷的计算89-90
  • 5.4 实验装置可靠性验证90
  • 5.5 结果与讨论90-96
  • 5.5.1 贫、富液CO_2负载90-92
  • 5.5.2 富液流量92
  • 5.5.3 富液进料温度92-93
  • 5.5.4 溶液浓度93-94
  • 5.5.5 溶剂循环容量、溶液循环流量和浓度之间的协同作用94-95
  • 5.5.6 不同胺溶剂再生能耗对比95-96
  • 5.6 本章小结96-97
  • 第6章 DEEA与DETA溶液热降解性能研究97-115
  • 6.1 引言97
  • 6.2 实验部分97-98
  • 6.2.1 实验药品和实验仪器97-98
  • 6.2.2 实验装置与实验步骤98
  • 6.3 样品分析方法与数据处理98-100
  • 6.3.1 气相色谱检测条件98-99
  • 6.3.2 胺溶剂与降解产物相对质量校正因子的测定99
  • 6.3.3 胺溶剂与降解产物数据分析处理99-100
  • 6.4 结果与讨论100-114
  • 6.4.1 DEEA-H2O-CO_2体系热降解性能100-109
  • 6.4.2 DETA-H2O-CO_2体系热降解性能109-114
  • 6.5 本章小结114-115
  • 结论与展望115-117
  • 参考文献117-131
  • 附录A 攻读博士学位期间所发表的学术论文目录131-133
  • 附录B 攻读博士学位期间发表的专利情况133-134
  • 附录C 攻读博士学位期间主要参与的科研项目134-135
  • 致谢135

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