九龙江河口区多环芳烃分布逸度模型和实测分析

发布时间：2019-09-05 19:03

【摘要】：于2011年12月(冬季)在厦门九龙江河口及西港采集9个表层海水水样,采用固相萃取—气质联用方法(SPE-GC-MS)分析其中16种多环芳烃含量。研究结果表明,总溶解态态∑PAH含量为157.9~858.0 ng/L。在河口区,随着盐度升高,PAHs含量逐渐降低。基于比值法分析,表明厦门九龙江及西港海域海水中的PAHs来源存在多种途径,呈现混合来源的态势。利用LEVEL III逸度模型研究菲,芘和苯并(a)芘在各介质间的分布以及水——气界面的交换通量。模拟结果与本文实测和文献中的实测值相吻合。在16℃时,三种多环芳烃的大气沉降通量分别为17.38,7.86和8.38μg/day/m2。其中菲在大气沉降中占主导地位,约三分之二。三种多环芳烃的大气沉降通量均随温度升高而减少。当温度高于32℃时,苯并(a)芘开始从水体释放。
【图文】：

河口及港湾由于其特殊的地理位置和独特的水动力条件，成为PAHs等有机污染物的富集区［17-18］。厦门九龙江河口及西海域是福建省内受污染较为严重的海域，环境污染问题已引起诸多学者的重视［17，19-21］。本文以厦门九龙江河口及西海域为调查区域，对水体中16种PAHs的含量、组成及来源等方面进行了研究，并利用LevelIII逸度模型模拟三种多环芳烃在水———气界面的交换通量。1材料与方法1．1采样及前处理基于九龙江河口的地貌及水文特征，本工作于2011年12月在厦门九龙江河口及西海域共布设9个采样点(图1)。该区域冬季水温约为16℃，盐度约为30。所有水样采集4．0L，装于事前洗净的棕色玻璃瓶内，在4℃冷冻存放，并运回实验室后24h内进行样品前处理。图1九龙江河口站位Fig．1SamplingsitesofJiulongＲiverEstuary水样经450℃灼烧过的GF/F玻璃纤维滤膜(GF/F，0．75μm，142mm)过滤后，收集悬浮颗粒物即为颗粒相，，滤后海水为溶解相。溶解相样品中加入一定量的PAHs回收率指示物标样(内含D8萘、D10苊、D10菲、D12、D12芘)后，水相经固相萃取(SPE)装置以6mL/min的速度通过已活化的C18萃取柱，用20mL乙酸乙酯淋洗，并用无水Na2SO4除去其中水分。乙酸乙酯，C6H14，CH2Cl2等有机溶剂，均为色谱纯(TEDIA，Inc．，America);无水Na2SO4(分析纯，广东汕头市西陇化工厂)使用前在马弗炉中450℃焙烤5h;PAHs标准物质:16种优控PAHs标样(内含萘、苊、二氢苊、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、苯并(a)蒽、苯并(b)荧蒽、苯并(k)荧蒽、苯并(a)芘、茚并(1，2，3-c，d)芘、二苯并(a，h)蒽、苯并(ghi)傒)购自AccustandardsInc．(NewHeaven，CT，America);PAHs回收率指示物标样(内含D

Ｐ徒峁谷缤?所示，所有过程均标注于图中。质量平衡方程如下:水相:EW+fI(DI+DX)+fA(DV+DQ+DC+DM)+fS(DＲ+DT)=fW(DV+DW+DJ+DY+DD+DT)沉积物相:fW(DD+DT)=fS(DＲ+DT+DS+DB)其中:fI为水相输入的逸度，fA，fW，fS分别表示大气相，水相和沉积物相的逸度;Di表示主要输运过程的速率系数(见图2)。各相的逸度容量Zi和Di值的计算方程(见表1和2)来源于Mac-kay的工作［10］。图2LevelIII逸度模型框架Fig．2ConceptualofLevelIIIfugacitymodel表1逸度容量Zi计算方程Tab．1Equationsforfugacitycapacities(Zi)(mol/m3Pa)介质方程气相Z11=1/ＲT气溶胶相Z13=6×106(PSＲT)Z1=(1－X13)Z11+X13Z13水相Z22=1/H水中悬浮颗粒相Z23=O23ρ23KOC/HZ2=(1－X23)Z22+X23Z23沉积物中间隙水相Z42=1/H沉积物相Z43=O43ρ43KOC/HZ4=X42Z42+X43Z43表2传输速率系数Di计算方程Tab．2Equationsfortransferratecoefficients(Di)传输过程方程气(1)－水(2)扩散DV=1/(1/k12AZ11+1/k21AZ22)干沉降DQ=AUQvQZ13湿沉降DC=AUＲQvQZ13雨水DM=AUＲZ22水(2)－沉积物(4)扩散DT=1/(1/k24AZ22+L4/B4AZ22)沉积DD=UDPAZ23再悬浮DＲ=UＲSAZ43埋藏DB=UBSAZ43反应水相降解DW=0．693Ah2Z2/t2沉积物降解DS=0．693Ah4Z4/t4平流D
【作者单位】： 厦门大学海洋与地球学院;厦门大学海洋与海岸带发展研究院;国家海洋局第三海洋研究所;
【基金】：国家自然科学基金(40776044) 福建省自然科学基金(2012J05078) 福建省杰出青年科学基金(2014J06014) 中央高校基本科研专项(20720140507)
【分类号】：X55

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