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光(电)催化反应器的设计及光(电)催化技术在去除气相氮氧化物中的应用

发布时间:2017-10-15 19:50

  本文关键词:光(电)催化反应器的设计及光(电)催化技术在去除气相氮氧化物中的应用


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【摘要】:能源危机和环境恶化是当前人类社会所面临的两个重大问题,光催化具有室温深度反应和可直接利用太阳能作为光源来驱动反应等独特性能,而成为一种理想的环境污染治理技术和洁净能源生产技术,并备受瞩目。大气污染和水污染是影响人类生活和社会进步的主要问题,同时氢能被学者认为是21世纪最有潜力的替代能源,而由于二氧化钛本身具有的吸收光谱较窄、太阳能利用率低、电子与空穴复合几率高等降低了其实用价值。目前解决这些问题的主要手段有构筑高效稳定的光催化剂,设计新型光电催化反应器,及通过光催化和电化学技术结合来实现光电催化协同促进作用。因此,主要的研究内容如下:1.碱催化协同光催化可见光高效氧化去除氮氧化物利用简单温和的水热合成法,以钛酸钠纳米片为连续相,硫化镉纳米颗粒为分散相,制备出CdS/Na_2Ti_3O_7高效可见光复合纳米光催化剂。通过TEM,EIS,NO-abs,CO_2-TPD等表征手段研究其表面结构,电化学性能,吸附性能,碱催化活性位来深入了解催化剂作用机制。结果表明:合成的CdS/Na_2Ti_3O_7高效可见光复合纳米光催化剂在光催化氧化NO_x中表现出优异的活性。这是因为Na_2Ti_3O_7独特的二维结构提供了电子传输通道避免了光生空穴和光生电子的复合,从而提高催化剂的活性,另一方面,Na_2Ti_3O_7提供碱性位,中和吸附在催化剂表面的NO3-,从而提高催化剂的稳定性。2.光电催化氧化NO反应器的设计及性能研究设计搭建液相电化学驱动新型气相光电催化反应器,应用于光电催化氧化去除氮氧化物,通过偏压迫使电子空穴对分离,以延长光生载流子寿命,提高光电催化活性。研究表明,在低偏压作用下,以Ti O_2纳米棒阵列薄膜为气相电极催化剂,其光电催化氧化NO活性明显高于单独光催化氧化NO活性。另一方面,在此反应体系中,空穴可以直接将NO氧化为NO3-,,同时,在水分子的存在下,NO也可以通过间接生成的羟基自由基氧化。光电催化反应器在气相催化中的应用为空气净化和能源转化提供了新思路。3.光电催化去除气液两相污染物同步氢能源再生在光电去除气相污染物反应器的基础上,用双室电解池替换外置单室电解池,实现了同一反应器中三种催化反应同时进行。采用微波醇热法,通过对溶剂比例,溴源,温度,升温速率等的优化,制备出BiOBr纳米片阵列薄膜,并通过SEM,TEM,XRD,PC,UV-vis等研究其结构组成、电化学和光学性能。在此反应器中,以BiOBr为气相光阳极,Ti O_2 NTs为液相光阳极,Pt片为阴极,实现了光电催化协同去除气液两相污染物(即气相NO、液相MO)及同步分解水产氢。
【关键词】:大气净化 氮氧化物 光催化 光电催化 反应器设计
【学位授予单位】:上海师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.32;TQ116.2
【目录】:
  • 摘要3-5
  • Abstract5-10
  • 第1章 前言10-22
  • 1.1 课题研究背景概述10-11
  • 1.2 氮氧化物(NO_x)11-13
  • 1.2.1 氮氧化物来源11-12
  • 1.2.2 氮氧化物危害12
  • 1.2.3 氮氧化物的去除方法12-13
  • 1.3 光/光电催化技术13-20
  • 1.3.1 光催化基本原理13-14
  • 1.3.2 光电催化基本原理14-15
  • 1.3.3 光电催化反应的影响因素15-17
  • 1.3.4 光电催化反应器17-18
  • 1.3.5 光电催化技术的应用18-19
  • 1.3.6 存在问题及发展方向19-20
  • 1.4 选题意义及研究内容20-22
  • 第2章 实验部分22-30
  • 2.1 实验原料和设备22-24
