用于农药废水处理的微生物燃料电池阴极催化剂及其产电性能的研究

发布时间：2017-10-17 10:13

  本文关键词：用于农药废水处理的微生物燃料电池阴极催化剂及其产电性能的研究

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【摘要】：微生物燃料电池(microbial fuel cells, MFCs)是一种利用污水中的微生物作为生物催化剂,降解废水中的有机物,实现污染物降解的同时产生电能,可以将污水“变废为宝”的装置。MFCs作为一种新型的能源回收和水资源可持续发展方式受到人们越来越多的关注。但是目前由于受到阴极氧还原催化剂铂/碳(Pt/C)价格昂贵,自然界存储量少,长期稳定性差,不易工业化扩大生产等问题的影响,MFCs的规模化实际应用受到严重阻碍。因此,研究高性能且成本低廉的氧还原催化剂对MFCs的实际应用有重要的理论和现实意义。本文以农药厂废水为MFCs的底物,在去除废水中有机物的同时,回收电能。为提高MFC的产电性能,开发制备了两种杂原子掺杂的空气阴极催化剂,应用于单室空气阴极微生物燃料电池中,并结合催化剂的形貌、微观结构以及氧还原催化活性等参数,探究杂原子掺杂对空气阴极氧化还原反应(ORR)催化活性的影响,推动MFC在农药废水处理资源化、商业化的应用。本文的研究结果包括以下两部分：(1)通过在氨气氛围中直接热处理纤维素纸,成功制备了一种比表面积高达1294.9m~2/g的氮掺杂碳催化剂。电化学测试表明,氮掺杂的碳材料催化剂在中性条件下有很高的电催化活性,并且发现其在MFC中能得到1041±90 mM/m~2的最大功率密度,是同体系下的Pt/C的最大功率密度584±10 mM/m~2的两倍。氮掺杂碳催化剂的材料学表征表明,氮原子的掺杂和热处理获得的大的比表面积,对ORR催化活性的提高具有重要作用。该法制备催化剂过程简单,是一种易扩大生产的制备方法,对于MFC的放大具有重要意义。(2)在上一章的研究基础之上,通过在氨气氛围中直接热处理碳黑BP-2000和聚四氟乙烯(PTFE)的混合物制备了氮氟共掺杂碳催化剂(BP-NF)。BP-NF催化剂相比单一氮掺杂(BP-N)和单一氟掺杂(BP-F)催化剂具有更好的电催化活性,主要表现在高的起始点位和极限电流密度。氮和氟共掺杂碳材料获得的高电催化活性,可归功于杂原子间协同效应的影响。通过构建单室空气阴极微生物燃料电池对各种阴极催化剂的产电性能进行研究,氮氟共掺杂的BP-NF得到672 mM/m~2的最大功率密度为和749 mV的开路电压,要比商用Pt (572 mM/m~2,693 mV). BP-N (588 mM/m~2,655 mV)以及BP-F (524mM/m~2,645 mV)的最大功率密度和开路电压都高。这种方法制备的氮氟共掺杂碳催化剂,原料已商业化生产,价格低廉。制备过程简单,可按比例扩大生产,为以后制备高效微生物燃料电池的ORR催化剂提供了新方法。
【关键词】：微生物燃料电池 废水处理 掺杂 氧还原催化剂
【学位授予单位】：四川农业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X786;TM911.45
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 绪论11-26
• 1.1 引言11-14
• 1.1.1 农药废水污染11-12
• 1.1.2 农药废水处理技术12-14
• 1.2 微生物燃料电池14-18
• 1.2.1 微生物燃料电池的工作原理14-15
• 1.2.2 微生物燃料电池的发展历程15
• 1.2.3 微生物燃料电池基本构型15-16
• 1.2.4 微生物燃料电池阳极材料16-17
• 1.2.5 微生物燃料电池阴极材料17-18
• 1.3 微生物燃料电池空气阴极18-19
• 1.3.1 阴极的反应18
• 1.3.2 空气阴极的结构18-19
• 1.4 空气阴极材料催化剂的研究进展19-23
• 1.4.1 金属催化剂19-21
• 1.4.2 聚合物催化剂21
• 1.4.3 碳基催化剂21-23
• 1.5 本文的研究目的、主要内容、创新点23-26
• 1.5.1 研究目的23-24
• 1.5.2 主要内容24-25
• 1.5.3 主要创新点25-26
• 第二章 实验方法和实验材料26-34
• 2.1 引言26
• 2.2 实验试剂和设备26-27
• 2.2.1 主要试剂和材料26
• 2.2.2 实验设备26-27
• 2.3 电极制作27-29
• 2.3.1 阳极制作27-28
• 2.3.2 空气阴极制备28-29
• 2.4 空气阴极电化学测试29
• 2.5 微生物燃料电池的构建和启动29-32
• 2.5.1 微生物燃料电池的构建29-30
• 2.5.2 微生物燃料电池的接种和营养基质30-31
• 2.5.3 微生物燃料电池的运行31-32
• 2.6 电池性能电化学分析32-33
• 2.6.1 时间-电压曲线32
• 2.6.2 极化曲线和功率密度曲线32-33
• 2.7 催化剂的材料学表征方法33-34
• 2.7.1 扫描电子显微镜(TEM)33
• 2.7.2 X射线衍射(XRD)33
• 2.7.3 X射线光电子能谱(XPS)33
• 2.7.4 比表面积(BET)及孔径分布33-34
• 第三章 高效低成本氮掺杂碳材料催化剂的合成及在MFC中的应用研究34-43
• 3.1 引言34-35
• 3.2 催化剂和空气阴极的制备35-36
• 3.3 空气阴极的电化学性能36-37
• 3.4 微生物燃料电池电化学性能测试37-39
• 3.4.1 微生物燃料电池的电压输出37-38
• 3.4.2 MFC的功率密度曲线和极化曲线38-39
• 3.5 催化剂的相关表征39-41
• 3.5.1 XRD分析39
• 3.5.2 TEM扫描39-40
• 3.5.3 XPS表征40-41
• 3.6 比表面积和孔径分布分析41-42
• 3.7 本章小结42-43
• 第四章 氮氟共掺杂碳材料催化剂的合成及在MFC中的应用研究43-53
• 4.1 引言43
• 4.2 催化剂和空气阴极的制备43-44
• 4.3 空气阴极的电化学性能44-46
• 4.4 各电池功率密度曲线和极化曲线的分析46-47
• 4.5 催化剂的相关表征47-51
• 4.5.1 TEM扫描47-48
• 4.5.2 比表面积和孔径分布分析48-50
• 4.5.3 XPS分析50-51
• 4.6 本章小结51-53
• 第五章 总结和展望53-55
• 5.1 总结53-54
• 5.2 展望54
• 5.3 下一步工作计划54-55
• 参考文献55-63
• 致谢63-64
• 攻读学位期间所发表的学术论文64-65
• 附录65-66

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本文编号：1048256