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碳纳米管薄膜的制备及其在锌空气电池中的应用

发布时间:2017-12-26 22:02

  本文关键词:碳纳米管薄膜的制备及其在锌空气电池中的应用 出处:《南京理工大学》2016年硕士论文 论文类型:学位论文


  更多相关文章: 浮动化学气相沉积 碳纳米管薄膜 锌空气电池 双功能空气电极


【摘要】:碳纳米管,拥有独特的一唯纳米结构,以及力学、电学、光学等诸多优异的物理化学性能,自从在透射电子显微镜下被观察到之后便一直吸引了物理、化学、材料、生物医学等众多领域的密切关注,已经成为纳米材料领域的研究热点之一,并被期望在功能和结构材料方面展现巨大的应用前景。然而经历了20多年的发展,碳纳米管一直未能真正走向实际的应用,其中一个重要的阻碍是纳米尺度的碳纳米管无法被精确操控,因此制备宏观尺度的组装体例如碳纳米管薄膜来搭接与纳米世界的桥梁是必要且紧迫的。目前,浮动化学气相沉积法(FCCVD)由于其连续、一步的过程被认为是最可能实现碳纳米管宏观体规模化和产业化的制备方法。本学术论文系统研究浮动催化法制备碳纳米管薄膜体系中各个参数对碳纳米管生长以及成膜连续性的影响,最终可控制备出大面积高性能的碳纳米管薄膜。在此基础上探索了碳纳米管薄膜在氧气电极以及锌空气电池中的重要应用前景,发展出一种自支撑、柔性、无基底的复合催化材料直接作为拥有对氧还原和氧析出兼具高催化性能的双功能空气电极,并开发出新型的柔性半透明全固态锌空气电池。主要内容如下:碳纳米管薄膜的制备和性能研究。研究了生长碳纳米管过程中温度,催化剂配比,载气比例,等主要参数对碳纳米管生长以及薄膜连续收集的影响。得到了超过1平方米的碳纳米管薄膜,具有超过100 Mpa的拉伸强度和700 S/cm以上的电导率,同时拥有三维的多孔网络结构和大的比表面积,是电极材料的合适选择。在此基础上首次实现了规模化硅元素掺杂碳纳米管薄膜的制备,由于杂原子的引入使得碳纳米管圆柱形结构发生坍塌,增加了界面摩擦力,最终薄膜的拉伸性能接近400 Mpa。碳纳米管复合薄膜基双功能空气电极。基于制备的碳纳米管薄膜良好的机械性能,高的电导率和比表面积,以及3D多孔隙网络结构,我们探索了其在氧气电极方面的应用。发展了新型的电化学氧化法处理碳纳米管薄膜大幅提高了亲水性,并在表面掺杂上大量的羧基基团,使电导率大幅增加,同时膨胀效果改变了薄膜原始致密的结构为后续NiCo2O4原位生长提供了足够的空间。再者,氧化过程引起的众多缺陷位置提高了氮掺杂的水平,高的氮含量(5.11%)和高的吡啶氮的比重有效的提高了复合薄膜的催化活性。最终得到的NiCo2O4/氮掺杂碳纳米管复合薄膜具有极高的电导率,合理的氮掺杂,较大的比表面积,与NiCo2O4紧密耦合的核壳结构,从而表现出极其优异的ORR和OER催化活性以及稳定性。在此基础上将复合薄膜直接作为空气电极构建锌空气电池而不需要额外的集流体,在一次空气电池测试中表现出高达745 mAh/g的比容量对应超过800 Whkgzn-1的能量密度以及120 h的长效耐久性。电极的双功能催化特征在可充电池中体现在经过200小时的长时充放电测试,锌空气电池的充放超电势只有轻微的变化并能保持近60%的能量效率。碳纳米管复合薄膜基半透明锌空气电池。柔性,透明的器件已经获得了大量的关注,可应用在电子显示、触摸屏、太阳能电池等。然而,透明电池,作为透明器件最核心的部件却鲜有报道,主要是因为透明电极的缺失。上文已经证明碳纳米管复合薄膜可以作为自支撑的高性能双功能空气电极,因此本论文开发了一种半透明的柔性可充锌空气电池其中镀有锌的透明碳膜作为阳极,阴极为透明的NCNT/Co3O4杂化薄膜表现出40%左右的透光率,并且有非常好的循环稳定性。
[Abstract]:Carbon nanotubes, only has a unique nanostructure, and mechanical and electrical, optical and other excellent physical and chemical properties, since was observed under transmission electron microscopy has attracted close attention in many areas of physics, chemistry, biomedical materials, etc., has become a hotspot in the field of nano materials. And is expected to show potential applications in functional and structural materials. However, after 20 years of development, the application of carbon nanotube has not really practical, one of the most important obstacle is nano scale carbon nanotubes cannot be precisely controlled, so the bridge assembly style by macro scale such as carbon nanotube films and nano lap of the world is necessary and urgent. At present, the floating chemical vapor deposition (FCCVD) is considered to be the most likely way to achieve large-scale and industrialization of carbon nanotubes due to its continuous and one-step process. In this paper, we systematically studied the influence of various parameters on the growth of carbon nanotubes and the continuity of film growth in the preparation of carbon nanotubes films by floating catalytic method, and finally we could control the preparation of large area high performance CNTs thin films. Based on the important application prospect of carbon nanotube films in oxygen electrode and zinc air battery, the development of a self catalytic composite material support, flexible, free substrate directly as with oxygen reduction and oxygen precipitation with high catalytic performance of bifunctional air electrode, and the development of a new type full translucent flexible solid zinc air battery. The main contents are as follows: preparation and properties of carbon nanotube films. The effects of the temperature, the ratio of catalyst, the