  • 2.1.1 实验试剂和气体22-23
  • 2.1.2 实验仪器与设备23-24
  • 2.2 光催化材料的表征方法24-25
  • 2.2.1 X射线粉末衍射 (XRD)24
  • 2.2.2 场发射扫描电镜 (FESEM)24
  • 2.2.3 透射电镜 (TEM)24
  • 2.2.4 N_2吸附-脱附等温线的测定24
  • 2.2.5 紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)24
  • 2.2.6 紫外可见分光光度计(UV-Visspectrophotometer)24
  • 2.2.7 光电流测试24-25
  • 2.3 性能评价25-30
  • 2.3.1 反应装置25-27
  • 2.3.2 实验条件27-28
  • 2.3.3 光催化剂活性评价方法28-30
  • 第3章 碱催化协同光催化可见光高效氧化去除氮氧化物30-42
  • 3.1 引言30
  • 3.2 催化剂的制备30-31
  • 3.3 催化剂的结构表征31-33
  • 3.3.1 X射线衍射图分析31-32
  • 3.3.2 透射电镜图分析32-33
  • 3.3.3 比表面积分析33
  • 3.4 光催化活性测试33-36
  • 3.4.1 镉钛元素质量比对催化剂光催化氧化NO活性的影响33-34
  • 3.4.2 温度对催化剂光催化氧化NO活性的影响34-35
  • 3.4.3 载体对催化剂光催化氧化NO活性的影响35-36
  • 3.4.4 碱性位对催化剂光催化氧化NO活性的影响36
  • 3.5 材料光催化性能研究36-41
  • 3.5.1 固体紫外漫反射分析36-37
  • 3.5.2 电化学测试分析37-38
  • 3.5.3 NO吸附性能分析38
  • 3.5.4 CO_2-TPD分析38-41
  • 3.6 机理分析41
  • 3.7 本章小结41-42
  • 第4章 光电催化氧化NO反应器的设计及性能研究42-52
  • 4.1 引言42-43
  • 4.2 催化剂的制备43
  • 4.3 催化剂的结构表征43-45
  • 4.3.1 X射线衍射图分析43-44
  • 4.3.2 形貌结构分析44-45
  • 4.4 光(电)催化氧化NO活性测试45-47
  • 4.4.1 温度对催化剂光催化氧化NO活性的影响45-46
  • 4.4.2 光电催化氧化NO活性测试46-47
  • 4.5 材料光催化性能研究47-48
  • 4.5.1 电化学性能分析47-48
  • 4.5.2 固体紫外漫反射分析48
  • 4.6 光电催化氧化NO机理研究48-51
  • 4.6.1 机理探究实验48-50
  • 4.6.2 机理分析50-51
  • 4.7 本章小结51-52
  • 第5章 光电催化去除气液两相污染物同步氢能源再生52-66
  • 5.1 引言52
  • 5.2 催化剂的制备52-53
  • 5.3 催化剂的结构表征53-59
  • 5.3.1 溴化氧铋纳米片阵列的结构表征53-58
  • 5.3.2 二氧化钛纳米管阵列的结构表征58-59
  • 5.4 光电催化去除气液两相污染物同步产氢性能分析59-62
  • 5.4.1 光电催化氧化NO性能分析59-60
  • 5.4.2 光电催化降解甲基橙性能分析60-61
  • 5.4.3 光电催化分解水产氢性能分析61-62
  • 5.5 材料光催化性能研究62-64
  • 5.5.1 溴化氧铋纳米片阵列的光催化性能研究62-63
  • 5.5.2 二氧化钛纳米管阵列的光催化性能研究63-64
  • 5.6 机理分析64-65
  • 5.7 本章小结65-66
  • 第6章 总结与展望66-68
  • 参考文献68-74
  • 个人简介74
  • 攻读学位期间取得的研究成果74-75
  • 致谢75

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本文编号:1038330

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