汞及部分重金属在长江口邻近海域中的迁移转化及其环境效应

发布时间：2019-10-15 15:40

【摘要】：重金属是大气和水体中一类重要的污染物,它能通过食物链在动物和植物体内积累,最后进入人体对人类健康造成危害。汞是自然状态下唯一一种呈液态的重金属元素,具有极强的生理毒性,它可以通过大气的输送和河流的搬运进入湖泊、水库、河口直至海洋,其有机化合物甲基汞易于穿透生物膜富集在食物链中,对人体中枢神经系统产生危害。长江口及其邻近海域是世界上最有代表性的河海交汇区域,属于高浑浊河口并具有沿岸泥质区。其缺氧区和丰富有机质的存在为重金属的迁移转化,尤其是汞的甲基化作用提供了较为适宜的环境。重金属在长江口最大浑浊带内的通量研究和汞在长江口邻近海域的迁移转化及其环境效应的研究,不仅可以揭示包括汞在内的重金属在河口的输运和迁移转化规律,而且对海域环境保护,乃至国民食品安全和社会经济发展都具有重要意义。本论文以国家重点基础研究发展规划(973)项目第九课题(2002CB412409)和国家自然科学基金面上项目(41076022)为依托,分别在2003年6月“长江口及其邻近海域环境综合调查”和2012年6月国家自然科学基金项目“东海科学考察实验研究”春季航次中采集了悬浮物、海水和沉积物样品并获取了海水温度、盐度和叶绿素荧光以及海流等现场实测数据资料。完成了长江口最大浑浊带地区悬浮物浓度和重金属含量的分析测试,结合海水温度和盐度以及海流数据,分析了潮周期内悬浮物重金属含量的分布特征,估算了潮周期内各重金属的通量,探讨了重金属的运移规律。在此基础上,对闽浙沿岸海域汞的迁移转化及其环境效应进行了重点研究,完成了海水中的溶解态总汞浓度、悬浮物中的颗粒物浓度和总汞含量、沉积物中的粒度组成、210Pb测年、总汞、甲基汞、常量元素和有机碳含量以及孔隙水中的硫酸根离子浓度等相关项目的分析测试,在大量现场实测资料和系统的室内分析基础上,以悬浮颗粒物—水界面汞的分配为切入点,研究了河口-近岸环境中汞在悬浮颗粒态与溶解态之间的迁移转化规律,探讨了闽浙沿岸海域沉积物(表层沉积物和岩芯沉积物)中汞和甲基汞的含量分布和甲基化作用及其影响因素；结合21oPb测年,定量给出了泥质区沉积物中汞和甲基汞的年平均沉积通量,建立了汞的沉积记录,探讨了百年尺度汞的含量对人类活动的响应。论文主要成果包括：(1)在长江口最大浑浊带地区,潮周期内悬浮物重金属元素含量均值的大小顺序为：ZnNiPbCoCd,其含量分布特征为：落潮平均含量高于涨潮平均含量。悬浮物所携带的Zn、Pb、Co和Ni主要向东北偏东方向输运,主要为陆源,并且大部分沉降在离岸较近的区域,Cd受海源物质影响而向西北方向输运。影响悬浮物重金属元素含量分布的主要因素有重金属来源、水体盐度和悬浮物浓度。重金属含量与水体盐度呈正相关性,与悬浮物浓度呈负相关性。(2)闽浙沿岸泥质区海域悬浮物中总汞含量在1.20×105 ng/kg～16.5×106 ng/kg之间,溶解态总汞浓度在0.26 ng/L～2.69 ng/L之间。汞在悬浮颗粒态和溶解态之间迁移转化主要受控于悬浮颗粒物的吸附—解吸作用,同时还受到溶解态有机质的螯合、Cl-与Hg2+的络合作用、底层水氧化还原条件以及表层沉积物对其上覆水体释放汞过程的影响。溶解态有机质的螯合和高盐水的侵入可以促进汞由悬浮颗粒态向溶解态的转化过程。表层沉积物对其上覆水体释放汞的过程和底层水的氧化还原条件影响着汞在近底层水体和表层沉积物之间的迁移转化。(3)闽浙沿岸海域表层沉积物中汞和甲基汞含量分布大致表现为近岸含量高(杭州湾以南浙江沿岸),远岸含量低的特点。汞的甲基化作用主要发生在近表层较小的深度范围内(泥质区北部、中部和南部,其深度范围分别为0～15 cm、 0～8 cm和0-13 cm)。汞的原位甲基化是甲基汞的主要来源。在成岩过程中,埋深或其它环境条件的变化可以导致甲基汞的转移或再分配。影响沉积物中汞和甲基汞含量及甲基化作用强弱的因素主要包括人为污染、海流体系、粒度组成、有机质含量和硫酸盐还原菌活性等。人为污染是汞含量分布的主控因素；海流体系控制着汞含量近岸高、远岸低的分布格局；粒度组成影响着甲基汞的富集程度；有机质对表层沉积物中汞的甲基化作用影响不明显,在岩芯沉积物中,既可以促进汞的甲基化,也可以抑制汞的甲基化,主要取决于有机质的类型；硫酸盐还原菌的活化能力是汞甲基化作用的主控因素之一。(4)结合137Cs和210Pb测年结果,闽浙沿岸海域泥质区南部沉积物的平均沉积速率为0.11 cm/a,汞和甲基汞的年平均沉积通量范围分别为：6.63～60.96 ng/(cm2·-a)和15.86～272.45 pg/(cm2·a)。来自长江的汞在输运到闽浙沿岸海域时,大部分随悬浮颗粒物沉降在近岸狭长海域范围内。百年以来,闽浙沿岸海域沉积物中汞的含量分布和受污染程度与人类活动之间存在很好的正相关关系,即随着中国经济的快速发展,汞的含量逐渐增加,受污染程度日益严重。
【图文】：

沿岸海域,悬浮物,位图,站位

布和通量变化及其影响因素的调查站３０邋Ｉ逡逑＾逦图１－１长江口最大浑浊带取样站位图逡逑位。两站位均在最大浑浊带中屯、附近逡逑ｔｉＷ。１１号站采样为１２小时定点采样（每间隔２小时采集一次），１０号站采样逡逑为１３小时定点采样（前１２小时采样为每间瞄２小时采集一次，最后１小时采逡逑集一次），采样时间分别为２００３年６月１７日３：３０至１５：３０邋（１１号站）和２００３逡逑年６月１６日１０：００至２２：００邋（１０号站），采样期均处于大潮期。获得了整个潮周逡逑期Qg的海水温度、盐度和海流现场实测数据，同时与海水同步采集了悬浮体样逡逑品。本论文通过对长江口最大浑浊带地区悬浮物浓度和悬浮物中重金属含量的逡逑分析测试，结合海水温度、盐度及海流等现场实测数据，分析潮周期肉悬浮逡逑物中重金属（Ｚｎ、抓、Ｃｄ、Ｃｏ和Ｎｉ）含量的分布特征，估算潮周期内各重金逡逑属元素的通量

沿岸流,沿岸海域,夏季环流,环流系统

（台湾暖流）和沿岸流体系（闽浙沿岸流）。闽浙沿岸流在冬季和夏季的流动方逡逑向不同，由于本论文在闽浙沿岸海域的样品采集时间为夏季（６月），，所１＾，只逡逑给出夏季研究区环流系统（图２－０。逡逑２９逡逑
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X55

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