proportion of carrier gas on the growth of carbon nanotubes and the continuous collection of the film during the process of growth of carbon nanotubes were investigated. More than 1 square meters of carbon nanotube film has been obtained, which has a tensile strength of more than 100 Mpa and a conductivity of 700 S/cm. Meanwhile, it possesses three-dimensional porous network structure and large specific surface area, which is the appropriate choice for electrode materials. On this basis, the preparation of large scale silicon doped carbon nanotubes films was first realized. Due to the introduction of heteroatoms, the cylindrical structure of carbon nanotubes collapsed and increased the interfacial friction force. Finally, the tensile properties of the films were close to 400 Mpa. Carbon nanotube composite film based dual function air electrode. Based on the good mechanical properties, high electrical conductivity and specific surface area, and the porous structure of 3D, we explored its application in oxygen electrode. The development of the novel electrochemical oxidation treatment of carbon nanotube films can greatly improve the hydrophilicity, and the surface of a large number of carboxyl groups of doping, the conductivity increased significantly, while expansion effect changed the structure of original film compact provides enough space for the subsequent in situ growth of NiCo2O4. Moreover, the location of many defects caused by the oxidation process increased the level of nitrogen doping. The high nitrogen content (5.11%) and the high pyridine nitrogen proportion effectively improved the catalytic activity of the composite film. The final NiCo2O4/ nitrogen doped carbon nanotube composite film has very high electrical conductivity, reasonable nitrogen doping, large specific surface area and tightly coupled core shell structure with NiCo2O4, which shows excellent ORR and OER catalytic activity and stability. On this basis, composite thin film is directly used as air electrode to build zinc air battery without additional fluid collection. In the primary air battery test, it has a capacity of up to 745 mAh/g, which corresponds to the energy density of over 800 Whkgzn-1 and 120 h long lasting durability. The bifunctional catalytic characteristics of electrodes are reflected in rechargeable battery. After 200 hours of long charge and discharge test, the overpotential of zinc air battery is only slightly changed, and it can maintain nearly 60% energy efficiency. Carbon nanotube composite film based semitransparent zinc air battery. Flexible, transparent devices have gained a lot of attention, which can be used in electronic display, touch screen, solar cell and so on. However, transparent cells, which are the most important parts of transparent devices, are rarely reported, mainly because of the lack of transparent electrodes. I have proved that the carbon nanotube composite film can be used as high performance bifunctional air electrode self support, flexible so this paper developed a translucent transparent carbon film zinc air battery which is plated with zinc as the anode and cathode for transparent NCNT/Co3O4 hybrid films showed transmittance rate of about 40%, and the cycle stability very good.
【学位授予单位】:南京理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:TM911.41;TB383.1

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本文编号:1339009

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